La modification thermique est une façon efficace de améliorer la stabilité dimensionnelle et la durabilité biologique du bois. Un effet non souhaite est la réduction des propriétés mécaniques du bois, due principalement à l’effet de la haute température (150°-280°C) utilisée. Les effets du traitement thermique sur le propriétés du bois ont été présentées et discutées en cette thèse en relation avec les changements soit au niveau anatomiques soit au niveau moléculaire. Les résultats présentes ont été bases sur de la recherche effectuées au niveau de un procédé industriel de traitement thermique du bois sur de conditions de chauffage relativement douces (< 200°C) comprenant de un traitement en milieu humide suivi de un traitement en milieu sec. Plusieurs changements ou modifications des constituants principaux du bois (cellulose, hémicelluloses et lignine) en conséquence du traitement thermique semblent influencer des importantes propriétés macroscopiques du bois telle que sa stabilité dimensionnelle, sa résistance mécanique et sa durabilité aux attaques biologiques. Bien que l’effet du traitement thermique sur la structure anatomique du bois est limité, les changement qui ne dérivent influencent les propriétés du bois. La thèse donne une base plus complète à la compréhension au traitement thermique du bois qui en toute probabilité contribue à une utilisation plus contrôlée de son utilisation en service. / Thermal modification or heat treatment is an effective method to improve the dimensional stability and biological durability of wood. An undesired side effect is the reduction of mechanical properties of wood, mainly due to the high temperatures involved (150-280°C). In this thesis the effects of heat treatment on wood properties are discussed in relation to anatomical and molecular changes found in wood after heat treatment. The results are based on investigations of a full-scale industrial heat treatment method under relative mild conditions (< 200°C) including a moist and dry treatment stage. Several changes and/or modifications of the main components of wood (cellulose, hemicelluloses and lignin) appear to be involved in the effects of heat treatment on important wood properties like dimensional stability, strength/stiffness and biological durability. Although the effect of heat treatment on the anatomical structure of wood is limited, changes have been found affecting the properties of wood. This thesis provides a better understanding of thermal modification, which probably contributes to a more controlled use of heat-treated wood in service conditions.

Les particules de suie émises par les processus de combustion sont hydrophobes. Cependant leurs caractéristiques morphologiques et chimiques sont modifiées lorsqu’elles séjournent dans l’atmosphère. Elles peuvent alors devenir des noyaux de condensation (CCN) ou glaciogènes (IN) et contribuer de manière significative au forçage radiatif indirect affectant le climat. Pour les aérosols sphériques et mono dispersés, la théorie de k-Köhler est souvent utilisée pour quantifier les propriétés hygroscopiques des aérosols. Dans ce travail une approche théorique et expérimentale est proposée afin d’étendre la théorie à des distributions de tailles et de morphologies d’aérosols plus complexes. Les propriétés hygroscopiques des particules sont déterminées en mesurant leur fraction activée en fonction de la sursaturation en eau au moyen d’un compteur de CCN. Le modèle développé est d’abord testé sur des particules sphériques et isolées de sulfate d’ammonium. Puis il est appliqué aux agrégats complexes de particules de suie. Les suies sont générées dans une flamme de diffusion de kérosène, et ensuite exposées à des concentrations variables d’ozone et de dioxyde de soufre dans des conditions contrôlées de température, pression et humidité relative. La mobilité électrique, la morphologie et la composition chimique de surface sont mesurés par granulométrie, microscopie électronique et spectrométrie de masse par ion secondaires respectivement, avant et après le vieillissement, et reliées au processus d’activation. A partir de la comparaison entre les courbes d’activation et le modèle, les valeurs du paramètre d’hygroscopicité k ont été déterminées pour une large gamme de conditions opératoires. / Freshly emitted soot particles from combustion processes are hydrophobic. However, the aging process in the atmosphere can modify their size, morphology and surface chemistry and turn them into efficient cloud condensation (CCN) and ice nuclei (IN) that significantly contribute to the indirect radiative forcing of climate. For spherical and monodisperse aerosols, k-Köhler theory is often used in the literature to quantify the hygroscopic properties of aerosols. In this work, a combined theoretical and experimental approach is proposed to add to the theory the contributions of the particle size distribution and morphology. Hygroscopic properties of the particles are derived by measuring their activated fraction as a function of the water supersaturation using a CCN counter. The model developed in this work is first tested on dry ammonium sulfate particles (quasi spherical and non aggregating). Then, it is applied to soot particles that are complex aggregates of primary particles. Soot particles are generated from a laboratory diffusion jet flame supplied with kerosene, and aged with ozone and sulfur dioxide in controlled conditions of temperature, pressure and relative humidity to simulate their permanence in the atmosphere. The electrical mobility, morphology and chemical composition of fresh and aged soot are measured by scanning mobility particle sizing, electron microscopy and secondary ion mass spectrometry, respectively, before and after the aging and related to the activation process. From the comparison of the experimental activation curves and the model, the values of the hygroscopicity parameter k could be determined for a large variety of operating conditions.

L'aviation civile a connu une forte croissance et occupe actuellement une place importante dans l'économie mondiale. L’intensification du trafic aérien s’accompagne d’une augmentation importante des émissions de gaz à effet de serre et d’aérosols dans la haute troposphère, ceux-ci contribuent au réchauffement climatique. Les particules de suie rejetées dans la haute troposphère peuvent agir comme noyaux de condensation et induire la formation de gouttelettes d'eau ou de particules de glace qui constituent les traînées de condensation (contrails). Celle-ci, peuvent persister et évoluer en formant des nuages artificiels, sous forme de cirrus induit. Ce travail vise à acquérir une meilleure connaissance du rôle des particules de suie dans le processus de formation des contrails. Pour mieux comprendre ce phénomène, nous avons déterminé la fraction activée et la sursaturation critique des suies avec un dispositif expérimental permettant de prélever les suies dans une flamme de laboratoire. Nous avons dans un premier temps déterminé les propriétés hygroscopiques des suies fraîches. Nous avons également évalué l’impact de la composition chimique du carburant (kérosène et diesel), la maturité et la taille des suies sur les propriétés hygroscopiques. Nous nous sommes ensuite intéressés à l’impact de différents vieillissements atmosphériques sur les propriétés hygroscopiques des suies kérosène. Enfin, nous avons estimé le paramètre d’hygroscopicité κ des suies fraîches (kérosène et diesel) et celui des suies ayant subi un vieillissement atmosphérique. / Civil aviation has traditionally experienced faster growth than most other industries, and currently is a leading part of the global transport economy. In parallel to the civil aviation growth, larger and larger amount of greenhouse gases and aerosol particles are emitted in the high troposphere. Especially, aerosol emissions can trigger the formation of condensation trails (contrails) that may persist and eventually evolve in cirrus-like artificial clouds. Soot particles released on the high troposphere may act as precursors for the water droplets or ice particles of which contrails are formed, ultimately initiating the formation of clouds in conditions where they would not otherwise persist. In this work we aim to gain better insights on the role of soot in the contrail formation process. To better understand this phenomenon, we determined the activated fraction and the critical supersaturation of soot sampled from laboratory flames. We evaluated the hygroscopic properties of fresh soot. We studied the influence of sampling method, particle size and maturity of soot. We were then interested in the impact of different atmospheric aging on the hygroscopic properties of kerosene soot. Finally, we determined the hygroscopicity parameter κ of fresh soot and aging soot (diesel and kerosene).

En atmosphère naturelle, l’eau est l’un des facteurs contribuant fortement à la masse des particules d’aérosol. Ceci va fortement modifier les propriétés optiques et radiatives des aérosols. Cet impact a été calculé à partir de plus de 2 ans de mesures sur le site ACTRIS/GAW du Puy de Dôme (PdD, 1565m). La distribution en taille, l’extinction et l’hygroscopicité mesurées au PdD ont été combinées pour calculer les propriétés optiques et radiatives, sèches ou humides. Pour chaque propriété, le facteur d’accroissement hygroscopique (f) a été estimé à l’aide d’un code de Mie. La longue série temporelle a permis de paramétrer l’évolution en fonction de l’humidité des propriétés optiques de différents types d’aérosols. Pour un aérosol d’origine océanique qui s’est mélangé avec des aérosols anthropiques, le coefficient de diffusion augmente plus de 4.4 fois si il est placé à 90% d’humidité. Le forçage radiatif va évoluer en conséquence et sera 2.8 fois plus élevé à 90% d’humidité que pour une atmosphère sèche (1.8 à humidité ambiante). Cette longue série de mesures a également permis de montrer, pour la première fois à notre connaissance, la forte variation saisonnière de ce paramètre. Ce manuscrit présente également une méthode originale pour calculer la masse d’aérosols volcaniques à partir de mesures LIDAR et in situ. Lors de l’éruption du volcan Islandais Eyjafjalla en Mai 2010, la masse d’aérosols volcaniques au dessus de Clermont a été estimée de 655±23μg.m-3. / Water contributes significantly to the aerosol mass under ambient conditions of relative humidities, and thus may significantly impact their optical and radiative properties and direct effect. In the present work, the impact of the aerosol hygroscopicity on its optical properties is evaluated from a set of instrumentation located at the ACTRIS/GAW Puy de Dôme station (PdD, 1465m) over two years of measurements in 2010 and 2011. In situ size distributions, extinction and hygroscopicity measurements are combined to retrieve the aerosol refractive index, both dry and wet. For each optical property the enhancement factor (f) due to hygroscopicity can be computed using Mie calculations. The long data set available enables us to generate parameterisations of optical properties enhancement as a function of relative humidities for different aerosol types. At 90% humidity, fσsca is more than 4.4 for marine aerosol that have mixed with a pollution plume. Consequently, the aerosol radiative forcing is estimated to be 2.80 times higher at RH=90% and 1.75 times higher at ambient RH when hygroscopic growth of the aerosol is considered. For the first time this study highlight the high seasonal variability of this impact. The manuscript also presents an original method of mass inversion for volcanic aerosols with the synergy of in situ and LIDAR measurements. The calculated mass of volcanic particle transported over Clermont during the eruption of Eyjafjalla in May 2010 was up to 655±23μg.m-3.

Les particules d'aérosols jouent un rôle prépondérant sur le climat de la Terre, notamment à travers l'absorption et la diffusion du rayonnement solaire. L'hygroscopicité de ces particules est un paramètre important qui décrit leur capacité à augmenter leurs diamètres par condensation de vapeur d'eau en fonction de l'humidité relative. Ce travail a pour but d'étudier l'hygroscopicité des particules atmosphériques grâce à un système HTDMA développé au laboratoire. Notre travail s'articule autour de mesures réalisées en zone source (Marseille, Grenoble) et en zone de fond (puy de Dôme, 1465m). L'hygroscopicité mesurée sur ces sites est globalement plus importante en zone de fond qu'en zone source. Cette information, appuyée par nos mesures en laboratoire, met en évidence l'impact du phénomène de "vieillissement de l'aérosol sur son hygroscopicité par condensation de composés volatils à sa surface ou par formation de composés secondaires par réaction en phase aqueuse en nuage. La spécificité de cette étude est également due au couplage des propriétés hygroscopiques avec la composition chimique des aérosols mesurés par AMS. Ce couplage nous a permis de montrer, grâce à la théorie ZSR, que l'hygroscopicité de l'aérosol pouvait être calculée à partir de la connaissance de sa composition chimique, avec une précision de 5% en moyenne, en prenant en compte l'état de mélange de l'aérosol. Enfin, nos résultats montrent que l'aérosol est toujours présent sous forme de mélange externe, ce qui constitue une information importante pour évaluer l'impact radiatif (direct ou indirect) de l'aérosol

Les aérosols atmosphériques jouent un rôle essentiel sur l’équilibre énergétique de la planète et ont également un impact important sur la santé humaine. Le dernier rapport d’évaluation du Groupe d’Experts Intergouvernemental sur l’Evolution du Climat (GIEC) souligne que le niveau d’incertitude du forçage radiatif des aérosols est particulièrement élevé. Ceci est principalement dû aux effets complexes et mal quantifiés des propriétés chimiques, physiques et optiques des aérosols. En particulier, une humidité relative élevée (RH) augmente la quantité de vapeur d’eau captée par les particules d’aérosol atmosphériques, ce qui modifie leurs tailles, leurs morphologies et leurs composition chimiques et donc leurs propriétés optiques. Les mesures in situ des propriétés des aérosols (coefficients de diffusion et d’absorption, distribution en taille) sont généralement obtenues dans des conditions sèches (RH <40%). Or dans l’atmosphère les aérosols existent à humidité plus importante. Il est donc essentiel de connaı̂tre l’évolution des propriétés physico-chimiques et optiques des particules d’aérosol à différentes humidités relatives, afin d’améliorer les estimations des forçages radiatifs de l’aérosol. Le but de ce travail est d’étudier l’évolution des propriétés optiques (diffusion et absorption), physiques (taille) des aérosols à différentes humidités, en s’appuyant sur des mesures de laboratoire à humidité contrôlée. Des aérosols purs ont été générés, tels que des particules de silice amorphe (SiO2 ), de chlorure de sodium (NaCl), de sulfate d’ammonium ((NH4)2SO4), de nitrate de sodium (NaNO3 ) et le chlorure de potassium (KCl). L’étude est d’abord réalisée à faible humidité relative (≈ 35% RH), ensuite, les mesures sont effectuées à une RH plus élevée (de 40 à 90%) en utilisant deux dispositifs expérimentaux différents. La vapeur d’eau captée par l’aérosol, calculée à l’aide du modèle thermodynamique E-AIM, provoque un changement de sa taille et de son indice de réfraction (RI) qui influence directement ses propriétés optiques . La relation de Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR) est appliquée aux mélanges d’aérosols et comparée aux mesures expérimentales. Les écarts constatés seront présentés et devraient être utilisés pour mieux comprendre l’influence de la vapeur d’eau captée par les aérosols sur le forçage radiatif estimé par les modèles climatiques. / Aerosols play vital roles in energy balance of the Earth and also have a significant impact on human health. The last assessment report by the Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC), states that the uncertainty in the total radiative forcing is mainly dominated by the high uncertainty in the aerosol radiative forcing. This is mainly caused by the poorly understood and quantified aerosol effects. Indeed, high relative humidity (RH), promotes water uptake by atmospheric aerosol particles, which modifies their size, morphology and chemical composition and therefore their optical properties. In-situ measurements of aerosols properties (scattering and absorption coefficients, size distribution) are usually performed at dry conditions (RH <40%). However, aerosols are present in a humid atmosphere. Knowing the physical, chemical and optical properties of the aerosol particles at ambient RH is thus crucial in order to improve the estimation of the aerosol direct radiative forcing. The aim of this work is to study the evolution of aerosols optical (scattering and absorption) and physical (size) properties at different RH. Our study is based on laboratory measurements at controlled humidity. Pure aerosols were generated, such as amorphous silica (SiO2), sodium chloride (NaCl), ammonium sulfate ((NH4)2SO4 ), sodium nitrate (NaNO3) and potassium chloride (KCl). The study was first conducted under dry conditions (≈ 35% RH), then measurements were performed at higher RH (from 40 up to 90%) using two different experimental setups. The exchange of water vapor that causes a change in size and refractive index (RI) of aerosol particles and therefore directly influences their optical properties is computed using E-AIM thermodynamic model. Zdanovskii–Stokes Robinson (ZSR) approach is applied on aerosols mixtures and compared with the experimental measurements. The discrepancies found will be presented and should be used to better understand the influence of water uptake on the aerosol radiative forcing estimated by climate models.

En atmosphère naturelle, l'eau est l'un des facteurs contribuant fortement à la masse des particules d'aérosol. Ceci va fortement modifier les propriétés optiques et radiatives des aérosols. Cet impact a été calculé à partir de plus de 2 ans de mesures sur le site ACTRIS/GAW du Puy de Dôme (PdD, 1565m). La distribution en taille, l'extinction et l'hygroscopicité mesurées au PdD ont été combinées pour calculer les propriétés optiques et radiatives, sèches ou humides. Pour chaque propriété, le facteur d'accroissement hygroscopique (f) a été estimé à l'aide d'un code de Mie. La longue série temporelle a permis de paramétrer l'évolution en fonction de l'humidité des propriétés optiques de différents types d'aérosols. Pour un aérosol d'origine océanique qui s'est mélangé avec des aérosols anthropiques, le coefficient de diffusion augmente plus de 4.4 fois si il est placé à 90% d'humidité. Le forçage radiatif va évoluer en conséquence et sera 2.8 fois plus élevé à 90% d'humidité que pour une atmosphère sèche (1.8 à humidité ambiante). Cette longue série de mesures a également permis de montrer, pour la première fois à notre connaissance, la forte variation saisonnière de ce paramètre. Ce manuscrit présente également une méthode originale pour calculer la masse d'aérosols volcaniques à partir de mesures LIDAR et in situ. Lors de l'éruption du volcan Islandais Eyjafjalla en Mai 2010, la masse d'aérosols volcaniques au dessus de Clermont a été estimée de 655±23μg.m-3.

Les filtres plissés à Très Haute Efficacité (THE) sont utilisés pour le maintien du confinement des substances radioactives dans les installations nucléaires ; ils constituent ainsi un des éléments sensibles de la sûreté nucléaire. Certains scénarios accidentels, comme l’apparition d’une brèche sur une tuyauterie avec relâchement de vapeur, peuvent conduire à une forte augmentation de l’humidité relative de l’effluent gazeux filtré. Ces travaux permettent de pallier le manque de données analytiques dans la littérature concernant le comportement des filtres plissés THE, en termes de variations de leur perte de charge et de leur efficacité, en cas d’exposition à un débit d’air humide non saturé. Des expériences de colmatage de filtres ont été réalisées sur un banc d’essais à l’aide de deux aérosols : un aérosol non-hygroscopique micronique d’alumine et un aérosol hygroscopique submicronique de chlorure de sodium. Les résultats ont mis en évidence que l’influence de l’humidité durant le colmatage d’un filtre THE dépend de plusieurs paramètres : la géométrie du filtre (plane ou plissée), la granulométrie et la nature hygroscopique de l’aérosol de colmatage et enfin, le temps d’interaction entre l’aérosol et l’air humide. Des mesures d’efficacité des filtres plissés vierges et à différents degrés de colmatage, réalisées avec l’aérosol normalisé d’uranine, se sont également révélées sensibles à la présence plus ou moins importante d’humidité relative dans l’air. Enfin, l’ensemble des résultats a permis d’élaborer une approche empirique d’estimation de l’évolution de la perte de charge d’un filtre THE ; le modèle qui en résulte est applicable durant la formation sous humidité d’un gâteau de particules sans réduction de la surface de filtration / Pleated High Efficiency Particulate Air (HEPA) filters are used for maintaining the containment of radioactive substances in nuclear plants; thus, they are sensitive elements of nuclear safety. Some accidental situations, such as the emergence of a hole on a pipe with release of steam, can lead to a high increase of the air humidity. This work can overcome the lack of analytical data in the literature regarding the behaviour of pleated HEPA filters, in terms of changes in pressure drop and efficiency, in presence of humidity (unsaturated air). Experimental clogging tests have been performed on a test bench with two aerosols: non-hygroscopic micronic alumina particles and hygroscopic submicronic sodium chloride particles. The results showed that the influence of humidity during the clogging of a HEPA filter depends on several parameters: the geometry of the filter (plane or pleated), the size distribution and hygroscopicity of the aerosol clogging and finally the interaction time between the aerosol and humid air. Measurements of efficiency of clean and clogged filters (at different degrees of clogging), performed with the normalized soda fluorescein aerosol, are also sensitive to the presence of more or less relative humidity in the air. Finally, all results helped to develop an empirical model for estimating the evolution of the pressure drop of HEPA filters; this model is applicable during the formation of the particulate cake in presence of humidity without reducing of the surface area filtration

Le développement théorique d'un modèle macroscopique de description des milieux poreux non saturés conduit à l'établissement d'une loi phénoménologique de changement de phase de non-équilibre. La réponse du système à un déséquilibre liquide/vapeur imposé est modélisée dans les domaines proche et loin de l'équilibre. Différents phénomènes de changement de phase liquide/gaz tels que l'évaporation, la condensation de l'eau et la dissolution du CO2 sont étudiés. Bien que ces mécanismes soient différents, des temps de retour à l'équilibre importants sont observés. L'étude de l'influence de la texture, de la pression de la phase gazeuse et de la température sur le taux de changement de phase montre que la vitesse de ce phénomène est influencée par l'état thermodynamique de l'eau dans le sol et que le caractère hygroscopique du matériau joue un rôle majeur. L'interprétation des résultats est basée sur une description des phénomènes de rééquilibrage à l'échelle microscopique.

Cette thèse est consacrée à l'étude de l'évolution des propriétés physico-chimiques d'un panache d'aérosols désertiques nord africains au cours de son transport vers l'Europe du Nord. Cet épisode de mai 2008 est considéré comme l'évènement de transport d'aérosols désertiques le plus important de ces cinq dernières années observé sur le continent européen. La propagation de ce panache a été étudiée en combinant des moyens d'observation (sols, aéroportées, spatiales) au modèle de recherche Méso-NH. L'analyse des processus de dépôt a révélée que les quantités éliminées de l'atmosphère par dépôt sec et humide représentent respectivement 7 et 40 % de la quantité émise. Les valeurs d'épaisseur optique mesurées à 440 nm sur l'Europe variaient de 0.1 à 0.8, avec un maximum proche de 1 au-dessus des Pays-Bas. Au-dessus de cette région, les aérosols désertiques sont principalement situés entre 2.5 et 5.2 km d'altitude, mais aussi proche de la surface. La concentration en aérosols désertiques au sein de ces deux couches a été estimée respectivement à 350 et 450 휇g.m-3. Néanmoins, les mesures réalisées ne présentaient pas les caractéristiques optiques habituellement associées à la présence d'aérosols désertiques. En particulier, la présence d'une importante dépendance spectrale a été observée le 30 mai à proximité de Cabauw. L'exploitation des simulations ont permis de montrer que cela résultait d'une efficacité de lessivage plus importante du mode grossier. La présence d'aérosols désertiques coïncide avec une augmentation de la concentration des noyaux de condensation (CCN). Nos résultats suggèrent que le mélange entre le panache et les aérosols de pollution d'origine anthropique a conduit à une augmentation des capacités hygroscopiques des aérosols désertiques. Ce travail de recherche confirme ainsi que les conditions physico-chimiques de l'atmosphère régissent le cycle de vie des aérosols.