Les matériaux nanostructurés de type aérogels présentent des domaines d'applications potentielles très variés. Parmi ces matériaux, les aérogels de silice sont connus, notamment, pour leurs propriétés thermiques super-isolantes et leur transparence dans le domaine visible. Leur intégration au sein de double vitrage peut ainsi permettre d'envisager un gain énergétique dans le secteur du bâtiment, notamment au travers de la réduction des charges de chauffage. Pour une telle application, les gels de silice synthétisés par procédé sol-gel, doivent être séchés par voie supercritique afin d'obtenir des aérogels sous forme de blocs monolithiques transparents de grandes dimensions. L'objectif de ce travail de thèse est de contribuer à l'amélioration de l'efficacité du procédé de séchage dans les conditions du CO2 supercritique en s'attachant tout particulièrement à la phase de lavage au CO2 supercritique. Les phénomènes mis en jeu lors de cette phase ont été étudiés en couplant une approche expérimentale et une approche théorique. L'approche expérimentale repose sur l'instrumentation d'un banc de séchage notamment en implémentant une boucle d'analyse. Cet outil métrologique a permis de suivre en ligne le degré d'avancement de la phase de lavage. L'approche théorique repose sur l'utilisation d'un modèle analytique couplant les phénomènes de diffusion à travers la nanoporosité des gels et les phénomènes de transfert de masse dans l'autoclave. Cette double approche a permis dans un premier temps de quantifier les phénomènes de diffusion dans des conditions expérimentales de référence. Le coefficient de diffusion effectif d'une nanostructure modèle de gels de silice a été ainsi déterminé. Une première estimation de la durée de la phase de lavage a également été obtenue. Dans un second temps, l'influence de la variation de la nanostructure des aérogels de silice sur les phénomènes de diffusion a été étudiée. Les résultats obtenus ont permis d'aboutir à une première corrélation entre la perméabilité des matériaux et le coefficient de diffusion effectif. Cette étude a également souligné l'intérêt d'un traitement de vieillissement des gels par phénomènes de dissolution-reprécipitation préalablement au séchage en vue d'écourter la durée de la phase de lavage supercritique.

En Europe, le secteur du bâtiment est le plus énergivore et représente environ 40 % de l’énergie totale consommée. A court terme, la façon la plus efficace de baisser cette consommation est de réduire les déperditions thermiques à travers l’enveloppe du bâtiment en augmentant son isolation thermique, tout en minimisant la perte de surface habitable. Dans ce contexte, les travaux de thèse portent sur l’étude et la mise au point pour pré-industrialisation de matériaux super-isolants composites à base d'aérogel de silice. Le matériau composite étudié fait partie de la famille des blankets aérogels et est obtenu via un procédé de séchage ambiant innovant. Grâce à leur faible conductivité thermique et leurs propriétés mécaniques renforcées, les blankets aérogels sont d’un grand intérêt pour l’isolation thermique qui nécessite de fines épaisseurs d’isolants. Les travaux de thèse visent dans un premier temps à effectuer une analyse des propriétés thermophysiques des blankets aérogels étudiés à la sortie du moule de fabrication et vis-à-vis de leur mise en œuvre lorsqu’ils sont soumis à différentes sollicitations (mécaniques, hygriques ...). Des travaux de modélisation du transfert de chaleur dans le blanket aérogel sont développés afin d’étudier les relations entre le transfert thermique et les paramètres morphologiques du matériau. Dans un second temps, les travaux de thèse portent sur l’étude des performances à attendre d’un système d’isolation basé sur le blanket aérogel mis en œuvre sur un bâtiment, à la fois par l’analyse du comportement thermique d’une cellule test en climat réel, ainsi que par la conduite de simulations numériques de bâtiments prenant en compte plusieurs techniques constructives, configurations de murs, et ce, pour plusieurs climats européens. Les résultats obtenus montrent que les blankets aérogels étudiés ont une très faible conductivité thermique –0,016 W.m-1.K-1– et ont un fort potentiel d’application dans l’isolation thermique du bâtiment. / Buildings are the largest energy end-use sector and account for about 40 % of the total final energy consumption in the EU-28. A short-term strategy to efficiently reduce this consumption is to decrease thermal losses through the building envelope by improving its thermal insulation, while minimizing the reduction of the available indoor living space. In this context, the thesis deals with the study and development for pre-industrialization of super-insulating composite materials based on silica aerogel. The studied material is part of the aerogel blanket family and is obtained by an innovative ambient drying process. With a very low thermal conductivity and reinforced mechanical properties, aerogel blankets are of great interest for applications where they can offer a cost advantage due to a space-saving effect. Firstly, the thesis work aims at performing analyses of the thermo-physical properties of the studied aerogel blankets at the exit of the molding and drying processes, and during application, when they are subjected to different environmental stresses (mechanical, hygric …). Heat transfer modeling is developed to study the relationship between the morphological parameters of the material and thermal transfer within it. Secondly, the thesis work focuses on the study of the expected performances of an insulating system based on the aerogel blanket, by the study of the thermal behavior of an experimental building monitored under actual climate, as well as the use of whole building energy numerical simulations taking into account several constructive techniques, different wall configurations, for various European climates. The results obtained show that the aerogel blankets studied have a thermal conductivity as low as 0.016 W.m-1.K-1 and have promising applications for building thermal insulation needs.