Thèse de doctorat : Génie civil : Villeurbanne, INSA : 2002. / Thèse : 2002ISAL0045. Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p.173-186.

Les matériaux nanostructurés ont des propriétés remarquables (surfaces d'échanges élevées, effet de confinement...) issues de leurs très faibles dimensions caractéristiques. La démarche mise en place dans le cadre de ces travaux de thèse consiste à transposer les procédés classiques d'élaboration des matériaux nanostructurés de type aérogel (combinant synthèse sol-gel et extraction au CO2 supercritique) à des précurseurs cellulosiques. Le travail a été subdivisé en quatre parties qui portent respectivement sur une étude approfondie de la bibliographie, la mise au point et l'étude des formulations chimiques conduisant à des aérogels à partir d'acétate de cellulose, les caractérisations (chimiques, structurales et thermiques) des matériaux nanostructurés élaborés, et finalement l'étude des premiers carbones obtenus par pyrolyse des matrices organiques. Les formulations et le protocole sol-gel conduisent à des gels chimiques par réticulation de l'acétate de cellulose à l'aide d'un isocyanate polyfonctionnel. Les aérogels obtenus après extraction du solvant au CO2 supercritique sont nanostructurés et essentiellement mésoporeux. Les caractérisations structurales ont notamment permis de dégager des corrélations entre les paramètres chimiques de la synthèse (concentration en réactifs, taux de réticulation, degré de polymérisation) et les propriétés poreuses des matériaux (densité, porosité, distribution de taille des pores). Un aérogel ultraporeux de référence, avec une masse volumique égale à 0,245 g .cm-3 et un volume mésoporeux de 3,40 cm3 .g-1 a ainsi été élaboré. Une fois mis sous forme divisée, il présente une conductivité thermique de 0,029 W .m-1 .K-1. D'autre part, les carbones obtenus après pyrolyse du réseau solide organique puis broyage sont nanostructurés et nanoporeux, malgré les nombreuses modifications structurales intervenant lors de l'étape de carbonisation. Les matériaux élaborés dans le cadre de cette thèse sont caractérisés et évalués pour des applications liées à l'énergétique telles que l'isolation thermique (aérogels organiques) mais également pour le stockage et la conversion d'énergie par voie électrochimique (aérogels de carbone).

Ce travail met la lumière sur les performances d'une technique d'isolation de l'enveloppe du bâtiment par produits minces réfléchissants (PMR). Cette technique regroupe la performance isolante d'un matériau ainsi que celle d'une lame d'air fermée à la réduction des transferts radiatifs en utilisant une barrière à faible émissivité thermique. Le marché de ces produits s'est développé rapidement alors qu'ils ne sont pas certifiés et qu'il existe une controverse sur les performances effectives qu'ils peuvent atteindre une fois intégrés dans le bâtiment. L'objectif principal a donc été de réaliser une caractérisation complète de ces produits intégrés dans les parois verticales du bâtiment et les combles, par modélisation et par étude expérimentale, pour obtenir une meilleure connaissance des phénomènes physiques induits par ce type de produits d'isolation. Un modèle thermique de paroi complexe intégrant un PMR a été réalisé. Une étude numérique préliminaire a permis de caractériser l'échange convectif à l'intérieur des lames d'air non ventilées. Les résultats de performances thermiques ont été validés par une étude expérimentale basée sur le principe de la boîte chaude. Un modèle de rampant de toiture intégrant un PMR a été également réalisé. Pour la période estivale, la lame d'air ventilée conçue entre les tuiles et le produit réfléchissant a été étudiée par une modélisation numérique et des mesures par PIV. Le facteur de transmission solaire du complexe de rampant a été déterminé en variant plusieurs paramètres. Pour la période hivernale, les performances thermiques ont été calculées en prenant en compte l'effet du vent et la perméabilité des tuiles sur la lame d'air ventilée. Les résultats ont montré que ces produits, utilisés comme isolation unique, ne répondent pas aux exigences règlementaires. Installés en complément, ils ont l'avantage d'augmenter le confort d'été au niveau des combles aménagés en période ensoleillée.

La conception bioclimatique des enveloppes des bâtiments s'intègre dans une démarche de maîtrise de l'énergie et constitue de ce fait un enjeu primordial. Elle nécessite la connaissance des performances énergétiques des composants d'enveloppe et des systèmes associés et doit permettre d'éviter le recours à des dispositifs de chauffage ou de refroidissement, forts consommateurs d'énergie. Dans ce cadre, les technologies passives sont tout à fait indiquées, dans la mesure où elles permettent de réguler les conditions d'ambiance en utilisant des moyens naturels, sans apport énergétique supplémentaire. Les parois complexes en sont un exemple, et se présentent sous la forme d'une juxtaposition de matériaux,séparés par une ou des lames d'air. Nous nous intéressons dans ces travaux à un type particulier de paroi complexe,incluant un produit mince réfléchissant (PMR). Ces derniers sont utilisés en solation thermique des bâtiments et se présentent sous la forme de minces membranes dont les faces sont recouvertes d'aluminium. Compte-tenu de leurs propriétés thermophysiques et de leur épaisseur, ces produits n'entrent pas tous dans la définition des isolants thermiques, selon la norme NF-P-75-101. Le principale conséquence qui en découle est que leurs performances thermiques ne sont pas certifiées par les organismes de référence. En outre, leur mise en oeuvre dans une paroi nécessite la présence d'une ou plusieurs lames d'air, contiguës aux faces réfléchissantes. La paroi ainsi constituée est une paroi complexe, siège de transferts énergétiques couplés. Afin de cerner le comportement thermique d'une telle paroi, il est nécessaire de proposer une modélisation adaptée. Les remarques précédentes illustrent la double problématique des PMR, l'une à caractère réglementaire, l'autre à caractère scientifique. Afin d'apporter des éléments de réponse, une méthodologie en deux volets est proposée. Le premier est expérimental et consiste en la détermination des caractéristiques thermiques de toitures complexes intégrant des PMR, au départ d'une plate-forme expérimentale en environnement naturel ; le second traite de la modélisation d'une toiture complexe au départ d'un prototype de code de calcul dédié, s'apparentant à un code de simulation du comportement énergétique des bâtiments. Les deux volets sont conciliés dans une démarche de validation expérimentale, menant à l'évaluation des prédictions du code de calcul relativement à des données issues d'expérimentations.

Un des enjeux relatifs à la durabilité des isolants thermiques dans l’industrie du bâtiment est l’utilisation de composites issus d’agro-ressources. Ces composites sont généralement mis en œuvre en l’état ou agglomérés par des liants minéraux ou issus de la synthèse. Afin d’explorer l’utilisation de liants polysaccharidiques pour la conception de panneaux isolants à base de broyats de tiges de tournesol (renfort), le chitosane a été choisi comme polysaccharide modèle. Après une première étape de caractérisations physico-chimique, thermique et mécanique du liant et du renfort, un plan d’expérience composite centré a été établi afin de trouver les meilleures valeurs de granulométrie des particules, de ratio massique liant/renfort et de contrainte de compactage influant sur les propriétés thermo-mécaniques des composites. Un composite doté d’une propriété d’isolation thermique de l’ordre de 0,06 W.m-1.K-1 et d’une contrainte à la rupture en traction et en compression de l’ordre de 2 MPa a été obtenu avec un ratio massique en chitosane de 4,3 % et une granulométrie de broyats de tiges de tournesol de 6,3 mm. Ses performances mécanique et thermique sont supérieures à celles des autres isolants biosourcés actuellement sur le marché. Dans une démarche d’éco-conception un travail de formulation du liant par réticulation covalente (génipine) et par ajout d’autres biopolymères (alginate, guar, amidon), dotés de propriétés liantes, a été réalisé via l'élaboration d'un plan d'expérience factoriel fractionnaire. Les résultats montrent la possibilité de conserver des propriétés mécaniques et thermiques satisfaisantes tout en minimisant la quantité de chitosane utilisé. / One of the issues relating to the sustainability of thermal insulation in the building industry is the use of composites derived from agricultural resources. These composites are typically agglomerated with mineral binders or from synthesis. To explore the use of polysaccharide binders for the conception of insulation panels based one sunflower stem aggregates (reinforcement), chitosan has been chosen as polysaccharide model. After a first stage of physico-chemical, thermal and mechanical characterizations of the binder and the reinforcement, an experimental design was established to find the best values of the particle size, the ratio binder/reinforcement and the compaction stress affecting the thermo-mechanical properties of the composites. A composite with a thermal insulation of about 0.06 W.m-1.K-1 and a maximum strength (in tension and compression modes) of 2 MPa was obtained with a ratio chitosan/sunflower stalk aggregates of 4.3 % and a size of 6.3 mm for the aggregates. The mechanical and thermal performances are superior to that of other biobased insulators available on the market. Formulation of the binder by covalent crosslinking (genipin) and by the addition of other biopolymers (alginate, guar gum, starch) with binding property has been achieved through the development of a fractional factorial experimental design. The results show the ability to maintain satisfactory mechanical and thermal properties with reducing chitosan content.

La ouate de cellulose utilisée pour l’isolation est fabriquée à partir de fibres de papier broyé, traitées avec des additifs minéraux agissant comme agents ignifuges et antifongiques. La conductivité thermique du matériau final est aux alentours de 0,04 W/m.K, ce qui est comparable à la laine de verre, avec l’intérêt d’être fabriqué à partir de matériaux recyclés, représentant un taux d’énergie grise beaucoup plus faible. Le mode de mise en oeuvre par voie humide de la ouate de cellulose a plusieurs avantages par rapport à la voie sèche. Le fait que les fibres de cellulose se rigidifient avec l’eau, empêche le tassement du matériau, qui peut engendrer des ponts thermiques dans l’enveloppe du bâtiment. Par contre, la durée de séchage peut être très longue et variable selon le dosage utilisé et les conditions ambiantes d’application. Ce projet de recherche vise à trouver l’additif idéal permettant d’accélérer le séchage tout en conservant une bonne cohésion du matériau et le maintien de ses propriétés isolantes. Deux types de ouate de cellulose utilisés en isolation ont été caractérisés. Ils ont montré des différences de composition chimique, granulométrie et morphologie. L’influence de leurs caractéristiques physiques telles que la rétention d’eau, les isothermes d’adsorption d’eau et les proportions d’eau libre et liée sur le séchage du matériau final a été mise en évidence. Du point de vue de la mise en oeuvre, il a été démontré que le dosage en eau avait un impact important sur les propriétés finales du matériau. La densité, la résistance en compression et la conductivité thermique augmentent avec le dosage en eau. Un minimum de 14 kPa pour le module de compression a été défini comme le seuil de résistance permettant d’éviter le tassement. Ces propriétés ont été comparées avec celles de la ouate de cellulose compactée à sec et les résultats ont montré la forte influence de la rigidification et de la fermeture des pores du matériau. Deux voies ont été envisagées pour résoudre le problème du temps de séchage : l’ajout d’additifs aux propriétés adhésives permettant de réduire la quantité d’eau introduite en renforçant la cohésion de l’isolant, et l’ajout d’additifs permettant de modifier la tension de surface pour faciliter le départ de l’eau. Les additifs biosourcés potentiels ont été caractérisés à différentes concentrations et classés selon leur viscosité et leur pouvoir collant. Malheureusement plusieurs additifs ont dû être rejeté car ils présentaient un couple « propriété adhésive/pompabilité » non adapté. Une gamme de tensioactifs a également été testée par rapport à leurs tensions de surface. Les formulations pompables ont étés caractérisées par rapport à leurs temps de séchage, résistance en compression et conductivité thermique. Les additifs qui ont montré des contributions positives sur le séchage sont les lignosulfonates et le tensioactif cationique CTAB. L’influence de ces deux additifs a ensuite été étudiée avec un modèle numérique à travers le logiciel WUFI en prenant en compte l’impact sur le séchage, la météo, le dosage liquide et l’épaisseur de l’isolant. Les conditions optimales ont été définies. Le lignosulfonate s’est avéré être l’additif le plus efficace. Une première évaluation de la performance des nouveaux isolants en termes de résistance au feu et à la moisissure a été réalisée et des indications pour la suite de l’étude ont été proposées. / Cellulose insulation is manufactured from recycled paper fibres, treated with mineral additives acting as flame retardants and antifungals. Its consistency is similar to cotton wool. The fibres are sold in bulk to be blown into the walls and attics. Its thermal conductivity is around 0.04 W/m.K, which is comparable to glass wool, but it is made with recycled materials and has much lower embodied energy levels. It can be either blown dry or sprayed with water. The wet spray method for cellulose insulation has several benefits compared to the dry process. Since the cellulose fibres become rigid after drying, it prevents the compaction of the material thus avoiding thermal bridges in the building envelope. However, the time to reach the dry state may be very long and variable depending on the dosage used and the environmental conditions of application. There are many bio-based additives that can contribute to the reduction of this period and improve the cohesion of the material. This research project aims to find the optimal additive for this application while retaining the favourable properties of the insulating material. Two cellulose types have been characterized with regards to the properties of the fibres to determine their performance with water. Both samples showed differences in chemical composition, grain size, and morphology. The values of water retention, water adsorption isotherms and the proportions of free and bound water have been factors which have shown an influence on the drying of the insulation. Density, compressive strength, and thermal conductivity increased with moisture dosage. A minimum of 14 kPa for the compression module was defined as the resistance threshold to avoid settling. These properties were compared with those of the cellulose insulation compacted to dryness and the results showed the strong influence of the stiffening and pore closing process upon drying, on these properties. Potential bio-based additives were classified and characterized with regards between concentration, viscosity, and adhesive strength. A relationship between these parameters was established. Most showed Newtonian behaviour at low concentrations, with some non- Newtonian concentrations having a pumpable viscosity. Unfortunately several additives which showed good adhesive properties were too viscous and vice versa. A range of surfactants were also considered. Sprayable formulations were characterized with respect to their drying time, compressive strength and thermal conductivity. Additives which have shown positive contributions drying are the lignosulfonate and the cationic surfactant CTAB. The influence of these additives on drying, with varying weather, liquid dosage and thickness of insulation was defined with a numerical model through the WUFI software. Optimal conditions in which the lignosulfonate additive is more effective have been defined. A first assessment of the performance of new formulation in terms of fire and mould was made and indications for the continuation of the study of the material were formalized.

Le secteur des logements présente un potentiel non négligeable d'économies d'énergie surtout au niveau du chauffage qui constitue une part importante des factures énergétiques en France. Notre travail s'inscrit dans l'optique de réduction des consommations énergétiques des logements en étudiant le transfert thermique dans les parois opaques du bâti ancien et en étudiant différentes configurations et différents types d'isolants thermiques. Après une analyse du contexte et des enjeux de la problématique énergétique des bâtiments anciens, nous avons abordé une analyse typologique des maisons anciennes lilloises en identifiant les quatre familles principales de typologies : la maison de courée, la maison ouvrière, la maison de ville et la maison bourgeoise ; en identifiant ainsi leurs ressemblances et leur variantes. Ensuite, nous avons étudié en détails le transfert thermique dans un mur en brique caractéristique de la région Nord-Pas-de-Calais; une étude expérimentale a été comparée à diverses approches théoriques en divers régimes (régime permanent, régime harmonique et régime quelconque). Après l'étude du mur dans son état initial (avant isolation), nous avons caractérisé expérimentalement cinq matériaux isolants (polystyrène, laine de bois, laine de mouton, lin et métisse) pour étudier ensuite leur apport en termes de réduction de déperditions thermiques pour le mur étudié. Nous avons appliqué expérimentalement 3 cm de polystyrène pour l'isolation du mur afin de valider la méthode théorique. Une fois cette dernière validée, une comparaison de différents matériaux isolants et différentes configurations (isolation par l'intérieur et isolation par l'extérieur) a été établie afin d'identifier la configuration et le(s) matériau(x) le(s) plus intéressant(s). Enfin, des simulations thermiques dynamiques à l'échelle du bâtiment ont été réalisées pour les différentes typologies dans le but de valider les résultats obtenus à l'échelle du mur, de comparer les performances énergétiques des différentes typologies et de quantifier les économies d'énergie possibles pour différents bouquets de travaux d'isolation. / The housing sector has a significant energy saving potential especially in terms of heating which constitutes an important part of energy bills in France. Our work joins the optics of reducing energy consumption of housing by studying heat transfer in the opaque walls of old buildings and studying different configurations and types of thermal insulation materials. After an analysis of the context and the energy’s problematic of old buildings, we discussed a typological analysis of Lille’s old houses by identifying four main families of typologies: the “courée” house, the worker’s house, the town house and the mansion, thereby identifying their similarities and variations. Then, we thoroughly studied the heat transfer in a brick wall characteristic of the Nord-Pas-de-Calais region; an experimental study was compared to various theoretical approaches in various regimes (steady state, harmonic, and random regime). After the study of the wall in its initial state (before insulation), we experimentally characterized five insulating materials (polystyrene, wood wool, sheep wool, linen and recycled textile) in order to study then their contribution in terms of heat losses’ reduction through the studied wall. We experimentally applied 3 cm of polystyrene wall insulation to validate the theoretical method. Once it was validated, a comparison of different insulating materials and configurations (interior insulation and external insulation) was established to identify the most interesting configuration and insulation material(s). Finally, dynamic thermal simulations on the building scale were carried out for the different buildings typologies in order to validate the results obtained on the wall scale, to compare the energy performance of the different building typologies, and quantify the energy savings potential for thermal insulation scenarios.

L'expérience réalisée de l'hiver 2003-2004 à l'été 2005 sur l'utilisation de mousse liquide comme matériau de couverture de serre a permis de démontrer l'efficacité de la technologie comme isolation thermique en hiver et comme écran solaire en période estivale. Deux expériences comparatives sur une période de deux ans ont été effectuées dans des serres de recherche. Une serre expérimentale (S.Exp.) équipée d'un système d'injection de mousse et une serre référence (S.Réf.), sur le campus de l'Université Laval à Québec ont servi aux expérimentations. Les résultats de cette étude démontrent qu'il est possible de réduire la consommation d'énergie de l'ordre de 40 % à 60 % en période hivernale et qu'il est possible de diminuer la pénétration d'énergie solaire de l'ordre de 10 % à 30 % en période estivale en plus de réduire la température de l'air de l'ordre de 4,0 °C. De plus, la mousse liquide réfléchissait une partie de l'éclairage artificiel et augmentait la lumière totale utile pour la croissance des plants de tomates.

L'objectif de cette thèse est de développer de nouveaux composites isolants biosourcés à partir de coproduits de l'agriculture exploitables dans le secteur du bâtiment. Les travaux s'organisent en trois principales étapes : La première, au travers d'un travail de formulation et de caractérisation, vise à évaluer les propriétés mécaniques, thermiques et hygriques de composites biosourcés obtenus par agglomération de granulats végétaux avec différents types de liants biosourcés et minéraux. Plusieurs agro-ressources sont envisagées (paille de blé, colza, anas, chènevotte et rafles de maïs). Une solution associant des granulats de chènevotte avec un liant biosourcé thermodurcissable est sélectionnée. La suite des travaux se focalise sur la recherche d'un procédé de mise en forme adapté à la fabrication de panneaux rigides isolants réalisés à partir de la formulation du composite de chènevotte. La fabrication de panneaux composites est testée sur différents outillages disponibles en laboratoire ainsi que sur des outils industriels permettant de tester les différentes technologies existantes. La possibilité de fabriquer le panneau rigide isolant de chènevotte sur une ligne de production industrielle entièrement automatisée est démontrée. Enfin, de nouvelles solutions permettant d'améliorer la réaction au feu des panneaux composites sont testées ce qui permet d'identifier des solutions adaptées au composite étudié. / The objective of this thesis is to develop new insulation composites from agricultural by-products for building applications. The research work is divided in three main steps : The first one focuses on the formulation of bio-based composites obtained by agglomeration of vegetal aggregates with different types of binders (bio-based or mineral binders), and on the characterization of their mechanical, thermal and hygric properties. Several bio-aggregates are envisaged (wheat straw, rape straw, flax shiv, hemp shiv and corn cob). A solution combining hemp shiv aggregates bonded with a bio-based thermosetting adhesive is selected. The next step aims to identify a suitable manufacturing process to produce rigid insulation panels using the previously determined composite formulation. Several manufacturing trials are conducted on different laboratory and industrial tools which allow to experiment existing manufacturing technologies. The possibility to produce the rigid insulation panel from hemp shiv at the industrial scale on a fully automatized production line is demonstrated. Finally, new solutions to improve the fire reaction of the insulation panels are tested which allows to identify suitable solutions for the developed composites.

Les matériaux nanostructurés de type aérogels présentent des domaines d'applications potentielles très variés. Parmi ces matériaux, les aérogels de silice sont connus, notamment, pour leurs propriétés thermiques super-isolantes et leur transparence dans le domaine visible. Leur intégration au sein de double vitrage peut ainsi permettre d'envisager un gain énergétique dans le secteur du bâtiment, notamment au travers de la réduction des charges de chauffage. Pour une telle application, les gels de silice synthétisés par procédé sol-gel, doivent être séchés par voie supercritique afin d'obtenir des aérogels sous forme de blocs monolithiques transparents de grandes dimensions. L'objectif de ce travail de thèse est de contribuer à l'amélioration de l'efficacité du procédé de séchage dans les conditions du CO2 supercritique en s'attachant tout particulièrement à la phase de lavage au CO2 supercritique. Les phénomènes mis en jeu lors de cette phase ont été étudiés en couplant une approche expérimentale et une approche théorique. L'approche expérimentale repose sur l'instrumentation d'un banc de séchage notamment en implémentant une boucle d'analyse. Cet outil métrologique a permis de suivre en ligne le degré d'avancement de la phase de lavage. L'approche théorique repose sur l'utilisation d'un modèle analytique couplant les phénomènes de diffusion à travers la nanoporosité des gels et les phénomènes de transfert de masse dans l'autoclave. Cette double approche a permis dans un premier temps de quantifier les phénomènes de diffusion dans des conditions expérimentales de référence. Le coefficient de diffusion effectif d'une nanostructure modèle de gels de silice a été ainsi déterminé. Une première estimation de la durée de la phase de lavage a également été obtenue. Dans un second temps, l'influence de la variation de la nanostructure des aérogels de silice sur les phénomènes de diffusion a été étudiée. Les résultats obtenus ont permis d'aboutir à une première corrélation entre la perméabilité des matériaux et le coefficient de diffusion effectif. Cette étude a également souligné l'intérêt d'un traitement de vieillissement des gels par phénomènes de dissolution-reprécipitation préalablement au séchage en vue d'écourter la durée de la phase de lavage supercritique.