Les matériaux lorsqu'ils sont rendus nanométriques montrent des propriétés optiques qui peuvent différer fortement des celles des matériaux à l'état massif. C'est l'étude de ces modifications des propriétés qui a motivé les travaux qui sont présentés dans ce document. Dans une première partie je décris les propriétés de luminescence particulière des nanocristaux de silicium en mettant en évidence un décalage de la luminescence vers le bleu lorsque la taille des nanocristaux diminue et je montre qu'il s'agit d'un phénomène de confinement quantique. Dans le même temps l'importance de la passivation de surface est démontrée. Ces résultats sont ensuite appliqués à la compréhension d'une signature spectrale détectée dans les nuages de poussières inter- et circumstellaires et la fabrication de microcavités luminescente à base de nanocristaux de silicium. Dans une deuxième partie je présente les résultats des études que je mène depuis mon arrivée au sein du LPCML sur les propriétés de luminescence de nanoparticules d'oxydes dopés terres rares. Nous avons ainsi pu montrer que le confinement quantique peut aussi être mis en évidence pour ces matériaux fortement ionique même si l'effet est bien moindre que pour les semi conducteurs. De même on montre que la surface joue un rôle essentiel soit en donnant lieu à de nouvelles émissions soit en créant des défauts tueurs de la luminescence. La taille des nanoparticules modifie aussi la densité d'états de phonons ce qui modifie les populations dans les différents niveaux d'énergie des ions dopants et donc les rapports d'intensité entre les transitions optiques. Enfin le comportement sous excitation à haute énergie (UV dur et X) montre que les rendements sont fortement affectés pour les petites tailles traduisant l‘impossibilité pour les toutes petites particules de supporter une trop grande densité d'excitation. La dernière partie présente les deux axes que je souhaite développer dans les années à venir à savoir la microscopie confocale jusque dans l'UV dur et l'ablation laser en solution pour la synthèse de nanomatériaux originaux.

L’engouement pour l’originalité des propriétés physiques des nanoparticules s’est accompagné d’un développement de nombreuses méthodes de synthèse depuis un demi siècle. Parmi elles, l’ablation laser en liquide permet de produire des nanoparticules avec des surfaces libres de tout contaminant et ce pour une multitude de combinaisons de matériaux et de solvants. Cependant, la simplicité apparente de cette technique dissimule la complexité des mécanismes physico-chimiques, ce qui entraîne actuellement un manque de contrôle des objets synthétisés. Tout d’abord, nous nous sommes intéressés à la cinétique des bulles pour laquelle les conditionsextrêmes d’ablation laser en liquide présentent des cas originaux de cinétique dans le domaine de la mécanique des fluides. Puis, ce travail de thèse vise à donner de plus amples perspectives quant à une meilleure maîtrise de la structure cristalline des nanoparticules et de la stabilité colloïdale. Une manière plus directe de contrôler la taille, la phase cristalline et la stabilité colloïdale des solutions contenant des nanoparticules est d’ajouter des ligands. Nous avons donc étudié les mécanismes de stabilisation de ces solutions en utilisant des ions qui se complexent aux nanoparticules d’or. Nous avons aussi réussi à synthétiser des nanoparticules de rubis (alumine dopée chrome). La stabilisation de ces nanoparticules dans une phase métastable en utilisant des ligands organiques a été expliquée par une étude théorique / Laser generation of nanoparticles in liquids : new insights on crystal structure control and colloidal stability The great interest of nanoparticles for their original physical and an chemical properties has been supported by the development of numerous methods of synthesis. In the nineties, laser generation of nanoparticles in liquids appeared, including Pulsed Laser Ablation in Liquids (PLAL). The PLAL technique enables to produce surface free particles for plenty of material and solvent combinations. However, the apparent simplicity of its implementation hides complex physico-chemical mechanisms resulting in a lack of control of the final products. We firstly investigated the dynamics of the laser-generated bubbles for which the PLAL extreme conditions present new studied cases of bubbles dynamics not encountered in the field of fluid mechanics. Then, we aim to bring new insights into better control of the nanoparticles morphology and their colloidal stability. A straight way to tune sizes, crystal structures and the colloidal stability consists in the addition of stabilizing agents. Hence, we investigated the mechanisms of stabilization of colloidal gold using complexing ions. We also succeed to synthesis nano-rubies, i.e. chromium doped corundum alumina nanoparticles, unexpected at nanoscale. The stabilization of the metastable crystal structure using ligands is explained thanks to a comprehensive theoretical approach