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The magnetic properties, crystal and magnetic structures of Nd5 SixGe4-x were investigated by ac susceptibility and high resolution neutron powder diffraction. The magnetic and crystalline phase diagrams were derived. Four distinct structures exist in the Nd 5SixGe4-x system: Gd5Ge 4-type [O(II)], Gd5Si2Ge2-type (M), Gd5Si4-type [O(I)], and Zr5Si4-type (T). The refinements of the neutron powder diffraction patterns revealed that the Nd5SixGe4-x compounds exhibit mixed ferro-antiferromagnetic structures. The ac susceptibility measurements showed that the magnetic ordering temperature of Nd5SixGe 4-x increases slightly with increasing silicon content, except that it increases by a factor of 2 in the orthorhombic Gd5Si 4-type [O(I)] phase region. The abrupt change of the magnetic ordering temperature between x = 2.25 and x = 2.5, where the monoclinic Gd5Si 2Ge2-type (M) structure changes to the orthorhombic Gd 5Si4-type [O(I)] structure, suggested that a first order magnetostructural transition likely takes place in this narrow composition range (2.25 < x < 2.5). The investigation of Nd5Si2.335 Ge1.665 revealed that Nd5Si2.335Ge 1.665 adopts the Gd5Si2Ge2-type (M) structure and undergoes a first order magnetostructural transition from the paramagnetic-monoclinic Gd5Si2Ge2-type (M) structure to the orthorhombic Gd5Si4-type [O(I)] structure upon cooling. The T1-T1 bonds increases by ∼1 A when the the Gd 5Si4-type [O(I)] structure (10 K) transforms to the Gd 5Si2Ge2-type (M) structure (140 K). The giant magnetocaloric effect is not observed in Nd5Si2.335Ge 1.665 probably due to the co-existence of the M phase and the O(I) phase. The maximum magnetic entropy change in Nd5Si2.335Ge 1.665 is 7.3 J/kg K for magnetic field change from 0 to 7 Tesla, which is similar to that obtained in Nd5Si1.5Ge2.5, the neighboring phase O(I).

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This thesis documents the work and research effort on the design, fabrication and testing of a magnetocaloric MEMS microcooler, focusing on the testing of the microcooler at low magnetic fields. The phenomenon of magnetocaloric effect (MCE), or adiabatic temperature change, which is obtained by heating or cooling magnetic materials due to a varying magnetic field, can be exploited in the area of magnetic refrigeration as a reliable, energy-efficient cooling system. In particular, its applications are being explored primarily in cryogenic technologies as a viable process for the liquefaction of hydrogen. The challenge for magnetic refrigeration is that the necessary MCE is most easily achieved with high magnetic fields (5-6 Tesla) provided by superconducting magnets. However, a significant magnetocaloric effect can be exhibited at lower magnetic fields (1-2 Tesla) by carefully controlling initial temperature conditions as well as by selecting, preparing and synthesizing the optimal fabrication process of Silicon (Si) wafers. A microcooler was integrated based on previous works of others and tested. Finally, testing of the magnetocaloric effect was conducted and results analyzed. Experimental results in these domains demonstrate that magnetic refrigeration can be part of the best current cooling technology, without having to use volatile, environmentally hazardous fluids. The MEMS magnetocaloric refrigerator demonstrated a ~ -12°C change in the temperature of cooling fluid at a magnetic field of 1.2 T.

Die vorliegenden Dissertation berichtet von der Entdeckung ungewöhnlicher magnetischer, elektronischer und struktureller Eigenschaften in einer Reihe von neuen intermetallischen Verbindungen auf Selten-Erd-Basis. Die untersuchten Systeme vom Typ RET2X bestehen aus den Selten-Erd-Elementen (RE) Yb oder Lu, den Übergangsmetallen (T) Pt oder Pd sowie den weiteren Liganden (X) Sn oder In. Die Synthese der verwendeten Proben, deren kristallografische Analyse und die Untersuchung ihrer physikalischen Eigenschaften werden im Detail vorgestellt. Diese Arbeit liefert Resultate, die sowohl für die Grundlagenforschung als auch für technische Anwendungen eine große Relevanz besitzen. Die Untersuchungen der neuen Verbindungen YbPt2Sn und YbPt2In zeigen, dass die magnetische Kopplung zwischen benachbarten Yb-Ionen extrem schwach ist. Dies führt zu einem riesigen magnetokalorischen Effekt im Bereich von 0.05 K bis 2 K. Damit besitzen beide metallischen Materialien optimale Eigenschaften, um als Kühlkörper in Entmagnetisierungskryostaten Verwendung zu finden. Zwei zu Testzwecken aufgebaute Kühleinsätze auf YbPt2Sn-Basis bestätigen die Eignung dieser Verbindung als metallisches Kühlmaterial. Die Untersuchungen der Substitutionsreihe Lu(Pt1-xPdx)2In offenbaren einen Ladungsdichtewelle (CDW)-Phasenübergang mit außergewöhnlichen Eigenschaften. Im Gegensatz zu Beobachtungen in den meisten anderen bekannten CDW-Systemen ist der Übergang in LuPt2In kontinuierlich, d. h. zweiter Ordnung. Durch Ersetzen von Pt mit isovalenten Pd kann die Übergangstemperatur T_CDW kontinuierlich zum absoluten Temperaturnullpunkt geführt werden. Die beobachteten Eigenschaften zeigen, dass der Phasenübergang dabei zweiter Ordnung bleibt. Damit wird experimentell bewiesen, dass Lu(Pt1-xPdx)2In eines der seltenen Systeme ist, in denen ein CDW quantenkritischer Punkt in Erscheinung tritt. Noch außergewöhnlicher ist die Beobachtung von Supraleitung mit einem ausgeprägten Maximum in der Sprungtemperatur T_c genau am quantenkritischen Punkt. Das deutet auf eine neuartige Kopplung zwischen quantenkritischer CDW und Supraleitung hin.

Die vorliegenden Dissertation berichtet von der Entdeckung ungewöhnlicher magnetischer, elektronischer und struktureller Eigenschaften in einer Reihe von neuen intermetallischen Verbindungen auf Selten-Erd-Basis. Die untersuchten Systeme vom Typ RET2X bestehen aus den Selten-Erd-Elementen (RE) Yb oder Lu, den Übergangsmetallen (T) Pt oder Pd sowie den weiteren Liganden (X) Sn oder In. Die Synthese der verwendeten Proben, deren kristallografische Analyse und die Untersuchung ihrer physikalischen Eigenschaften werden im Detail vorgestellt. Diese Arbeit liefert Resultate, die sowohl für die Grundlagenforschung als auch für technische Anwendungen eine große Relevanz besitzen. Die Untersuchungen der neuen Verbindungen YbPt2Sn und YbPt2In zeigen, dass die magnetische Kopplung zwischen benachbarten Yb-Ionen extrem schwach ist. Dies führt zu einem riesigen magnetokalorischen Effekt im Bereich von 0.05 K bis 2 K. Damit besitzen beide metallischen Materialien optimale Eigenschaften, um als Kühlkörper in Entmagnetisierungskryostaten Verwendung zu finden. Zwei zu Testzwecken aufgebaute Kühleinsätze auf YbPt2Sn-Basis bestätigen die Eignung dieser Verbindung als metallisches Kühlmaterial. Die Untersuchungen der Substitutionsreihe Lu(Pt1-xPdx)2In offenbaren einen Ladungsdichtewelle (CDW)-Phasenübergang mit außergewöhnlichen Eigenschaften. Im Gegensatz zu Beobachtungen in den meisten anderen bekannten CDW-Systemen ist der Übergang in LuPt2In kontinuierlich, d. h. zweiter Ordnung. Durch Ersetzen von Pt mit isovalenten Pd kann die Übergangstemperatur T_CDW kontinuierlich zum absoluten Temperaturnullpunkt geführt werden. Die beobachteten Eigenschaften zeigen, dass der Phasenübergang dabei zweiter Ordnung bleibt. Damit wird experimentell bewiesen, dass Lu(Pt1-xPdx)2In eines der seltenen Systeme ist, in denen ein CDW quantenkritischer Punkt in Erscheinung tritt. Noch außergewöhnlicher ist die Beobachtung von Supraleitung mit einem ausgeprägten Maximum in der Sprungtemperatur T_c genau am quantenkritischen Punkt. Das deutet auf eine neuartige Kopplung zwischen quantenkritischer CDW und Supraleitung hin.:Einleitung 1 Grundlagen 2 YbPt2Sn und YbPt2In 3 Adiabatische Entmagnetisierung von YbPt2Sn 4 Struktureller quantenkritischer Punkt in Lu(Pt1-xPdx)2In 5 Zusammenfassung und Ausblick