En este trabajo se muestra el estudio realizado sobre materiales que serán utilizados en el diseño de una celda solar para su aplicación en el ciclo de producción de hidrógeno, también en este contexto se han estudiado compuestos capaces de almacenar el hidrógeno producido, de manera de cerrar el círculo propuesto de generación y almacenamiento de hidrógeno. En la primera etapa, se realizó el estudio de materiales semiconductores mediante primeros principios, con esta herramienta se estudiaron las propiedades electrónicas de los sistemas M:TiO<SUB>2</SUB> (donde M: metales de transición 3d). En la segunda etapa, se llevó a cabo la modelización de una celda solar multijuntura, empleando los materiales obtenidos en la primera etapa. Mediante el diseño propuesto de la estructura de la celda solar se logró una eficiencia del 10% para la producción del hidrógeno. Finalmente, en la tercera y última etapa, una vez obtenido el hidrógeno, se realizaron estudios para determinar cuáles serían los materiales más viables para retener y liberar el H. Con esta finalidad, se estudiaron series de hidruros binarios y ternarios, con diferentes estructuras cristalinas, para determinar que compuesto presenta una mejor perspectiva para el almacenamiento de H.

Las últimas dos décadas han sido refugio de un gran número de investigaciones cuya principal área de atención es el almacenamiento de hidrógeno. Estos esfuerzos se deben, en principio, a la necesidad de hallar algún método de almacenamiento factible de ser empleado en celdas de combustible para automóviles y otras tecnologías de transporte. Se sabe que el hidrógeno puede almacenar una suma importante de energía química por unidad de masa aunque, en condiciones ambientales, sólo existe en forma de gas molecular de muy baja densidad. Por tanto, y con el objetivo de promoverlo como combustible, varios estudios han identificado el problema que representa su almacenamiento como el mayor obstáculo que debe sortearse para alentar la transición gradual de un sistema de transporte sustentado en combustibles tradicionales hacia otro donde éste se conciba como el principal portador de energía. Tal cambio de paradigma es, para muchos, una respuesta inteligente frente a la variedad de inconvenientes asociados a la dependencia que, en la actualidad, se tiene con las energías provenientes de reservas fósiles y que alcanzan, entre otros aspectos, su naturaleza finita, los cambios climáticos y los conflictos geopolíticos. Dentro de las opciones en desarrollo, se destaca la existencia de un grupo particular de materiales intermetálicos, de estequimetría ideal AB2, que poseen la capacidad de almacenar hidrógeno en estado sólido, dado el gran número de intersticios tetraédricos presentes en sus redes cristalinas. Las fases de Laves, como suelen denominarse estas aleaciones, constituyen el eje principal de esta Tesis. En efecto, uno de los trabajos primarios que conforman este escrito refiere al estudio teórico de la capacidad de almacenamiento de hidrógeno en la fase de Laves Zr(Cr0.5Ni0.5)2 y de las características de los sitios de absorción favorables para la localización de átomos de hidrógeno. En segundo lugar, y no menos importante, se analizan los mecanismos de absorción en cinco materiales diferentes, representados bajo la familia de Laves Zr0.9Ti0.1(Ni0.5Cr0.5-xVx)2, con x = 0, 0.125, 0.25, 0.375, 0.5. Para este caso, también se reportan los intersticios de absorción que, desde el punto de vista energético, se consideran estables. En ambas oportunidades, los estudios se abordan y complementan con diversas herramientas. Todos los cálculos de energía se desarrollan conforme a la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) que se implementa en el código de simulación VASP. El análisis de redistribución de cargas se contempla dentro de la teoría de Bader. Las interacciones metal-metal y metal-hidrógeno se examinan a través del concepto de población de solapamiento (OP). Las contribuciones de los orbitales de cada especie se detallan por medio de la herramienta de densidad de estados (DOS). Los resultados obtenidos se comparan con valores teóricos y experimentales publicados en recursos bibliográficos pertinentes. / The last two decades have been refuge to a great number of investigations for which their main attention area is the hydrogen storage. These efforts are due, in principle, to the need to find some storage method that can be used in cars fuel cells and other transport technologies. It is known that hydrogen can store a significant amount of chemical energy per unit mass, although under environmental conditions it only exists in the form of very low molecular density gas. Therefore, and with the aim to promote it as a fuel, several studies have identified the storage problem as the biggest obstacle that must be overcome to encourage the gradual transition from a transportation system based on traditional fuels to another where it can be conceived as an ideal energy carrier. Such paradigm change is, for many, an intelligent answer to the variety of inconveniences associated with the current dependence on energies coming from fossil reserves and that reach, among other aspects, their finite nature, climatic changes and geopolitical conflicts. Among options in development, there is a particular group of intermetallic materials, with ideal stoichiometry AB2, that have the ability of storing hydrogen in solid state because of the large number of tetrahedral interstices presented in their crystalline structures. The Laves Phases, as they are usually known, constitute the principal axis of this Thesis. In fact, one of the works that is described refers to the theoretical study of hydrogen storage capacity of the Laves phase Zr(Cr0.5Ni0.5)2 and the characteristics of their favorable absorption sites for hydrogen atoms localization. In second place, and not less important, absorption mechanisms are analyzed in five different materials represented under the Laves family Zr0.9Ti0.1(Ni0.5Cr0.5-xVx)2, with x = 0, 0.125, 0.25 , 0.375, 0.5. In this case, absorption sites that from an energy point of view are considered stable are also reported. In both opportunities, studies are carried out and complemented by different tools. All energy calculations are developed according to the Density Functional Theory (DFT) implemented in the VASP simulation code. Charge distribution is analysed in the frame of Bader's theory. Metal-metal and metal-hydrogen interactions are examined through the overlap population (OP) concept. Elemental orbitals contributions are detailed by means of density of states (DOS). Results obtained are compared with theoretical and experimental values published in pertinent bibliographic resources.

En esta Tesis se han estudiado en forma teórica diversos procesos de adsorción de hidrógeno sobre nanomateriales de carbono decorados con paladio. En primer lugar se utilizó un modelo sencillo dc dccoración basado cn átomos individuales dc paladio, y a continuación se analizó la adsorción de dímeros de paladio, de modo de comprender la relación entre el fenómeno de nucleación de paladio y el almacenamiento de hidrógeno en grafeno y nanotubos de carbono. En particular se consideraron diferentes sitios de adsorción sobre la super-ficie de carbono, al igual que varias estructuras de coordi-nación en las que el hidrógeno se encuentra tanto en forma molecular como disociada. En todos los casos se computaron las energías y se describieron los enlaces y la estructura electrónica para los diferentes sistemas hidrógenopaladio soportados. Estos cálculos se llevaron a nivel mecánico cuán-tico, mediante uso tanto de la teoría de primeros principios del Funcional de la Densidad (DFT) como del método semiempírieo de Superposición Atómica y Desloealización Electrónica (ASED), implementados respectivamente con los códigos SIESTA y YAeHMOP. Nuestros resultados se compararon con otros cálculos teóricos y con la información experimental disponible. Los resultados obtenidos permiten describir las principales interacciones I-lPdC durante el fenómeno de adsorción. De esta manera, se detalló el rol de los orbitales s, p y d en el mecanismo de enlace para todos los adsorbatos y sustratos. El objeto de este estudio es contribuir a la comprensión del fenómeno de incremento de la capacidad de almacenamiento de hidrógeno observado en materiales de carbono decorados con paladio. / This Thesis presents a theoretical study of hydrogen adsorption processes on palladium decorated carbon nanomaterials. First, we used a simple decoration model involving singlc palladium atoms, and thcn wc analyzed thc adsorption of palladium dimers, in order to shed more light on the relation between palladium clustering and hydrogen storage in graphene and carbon nanotubes. We considered different adsorption sites on the carbon surface, as well as several molecular and dissociative hydrogen coordination structures. In all cases we computed the energy, bonding and electronic structure for the different supported hydrogenpalladium systems. These calculations were performed at quantum mechanical level, using both the ab initlo Density Functional Theory (DFT) as the semiempirieal Atomic Superposition and Electronic Deloealization (ASED) method, implemented respectively by means of SIESTA and YAeHMOP codes. Our results were compared with other theoretical calculations and available experimental data. The obtained results allow us to described the main HPdC interactions during the adsorption scheme. In this way, the role of s, p and d orhitals on the bonding mechanism for all adsorbates and sustrates was addressed. [he aim of this study is to contribute to the understanding of the hydrogen uptake of carbon materials decorated with palladium.