Philosophiae Doctor - PhD / In Africa as well as in the world, South Africa plays an important role in the mining industry which dates back almost 120 years. Mining activities in South Africa mainly take place in Gauteng Province. Every year millions of tons of rocks are taken from underground, milled and processed to extract gold. Uranium is one of the minerals which is mined as a by-product of gold. The uranium bearing tailings are then placed on large dumps which are usually one or more kilometres in diameter in the environment. There are approximately 250 gold mine tailings dumps covering a total area of about 7000 ha. These gold mine tailings dumps contain considerable amounts of radium (226Ra) and have therefore been identified as large sources of radon (222Rn). Radon release from these tailings dumps pose health concerns for the surrounding communities. This study reports on the 222Rn soil-gas concentrations and exhalations measurements which were conducted at a non-operational mine dump (Kloof) which belongs to Carletonville Gold Field, Witwatersrand, South Africa. Radon soil-gas concentrations were measured using a continuous radon monitor (the Durridge RAD7). The radon soil gas concentration levels were measured at depths starting from 30 cm below ground/air interface up to 110 cm at intervals of 20 cm. These radon soil-gas measurements were performed at five different spots on the mine dump. The concentrations recorded ranged from to kBq.m-3. Furthermore, thirty four soil samples were taken from these spots for laboratory-based measurement. The soil samples were collected in the depth range 0-30 cm and measured using the low-background Hyper Pure Germanium (HPGe) -ray detector available at the Environmental Radioactivity Laboratory (ERL), iThemba LABS, Western Cape Province. The weighted average activity concentrations in the soils samples were Bq.kg-1, Bq.kg-1 and Bq.kg-1 for 238U, 40K and 232Th, respectively. 1 26 23 472 7 308 5 2551 18 The activity concentration of 40K and the decay series of 238U and 232Th for the top 30 cm of the accessible parts of the mine dump were measured using the MEDUSA (Multi-Element Detector for Underwater Sediment Activity) -ray detection system which was mounted on the front of a 44 vehicle, 0.6 m off the ground. The spectra acquired by the MEDUSA system were analysed and the activity concentrations were extracted using the Full Spectrum Analysis approach. The average activity concentrations obtained were 25975 Bq.kg-1 for 40K, 30940 Bq.kg-1 for 238U series and 185Bq.kg-1 for 232Th series for 2002 survey while 26075 Bq.kg-1 for 40K, 31040 Bq.kg-1 for 238U series and 20 5 Bq.kg-1 for 232Th series were recorded for 2010 survey. Moreover, a novel technique by means of the MEDUSA -ray detection system was utilised to map radon exhalation from the Kloof mine dump. In this technique the 214Bi concentration in the top 30 cm of the dump, which is used as a proxy for the 238U or 226Ra concentration, is measured even though there is not secular equilibrium between the radium and bismuth because radon has escaped. The actual activity concentrations of 40K and 226Ra are obtained from soil samples which were collected, sealed and measured in the laboratory settings after attaining secular equilibrium since radon gas does not escape. By comparing the ratios of the activity concentrations of the 214Bi obtained in the field using the MEDUSA -ray detector system to the activity concentrations of the 214Bi obtained in the laboratory using the HPGe -ray detector system yields a reasonable radon exhalation for a particular location in the mine dump. In this case it is assumed that the 40K and 232Th series activity concentrations are not or hardly affected by radon exhalation. By applying this new technique an average normalised radon flux of 0.120.02 and 0.120.02 Bq.m-2.s-1 were obtained for 2002 and 2010 surveys, respectively. The electrets and the IAEA standard formula were also utilised to calculated radon fluxes yielding 0.060.02 and 0.120.02 Bq.m-2.s-1 respectively.

Submitted by Fabio Sobreira Campos da Costa (fabio.sobreira@ufpe.br) on 2017-02-06T15:57:59Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf: 1653100 bytes, checksum: f58076ed14de44a96ed097b6dd697195 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-02-06T15:57:59Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) dissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf: 1653100 bytes, checksum: f58076ed14de44a96ed097b6dd697195 (MD5) Previous issue date: 2011-05-10 / Nos últimos anos tem-se observado uma preocupação crescente da população em relação à presença de radionuclídeos no meio ambiente. As principais atividades que podem contribuir para o incremento da concentração desses contaminantes envolvem tanto processos industriais como aplicações médicas. Não menos importantes, no entanto, são os radionuclídeos naturais encontrados no ambiente, os quais podem ter suas concentrações aumentadas como resultado de beneficiamento de matéria prima para a extração de metais, como é o caso das areias minerais, ricas em cianita, ilmenita rutilo e zirconita, as quais podem apresentar elevadas concentrações de urânio e tório. A quantificação de radionuclídeos envolve, de maneira geral, técnicas de Instrumentação Nuclear. Dentre essas, as espectrometrias alfa e gama estão entre as mais utilizadas nas medições de radionuclídeos naturais em matrizes ambientais. Portanto, tornam-se cada vez mais importantes o estudo e o aperfeiçoamento das metodologias utilizadas em cada uma dessas técnicas, proporcionando maior precisão e exatidão nas determinações. Nesse contexto, o presente trabalho visou a comparação entre as diversas metodologias utilizadas nas técnicas de espectrometria alfa e espectrometria gama para a determinação de 238U e 232Th em amostras ambientais, especificamente em areias minerais. A validação das metodologias utilizadas foi feita utilizando-se materiais de referência fornecidos pela Agência Internacional de Energia Atômica. Para a técnica de Espectrometria Alfa as amostras foram previamente digeridas por fusão alcalina e receberam traçadores de 232U e 229Th. Após a purificação em resina de troca iônica e eletrodeposição em disco de aço inoxidável, as amostras foram contadas por um período de 80.000 segundos em um espectrômetro alfa.Para a espectrometria gama, alíquotas de 50 g de cada amostra foram acondicionadas em potes cilíndricos de plástico e contadas. As aquisições de dados foram feitas por um período de 80.000 segundos e as linhas gama utilizadas para a determinação do 238U foram as de 63 keV, 93 keV e 1001 keV. Para o 232Th, por outro lado, foram utilizadas as linhas de 338 keV, 911 keV e 969 keV. As quatro metodologias de determinação de 232Th (338 keV, 911 keV, 969 keV e espectrometria alfa) geraram valores de concentrações próximos daqueles constantes dos certificados em materiais de referência, indicando a viabilidade da utilização de qualquer das metodologias. Dentre as metodologias estudadas para a determinação de 238U, a espectrometria alfa e a espectrometria gama, pela linha de 1001 keV, foram as mais indicadas para amostras do tipo das analisadas no presente trabalho, pois apresentaram valores em concordância com os constantes dos certificados dos materiais de referência. Os resultados das análises das areias minerais mostraram concentrações de urânio-238 variando de 60 a 12.256 Bq.kg-1, com um valor médio de 3.634 Bq.kg-1. A concentração de atividade média observada nas amostras de zirconita foi de 6.723 Bq.kg-1, enquanto que a atividade média encontrada para as outras areias minerais associadas foi de 545 Bq.kg-1, ou seja, dentre as areias minerais presentes no depósito analisadas, as que merecem maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, são as de zirconita. Por outro lado, as determinações de tório-232 mostraram concentrações de atividade variando de 40 a 7.205 Bq.kg-1 e um valor médio de 1.465 Bq.kg-1. Apenas duas amostras tiveram concentrações acima desse valor (ambas eram de areias minerais de zircão), o que reforça a necessidade de maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, para as amostras de zirconita. / There has been a great concern in recent years related to the presence of radionuclides in the environment. The main activities which may contribute for the increase in the concentration of those contaminants in the environment involve industrial processes, as well as, medical applications. Not less important, however, are the natural radionuclides found in the environment, which can be concentrated as a result of raw material transformation. This is the case of mineral sands processing for the extraction of kyanite, ilmenite, rutile and zircon, which can have higher than normal concentrations of uranium and thorium. For the measurement of radionuclides as contaminants, the main forms of determination involve techniques of Nuclear Instrumentation. For this reason, it is very important to study and improve these techniques in order to obtain reliable results, as far as precision and accuracy are concerned. Thus, the present study aimed to compare the techniques of alpha spectrometry and gamma spectrometry for the determination of 238U and 232Th in environmental samples, specifically in mineral sands. The validation of the methodologies was carried out by using reference materials provided by the International Atomic Energy Agency. For the determination of 238U and 232Th by alpha spectrometry, samples were digested by alkaline fusion, spiked with 229Th and 232U tracers, purified by passing through an ion exchange resin, electrodeposited on stainless steel disks and counted for 80,000s. For the determination by gamma spectrometry, 50 g of each of the samples were placed in plastic cylindrical containers and counted for 80,000s. The main gamma lines used for determining 238U were 63 keV, 93 keV and 1001 keV. For 232Th, on the other hand, the 338 keV, 911 keV and 969 keV gamma lines were used. The four methodologies for the determination of 232Th, namely 338 keV, 911 keV, 969 keV and alpha spectrometry, led to concentration values in agreement with the certified values for the reference materials. Among the methods studied for the determination of 238U, alpha spectrometry and gamma spectrometry using the 1001 keV line, were the most suitable for the type of samples analyzed in this study. The results of the analyses performed for mineral sands showed concentrations of uranium-238 ranging from 60 to 12,256 Bq.kg-1, with an average of 3,634 Bq.kg-1. The average activity concentration observed in samples of zircon was 6, 723 Bq.kg-1, while the average activity found for other mineral sands was of 545 Bq.kg-1, showing that zircon sands deserve greater attention, from the standpoint of radiological protection, among the mineral sands analyzed. Moreover, the determinations of thorium-232 showed activity concentrations ranging from 40 to 7,205 Bq.kg-1 with an average of 1,465 Bq.kg-1. Only two samples showed 232Th concentrations above this value (both were of zircon sands), which reinforces the need for greater attention, from the point of view of radiological protection, for samples of zircon.

With the construction of the European Spallation Source (ESS) steadily approaching the operational phase, an environmental monitoring program will soon be implemented with the purpose of monitoring emissions. With regard to radiation safety, it is highly important to monitor alpha emitting radionuclides in aerosol form. Thus, an experimental investigation of direct alpha spectroscopy methods was conducted in order to evaluate the current experimental setup at Medical Radiation Physics in Malmö. Direct alpha spectroscopy measurements of aerosols collected on filters collected during combustion of earth soil samples were performed. Additionally, the natural alpha background in aerosols was intended to be assessed from filter samples collected at Hyltemossa Research Station in northern Scania (Sweden). Furthermore, simulations of direct alpha spectroscopy measurements are conducted in order to anticipate a measured spectra during normal operation but also in the case of an emergency at the ESS, simulations used calculated data by the ESS together with a dispersion model in order to track emissions to ground level concentrations. Direct alpha spectroscopy for environmental samples, was able to detect the presence of 210Po with a low approximate activity level of 2.8 mBq per filter. The well-defined peaks resulted from the use of a multi stage impactor when sampling, which lead to a high surface deposition of the particles. The simulations illustrate this further by showing the effect of surface deposition and how it highly affects the quality of the attained spectrum for both the normal operation and the emergency scenario. Simulated spectrum for normal operation suggest the possible detection of 148Gd without any treatment of the filters. For the emergency scenario the activity level of 148Gd is much lower than from other radionuclides. Thus the simulated spectra instead show the possible need of chemical separation of the wanted radionuclide. / Den Europeiska spallationskällans (ESS) konstruktion fortgår precis vid utkanten av Lund och den börjar närma sig driftsfasen. I takt med det här kommer ett program för att säkerställa miljö, säkerhet och hälsa att startas, ett av målen kommer vara att övervaka utsläpp och säkerställa nivåer i förhållande till regelbestämda värden. Därav görs en experimentell undersökning av metoder för direkt alfaspektroskopi, som mål att utvärdera den nuvarande experimentuppställningen vid Medicinsk Strålningsfysik i Malmö. Mätningar av filter görs med direkt alfaspektroskopi, både filter med naturlig alfabakgrund och filter med innehåll uppsamlat under förbränningstest av jordprover. Filterinsamlingen av naturlig bakgrund görs vid Hyltemossa forskningsstation i nordöstra Skåne. Utöver den experimentella studien, simulering av förväntade spektrum vid mätning av uppsamlade filter görs, både vid normal drift för ESS och vid ett hypotetiskt olyckscenario där radioaktiva partiklar släpps ut. ESS egna beräkningar för utsläpp används som grund till de undersökta scenarierna. De resulterande mätningarna av jordprover gav goda resultat som styrker användandet av direkt alfaspektroskopi vid identifiering av miljöprover, närvaro av 210Po identifieras och uppskattas med beräkning till en låg aktivitetsnivå på 2.8 mBq per uppmätt filter. Grunden till den väldefinierade energitoppen för 210Po antas komma ifrån användandet av en kaskadimpaktor, vilket resulterade i en hög ytdeposition av partiklar vid insamling. Resulterande spektrum från simuleringarna för både normal operation och hypotetiskt olycksscenario fortsätter att illustrera den enormt positiva effekten av ytdeposition vid insamling. Slutsatsen från det simulerade spektrumet vid normal drift av ESS är att 148Gd kommer vara möjligt att upptäcka med den använda metoden för direkt alfaspektroskopi. För det simulerade olycksscenariot vid ESS är andelen utsläppt 148Gd i förhållande till andra radionuklider mycket lägre, vilket leder till en låg signal i spektrumet. Slutsatsen är därav att kemisk separation antagligen kommer behövas för att mäta nivåerna av 148Gd.

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Made available in DSpace on 2014-06-11T19:32:20Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2010-04-23Bitstream added on 2014-06-13T20:23:34Z : No. of bitstreams: 1 sabaris_tpp_dr_rcla.pdf: 3674735 bytes, checksum: 6f0b9cf36f29942a08957d5fa5817557 (MD5) / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / Neste trabalho nove perfis de sedimentos foram amostrados em uma porção da Bacia do Rio Atibaia com o intuito de determinar as taxas de sedimentação utilizando o método geocronológico do 210Pb. Seis rios foram analisados: Ribeirão Itapetinga, Ribeirão dos Porcos, Ribeirão do Onofre, Rio Atibaia, Ribeirão Folha Larga e Córrego Caetetuba. Utilizou-se para isso a espectrometria alfa a fim de se determinar os teores de 210 Po e 210Pb em cada testemunho. O excesso de 210Pb presente nos sedimentos deu-se através da quantificação do 238U por meio da espectrometria gama. Houve ainda a separação de alíquotas destinadas às determinações dos principais óxidos por fluorescência de raios-X, de matéria orgânica e de radionuclídeos. De modo a avaliar qualquer eventual influência nos teores de 210Pb, amostras de água também foram coletadas a fim de se determinar alguns parâmetros característicos básicos. Boa correlação entre teor de matéria orgânica e perda ao fogo foi encontrada em quase todos os pontos de amostragem. A sílica foi o principal constituinte dos sedimentos e apresenta uma boa correlação inversa com a matéria orgânica: a diminuição em sílica implica em aumento na superfície específica dos sedimentos. Esta relação se confirma a partir das correlações significativas inversas obtidas entre a sílica e os vários constituintes analisados. Taxas de sedimentação foram obtidas no intervalo de 47,7 e 782,4 mg/cm2.ano (0,16 a 1,32 cm/ano), indicando que as menores taxas de sedimentação foram encontradas em regiões onde o relevo é mais acidentado e as maiores taxas foram obtidas em regiões topograficamente mais suaves. Isto ocorre porque em regiões topograficamente mais acidentadas, os sedimentos são preferencialmente transportados pela corrente aquosa ao invés de se depositarem / Nine sediment profiles were sampled on a portion of Atibaia River basin, São Paulo State, Brazil, in order to determine sedimentation rates using 210Pb as geochronometer. Six water courses were studied: Itapetinga stream, Porcos stream, Onofre stream, Atibaia River, Folha Larga stream and Caetetuba creek. Aliquots were separated from sections of each core for determining the major oxides (by X-ray fluorescence), organic matter (by colorimetry) and radionuclides. Alpha spectrometry was used to determine the 210Po levels (= total 210Pb) in each segment, whereas the supported 210Pb was evaluated by the equivalent uranium (=226Ra) through gamma spectrometry. In order to better understand some aspects of the sampling sites that could influence on the 210Pb levels, it was also performed the collection of water samples. Significant correlation between organic matter and loss on ignition was found in almost all sampling points. Silica was the main constituent of the sediments and showed a significant inverse correlation with organic matter so that the silica decrease implied on an increase in the specific surface of the sediments. Such relationship was confirmed from the significant inverse correlations obtained among silica and the various constituents analyzed. The sedimentation rates ranged from 47.7 to 782.4 mg/cm2.year (0.16 to 1.32 cm/year); the lower values were found in regions where the terrain is steeper, whereas the higher ones in topographically smooth regions. This occurs because the sediments are preferentially transported in topographically steeper regions instead of being deposited

Orientador: Daniel Marcos Bonotto / Banca: Ivo Karmann / Banca: Francisco Yukio Hiodo / Banca: Dejanira de Franceschi de Angelis / Banca: Edson Gomes de Oliveira / Resumo: Neste trabalho nove perfis de sedimentos foram amostrados em uma porção da Bacia do Rio Atibaia com o intuito de determinar as taxas de sedimentação utilizando o método geocronológico do 210Pb. Seis rios foram analisados: Ribeirão Itapetinga, Ribeirão dos Porcos, Ribeirão do Onofre, Rio Atibaia, Ribeirão Folha Larga e Córrego Caetetuba. Utilizou-se para isso a espectrometria alfa a fim de se determinar os teores de 210 Po e 210Pb em cada testemunho. O excesso de 210Pb presente nos sedimentos deu-se através da quantificação do 238U por meio da espectrometria gama. Houve ainda a separação de alíquotas destinadas às determinações dos principais óxidos por fluorescência de raios-X, de matéria orgânica e de radionuclídeos. De modo a avaliar qualquer eventual influência nos teores de 210Pb, amostras de água também foram coletadas a fim de se determinar alguns parâmetros característicos básicos. Boa correlação entre teor de matéria orgânica e perda ao fogo foi encontrada em quase todos os pontos de amostragem. A sílica foi o principal constituinte dos sedimentos e apresenta uma boa correlação inversa com a matéria orgânica: a diminuição em sílica implica em aumento na superfície específica dos sedimentos. Esta relação se confirma a partir das correlações significativas inversas obtidas entre a sílica e os vários constituintes analisados. Taxas de sedimentação foram obtidas no intervalo de 47,7 e 782,4 mg/cm2.ano (0,16 a 1,32 cm/ano), indicando que as menores taxas de sedimentação foram encontradas em regiões onde o relevo é mais acidentado e as maiores taxas foram obtidas em regiões topograficamente mais suaves. Isto ocorre porque em regiões topograficamente mais acidentadas, os sedimentos são preferencialmente transportados pela corrente aquosa ao invés de se depositarem / Abstract: Nine sediment profiles were sampled on a portion of Atibaia River basin, São Paulo State, Brazil, in order to determine sedimentation rates using 210Pb as geochronometer. Six water courses were studied: Itapetinga stream, Porcos stream, Onofre stream, Atibaia River, Folha Larga stream and Caetetuba creek. Aliquots were separated from sections of each core for determining the major oxides (by X-ray fluorescence), organic matter (by colorimetry) and radionuclides. Alpha spectrometry was used to determine the 210Po levels (= total 210Pb) in each segment, whereas the supported 210Pb was evaluated by the equivalent uranium (=226Ra) through gamma spectrometry. In order to better understand some aspects of the sampling sites that could influence on the 210Pb levels, it was also performed the collection of water samples. Significant correlation between organic matter and loss on ignition was found in almost all sampling points. Silica was the main constituent of the sediments and showed a significant inverse correlation with organic matter so that the silica decrease implied on an increase in the specific surface of the sediments. Such relationship was confirmed from the significant inverse correlations obtained among silica and the various constituents analyzed. The sedimentation rates ranged from 47.7 to 782.4 mg/cm2.year (0.16 to 1.32 cm/year); the lower values were found in regions where the terrain is steeper, whereas the higher ones in topographically smooth regions. This occurs because the sediments are preferentially transported in topographically steeper regions instead of being deposited / Doutor

As part of the first agreement between the French (CNES) and the Chinese (CNSA) space agencies in terms of space exploration, the DORN instrument will fly on board the Chinese Chang'E 6 mission in 2024. It aims to measure the amount of Radon escaping from the lunar soil to better understand what governs the concentration of this noble gas which contributes to the endogenous origin of the lunar exosphere. This instrument is an alpha-particle spectrometer able to detect the radioactive decay of two Radon isotopes and their progeny. These emissions act as a tracing signal for the processes happening in the lunar sub-surface. During the Assembly, Integration & Testing phase of the Flight Model of the instrument, different scientific concerns must be addressed to characterise the behaviour of the instrument before it is commissioned to China for its final tests and integration into the lander before the mission. This means that all the measuring process, since the alpha-particle deposits its energy into the detector until it is counted as an event in a spectral data product, has to be meticulously analysed and assessed to verify if it is compliant with the instrument's scientific requirements. Under this context, several data analysis tools have been developed to retrieve the behaviour characteristics of the instrument. Firstly, due to the changing conditions that a space mission to the lunar environment undergoes, it is needed to perform an in-flight calibration at every measurement. To this regard, a program able to obtain the calibration parameters at several temperatures within its operative range along with the spectral resolution of each detector has been developed and used during the Thermal Vacuum tests held at CNES. Secondly, the numerical pipeline, responsible for processing and storing onboard data, must undergo stress testing and be exposed to conditions resembling the lunar environment. As a result, the software's capabilities enabling the instrument to derive particle energy and eliminate undesired detections have undergone thorough testing. These tools have been used to verify the compliance of the instrument with its respective scientific requirements as well as to validate its current software version. They not only have played an important role in finalising the development of the instrument in France but will be of great use during the tests done in China and during the space operations on the Moon. / Dans le cadre du premier accord entre les agences spatiales française (CNES) et chinoise (CNSA) en matière d'exploration spatiale, l'instrument DORN volera à bord de la mission chinoise Chang'E 6 en 2024. Il vise à mesurer la quantité de Radon s'échappant du sol lunaire afin de mieux comprendre ce qui gouverne la concentration de ce gaz noble qui contribue à l'origine endogène de l'exosphère lunaire. Cet instrument est un spectromètre à particules alpha capable de détecter la désintégration radioactive de deux isotopes du radon et de ses descendants. Ces émissions agissent comme un signal de traçage des processus qui se déroulent dans la sub-surface lunaire. Au cours de la phase d'assemblage, d'intégration et d'essai du modèle de vol de l'instrument, différentes questions scientifiques doivent être abordées pour caractériser le comportement de l'instrument avant qu'il ne soit envoyé en Chine pour les essais finaux et l'intégration dans l'atterrisseur avant la mission. Cela signifie que l'ensemble du processus de mesure, depuis le dépôt de l'énergie de la particule alpha dans le détecteur jusqu'à son comptage en tant qu'événement dans un produit de données spectrales, doit être méticuleusement analysé et évalué pour vérifier s'il est conforme aux exigences scientifiques de l'instrument. Dans ce contexte, plusieurs outils d'analyse de données ont été développés pour retrouver les caractéristiques de comportement de l'instrument. Tout d'abord, en raison des conditions changeantes d'une mission spatiale dans l'environnement lunaire, il est nécessaire d'effectuer un étalonnage en vol à chaque mesure. À cet égard, un programme capable d'obtenir les paramètres d'étalonnage à plusieurs températures dans sa gamme opérationnelle ainsi que la résolution spectrale de chaque détecteur a été utilisé pendant les tests de vide thermique qui se sont déroulés au CNES. Deuxièmement, le pipeline numérique, chargé du traitement et du stockage des données à bord, doit subir des tests de contrainte et être exposé à des conditions ressemblant à l'environnement lunaire. En conséquence, les capacités logicielles permettant à l'instrument de déduire l'énergie des particules et d'éliminer les détections indésirables ont fait l'objet de tests approfondis. Ces outils ont été utilisés pour vérifier la conformité de l'instrument avec ses exigences scientifiques respectives et pour valider la version actuelle de son logiciel. Ils ont non seulement joué un rôle important dans la finalisation du développement de l'instrument en France, mais seront également très utiles lors des tests effectués en Chine et lors des opérations spatiales sur la Lune.

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.

Este trabalho descreve detalhadamente a implantação de rotinas experimentais para a determinação das atividades de 238U, 234U e 230Th pela técnica de espectrometria alfa. As melhores condições foram obtidas utilizando-se traçadores de 233U, 232U e 229Th, simulando algumas situações comumente encontradas no processamento de silicatos. A qualidade das determinações foi avaliada efetuando-se testes com os padrões geológicos brasileiros BB-1 (basalto) e GB-1 (granito). O processamento radioquímico consta das seguintes etapas: adição de traçadores radioativos e dissolução das amostras através de digestão ácida, pré-concentração de U e Th por co-precipitação, separação e purificação desses elementos por cromatografia de troca iônica e eletrodeposição em discos de aço inoxidável. Os rendimentos químicos para a determinação de urânio e tório, para ambos os padrões, são da ordem de 60% e 70%, respectivamente. Esta metodologia fornece resultados com elevados níveis de precisão (precisão relativa inferior a 4%) e de exatidão (da ordem de 1%), que são fundamentais para aplicações em estudos petrogenéticos. A espectrometria alfa, juntamente com os métodos de análise por ativação neutrônica e espectrometria gama natural, foram aplicados ao estudo do desequilíbrio radioativo nas rochas vulcânicas da Ilha da Trindade e em um fonólito de Martin Vaz. Com isso, foram determinadas as razões de atividades (234U/238U), (238U/232Th) e (230Th/232Th), como também as atividades dos nuclídeos 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi e 208Tl. As análises químicas de elementos maiores e menores, obtidas por meio da técnica de fluorescência de raios X, auxiliaram na interpretação desses resultados. No estudo da série do 232Th, verificou-se que a condição de equilíbrio radioativo foi atingida, indicando que o sistema permaneceu fechado para todos os seus membros nos últimos 40 anos. As rochas mais antigas da ilha (Complexo Trindade e Seqüência Desejado) encontram-se em equilíbrio radioativo secular na série do 238U, conforme esperado. Por outro lado, os resultados da análise das rochas pertencentes aos três últimos episódios vulcânicos (Formação Morro Vermelho, Formação Valado e Vulcão do Paredão) ocorridos em Trindade, mostram que a série do 238U encontra-se em desequilíbrio radioativo entre 230Th e 238U. Além disso, as únicas 3 amostras da Formação Morro Vermelho analisadas por espectrometria gama mostraram desequilíbrio entre 226Ra e 238U. As determinações das razões de atividades (238U/232Th) e (230Th/232Th) permitiram estimar a idade da Formação Morro Vermelho em cerca de 140.000 anos. No caso de Martin Vaz, uma única amostra disponível (fonólito peralcalino) mostrou um forte desequilíbrio entre 226Ra e 238U, o qual foi interpretado como resultante de uma perda substancial de Ra, ocorrida no intervalo de 8.000 e 40 anos atrás. / This work describes the implementation of experimental procedures for alpha spectrometry measurement of 238U, 234U and 230Th activities in silicates. The best experimental conditions were defined using 233U, 232U and 229Th radioactive tracers and simulating the usual conditions found in processing silicates. The chemical procedures consists of the following steps: radioactive tracer addition and sample dissolution by acid digestion, U and Th pre-concentration by co-precipitation, element separation and purification by ion exchange chromatography and electrodeposition in inox steel disks. In order to evaluate its effectiveness, the procedure was applied to the Brazilian geological standards BB-1 (basalt) and GB-1 (granite). The obtained chemical yields for uranium and thorium are of about 60% and 70%, respectively, for both matrices. The described methodology furnishes activity measurements with less than 4% relative precisions and accuracies of about 1%, that are essential for petrogenetic applications. The 238U and 232Th series disequilibrium conditions were investigated by alpha spectrometry, together with neutron activation analysis and natural gamma-ray spectrometry. 234U/238U, 238U/232Th and 230Th/232Th activity ratios and the 234Th, 214Pb, 214Bi, 235U, 228Ac, 212Pb, 212Bi and 208Tl specific activities were obtained. These results were interpreted with the help of additional constraints given by the larger and smaller elements concentrations, measured by X-ray fluorescence. The 232Th series is in secular radioactive equilibrium in all analysed samples. In the case of the 238U series, the equilibrium condition was verified, as expected, in the oldest rocks from the Trindade Island (Trindade Complex and Desejado Sequence). On the other hand, the results show that, in the samples from the last three volcanic episodes in the island (Morro Vermelho Formation, Valado Formation and Vulcão do Paredão), the 230Th and 238U are not in equilibrium. Furthermore the three Morro Vermelho Formation samples analysed by gamma spectrometry showed the disequilibrium between 226Ra and 238U. The obtained (238U/232Th) and (230Th/232Th) activity ratios allowed to estimate a 140,000 y age for the Morro Vermelho Formation. In the case of the Martin Vaz sample (peralkaline phonolite) a strong disequilibrium between 226Ra and 238U was observed, suggesting a substantial loss of 226Ra between 8,000 y and 40 y ago.

Neste trabalho são apresentados os estudos das condições de resposta de um diodo de Si, com estrutura de múltiplos anéis de guarda, na detecção e espectrometria de partículas alfa. Este diodo foi fabricado por meio do processo de implantação iônica (Al/p+/n/n+/Al) em um substrato de Si do tipo n com resistividade de 3 kohm•cm, 300 mícrons de espessura e área útil de 4 mm2. Para usar este diodo como detector, a face n+ deste dispositivo foi polarizada reversamente, o primeiro anel de guarda aterrado e os sinais elétricos extraídos da face p+. Estes sinais eram enviados diretamente a um pré-amplificador desenvolvido em nosso laboratório, baseado no emprego do circuito híbrido A250 da Amptek, seguido da eletrônica nuclear convencional. Os resultados obtidos com este sistema na detecção direta de partículas alfa do Am-241evidenciaram excelente estabilidade de resposta com uma elevada eficiência de detecção (= 100 %). O desempenho deste diodo na espectrometria de partículas alfa foi estudado priorizando-se a influência da tensão de polarização, do ruído eletrônico, da temperatura e da distância fonte-detector na resolução em energia. Os resultados mostraram que a maior contribuição para a deterioração deste parâmetro é devida à espessura da camada morta do diodo (1 mícron). No entanto, mesmo em temperatura ambiente, a resolução medida (FWHM = 18,8 keV) para as partículas alfa de 5485,6 keV (Am-241) é comparável àquelas obtidas com detectores convencionais de barreira de superfície freqüentemente utilizados em espectrometria destas partículas. / In this work are presented the studies about the response of a multi-structure guard rings silicon diode for detection and spectrometry of alpha particles. This ion-implanted diode (Al/p+/n/n+/Al) was processed out of 300 micrometers thick, n type substrate with a resistivity of 3 kohm•cm and an active area of 4 mm2. In order to use this diode as a detector, the bias voltage was applied on the n+ side, the first guard ring was grounded and the electrical signals were readout from the p+ side. These signals were directly sent to a tailor made preamplifier, based on the hybrid circuit A250 (Amptek), followed by a conventional nuclear electronic. The results obtained with this system for the direct detection of alpha particles from Am-241 showed an excellent response stability with a high detection efficiency (= 100 %). The performance of this diode for alpha particle spectrometry was studied and it was prioritized the influence of the polarization voltage, the electronic noise, the temperature and the source-diode distance on the energy resolution. The results showed that the major contribution for the deterioration of this parameter is due to the diode dead layer thickness (1 micrometer). However, even at room temperature, the energy resolution (FWHM = 18.8 keV) measured for the 5485.6 MeV alpha particles (Am-241) is comparable to those obtained with ordinary silicon barrier detectors frequently used for these particles spectrometry.