Les lacs d'altitude sont soumis à des retombées atmosphériques de polluants organiques persistants (POP) issus pour la plupart des activités humaines malgré leur éloignement des sources d'émissions de ces composés. Si les mécanismes de transport atmosphérique de ces polluants jusqu'aux sites d'altitude sont désormais bien connus (« global distillation » ou « grasshopper effect »), on dispose en revanche de très peu d'informations quant à leur devenir dans ces écosystèmes montagnards. Le travail présenté a pour objectif de déterminer les processus internes au lac influençant le devenir de ces polluants, avec un accent plus particulier sur leurs interactions avec les phases organiques et leur intégration dans les réseaux trophiques. En raison de leurs propriétés physico-chimiques très variables entre congénères (e.g., peu à très hydrophobes), les polychlorobiphényles (PCB) ont été choisi comme modèles de POP.L'étude a été conduite sur deux lacs alpins du Parc National des Ecrins (Isère, France): le lac de la Muzelle (2110 m) et le lac de Plan Vianney (2250 m). Le suivi en 2012 et 2013, à fréquence saisonnière,des concentrations en PCB des composants biologiques, des fractions particulaires et dissoutes et des flux atmosphériques déposés sur les lacs a permis d'évaluer à la fois les variations saisonnières, interannuelles, et entre les lacs, de la contamination de la faune piscicole et de les relier aux intrants atmosphériques et aux processus biogéochimiques lacustres.Nos résultats identifient la fonte du manteau neigeux comme vecteur rapide et important de transfert des PCB atmosphériques aux lacs d'altitude (40% des apports annuels en seulement 2 à 3 semaines). Le bilan de masse révèle aussi que les flux de PCB entrants sont supérieurs aux flux sortants des lacs et met ainsi en évidence leur rôle de puits de PCB atmosphériques. La distribution des PCB entre les phases "particules" et "eau" varie à la fois entre lacs et saisons, révélant une succession d'équilibre et de non-équilibre thermodynamiques. En effet, la couverture de glace en hiver isole les lacs de l'atmosphère et donc des sources de polluants, permettant aux PCB d'atteindre l'équilibre thermodynamique de partition entre les phases particulaire et dissoute. A l'opposé, en périodes d'eaux libres, les paramètres d'influence de l'adsorption des PCB sur la matière particulaire (température, concentration et nature des particules, concentration de PCB) répondent à la variabilité environnementale, empêchant l'atteinte de l'état d'équilibre. Enfin, si la contamination de la faune piscicole varie tant entre lacs qu'entre saisons, l'absence de relation entre concentrations en PCB et divers indicateurs trophiques (composition en isotopes stables du carbone ou biomarqueurs lipidiques) révèle que cette contamination ne dépend ni de l'habitat ni de la variabilité trophique des individus. Au contraire, la contamination de la faune piscicole est liée à la concentration des polluants en phase dissoute. Dans les lacs d'altitude, les POP, même s'ils sont présents à faible concentration, seraient donc essentiellement transférés à la faune piscicole par un phénomène de bioconcentration et non par un mécanisme de bioaccumulation.Nos résultats mettent en évidence la nécessité de mieux connaître l'éco-dynamique des POP, y compris dans les milieux faiblement contaminés. Dans un contexte de changement global pour lequel les intrants dans les écosystèmes d'altitude risquent de varier en intensité ou en temporalité, ces connaissances permettront (i) d'évaluer le rôle futur des lacs comme puits ou sources secondaires de POP pour l'atmosphère et (ii) prévoir l'évolution des niveaux de contamination de la faune piscicole dans les écosystèmes aquatiques éloignés des sources de production. / Altitude lakes undergo atmospheric deposition of persistent organic pollutants (POPs) resulting mainly from human activities despite their distance from emission sources. If the mechanisms driving the atmospheric transport of these pollutants to altitude environment are now fairly known ("global distillation" or "grasshopper effect"), there is still few information about their fate in these mountain ecosystems. This work aims to identify the internal lake processes influencing the fate of POPs, with a particular focus on their interaction with the organic phases and their integration into food webs. Due to their variability of physico-chemical properties between congeners (e.g., less to more hydrophobic), polychlorinated biphenyls (PCBs) have been chosen as POP models.The study was conducted on two alpine lakes from the National Park of Ecrins (Isère, France): Lake Muzelle (2110 m) and Lake Plan Vianney (2250 m). A monitoring was conducted in 2012 and 2013 to assess PCBs concentration in aquatic organisms, particulate and dissolved fractions and atmospheric PCBs inputs. Thus, seasonal, interannual and inter-lakes variability of PCBs level in fish have been assessed and linked to atmospheric inputs and biogeochemical lake processes.Our results show that snowmelt corresponds to an important and sudden flux of PCBs to altitude lakes (40% of annual contributions during the few weeks of spring thaw). Mass balance also reveals that PCBs inputs are higher than outputs, highlighting the role of altitude lakes as atmospheric PCBs sinks. PCBs partition between particulate and dissolved phases varies both between lakes and seasons, revealing a succession of thermodynamics equilibrium and non-equilibrium. In fact, when lakes are ice-covered, the water column is isolated from the atmosphere and therefore from sources of pollutants, allowing to reach a thermodynamic equilibrium partition of PCBs between the particulate and dissolved phases. On the contrary, when lakes are ice-free, parameters affecting PCBs adsorption on particulate matter (temperature, concentration and nature of the particles, PCBs concentration) are subject to environmental variability, preventing chemicals to reach thermodynamic equilibrium. Finally, even though PCBs fish contamination varies both between lakes and between seasons, the lack of relationship between PCBs concentrations and trophic indicators (stable isotope composition of carbon or lipid biomarkers) highlights that fish level of PCBs does not depend on habitat use and inter-individual trophic variability. In contrast, the PCBs concentration in fish is related to the concentration of pollutants in the dissolved phase. In altitude lakes, even though POPs are presented at low concentrations, these chemicals are mainly transferred to the fish compartment by bioconcentration rather than bioaccumulation.These results highlight the need to improve our knowledge on POPs ecodynamics even in low contaminated environments. In a context of global change for which pollutant inputs in altitude ecosystems might vary in intensity or temporality, this research appears essential to (i) assess the future role of altitude lakes as atmospheric POPs sinks or secondary sources and (ii) predict any modification of PCBs levels in fish in remote aquatic ecosystems.

Les sources d’émissions de polluants organiques persistants (POP) dans l’atmosphère sont relativement bien connues. Une fois dans ce compartiment sous formes gazeuse et/ou particulaire, ces composés sont transportés à plus ou moins longue distance puis éliminés en fonction des conditions météorologiques par dépôts secs (aérosols) ou humides (pluie et neige). L’impact des POP est planétaire, tous les milieux de l’environnement sont touchés et les milieux aquatiques de montagne ne sont pas épargnés. Plusieurs études ont rapportées la présence de Polychlorobiphényles (PCB) et d’Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) sur des lacs d’altitude européens où l’atmosphère est l’unique source de pollution. A ce jour, très peu d’études ont été menées en milieux de montagne pour comprendre et identifier les mécanismes de transfert à l’interface entre l’air et l’eau. Ces travaux de thèse sont ainsi focalisés sur les échanges de POP à l’interface air-eau en milieu aquatique de montagne. Dans le but de définir le rôle de l’atmosphère sur ces milieux et de calculer des flux de POP, deux systèmes hydriques distincts ont été étudiés : un lac d’altitude (Lac de la Muzelle, Oisans) et une rivière alpine (Arc, vallée de la Maurienne). Deux familles de POP ont été ciblées pour leurs différentes propriétés physico-chimiques : les HAP et les PCB. Pour l’étude de ces milieux de montagne parfois difficile d’accès, une stratégie d’échantillonnage passive a été choisie. Les systèmes d’échantillonnage employé ont été améliorés, développés au laboratoire ou utilisés tel quel pour échantillonner distinctement toutes les formes de POP dans l’air (gaz, particules, dépôts secs et humides) et dans l’eau (phase dissoute et particulaire). Une comparaison des systèmes d’échantillonneurs atmosphériques passifs a été réalisée pour définir le plus fiable et représentatif. Ces études de transferts air-eau ont été conduites sur le lac d’altitude pendant deux périodes estivales (2014 et 2015) et un suivi de deux ans a été réalisé (2014 à 2016) sur la rivière alpine.Le rôle de l’atmosphère en période estivale a pu être ainsi défini sur le lac d’altitude et des flux d’échanges de polluants à l’interface ont pu être calculés. La rivière alpine étant un système hydrique dynamique plus complexe pour l’étude des transferts air-eau et la quantification de flux, un suivi spatio-temporel de la contamination a tout d’abord été réalisé le long de la rivière et une première approche de calcul de flux de polluants à l’interface a été appliquée. / Atmospheric sources of persistent organic pollutants (POPs) are relatively well known. Once in this compartment under both gas and particulate forms, these compounds are carried on more or less long range. Then, pollutants are eliminated by dry (aerosol) or wet (rain, snow) depositions according to meteorological conditions. The global planetary distribution of POPs affects all environments and mountain aquatic environments are not spared. Several studies on European high altitude mountain lakes have reported the presence of Polychlorinated Biphenyls (PCBs) and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs). In these remote areas, the atmospheric compartment is the unique source of pollution. Few studies were conducted in order to understand and identify transfer mechanisms at the air-water interface in mountain. So, this thesis focused on POP exchanges at the air-water interface. In order to characterize atmospheric influence on aquatic compartment and calculate pollutant fluxes, two separate water systems were studied: a high altitude lake (Muzelle lake, Oisans) and an alpine river (Arc, Maurienne valley). Two POP families were targeted for their different physicochemical properties: PAHs and PCBs.In these mountain environments with limited access and energy, passive sampling strategy was chosen. Samplers were improved, developed in the lab or used to distinctly collect all POP forms in the air (gas, particulate, dry and wet depositions) and water (dissolved, particulate). A comparison of different atmospheric passive samplers was conducted to define the most reliable and representative. The air-water transfer studies were realized on the high altitude lake over two summer periods (2014 and 2015) and over a two years monitoring (2014 to 2016) in the alpine river. So, the atmospheric role on the alpine lake in summer was defined and air-water flux exchanges were calculated. As the alpine river is a more complex water system for the air-water transfers study and quantification, in a first time a space-time contamination monitoring was conducted along the river and a first approach was applied to calculate pollutant fluxes at the interface.