Les chondrites carbonées de type 1 et 2 comprennent les météorites les plus primitives d’un point de vue chimique et pétrologique. Ce caractère primitif est associé à l’abondance de matière organique qui est une phase privilégiée pour l’étude des phénomènes concernant l’héritage du matériel présolaire et sa transformation dans la nébuleuse puis sur les premiers corps. L’objet de cette thèse est l’étude de l’influence des processus post-accrétionnels sur les caractéristiques moléculaires de la matière organique et en particulier la mesure des effets d’oxydation dus à l’altération aqueuse. Nous avons mené une étude comparative basée sur la structure carbonée et l’analyse des fonctions oxygénées et soufrées d’une dizaine de météorites dont les histoires géologiques ont été déterminées par ailleurs. Le degré d’oxydation du soufre, hétéroatome mineur dans la fraction insoluble, a été mesuré par micro-spectrométrie SK-Xanes. La spectroscopie FT-IR a permis la description des structures fines des chaines carbonées et des fonctions riches en oxygène, hétéroatome majeur. La spectrométrie de masse à très haute résolution Orbitrap a été utilisée pour décrire la diversité hétéroatomique des molécules solubles de la chondrite Renazzo (CR2). Les chaines carbonées des chondrites de classe CI et Murchison se différencient de celle des autres météorites par une abondance en groupements terminaux méthyles à la fois supérieure et invariable. Les chondrites de type 1 sont les seules porteuses de fonctions soufrées oxydées acides alors que la spéciation du soufre dans les chondrites de type 2 est invariable. De la même façon, et cette fois pour l’ensemble des chondrites étudiées, les groupements carbonyles sont majoritairement dans les fonctions cétones, en proportion indépendante du degré d’altération aqueuse. Tous les paramètres mesurés dans cette étude nous poussent à conclure que la variabilité moléculaire au sein des chondrites carbonées de type 1 et 2 trouve moins son origine dans l’empreinte de l’hydrothermalisme que dans une hétérogénéité du précurseur organique accrété par chaque corps parent. En particulier, nos mesures invalident l’hypothèse selon laquelle l’altération serait à l’origine d’une conversion oxydative des chaines carbonées en fonctions acides carboxyliques. / Type 1 and 2 carbonaceous chondrites include the most chemically and petrologically pristine meteorites. This intactness goes along with the abundance of organic matter which is a phase of choice to investigate the presolar material processing in the nebula and then on the first bodies. The purpose of this thesis is to study the influence of post-accretional processes on the molecular characteristics of organic matter and in particular the extent of oxidation effects due to aqueous alteration. We have carried out a comparative study based on the carbon structure and functional analysis of more than ten meteorites whose geologic histories were independently determined. The redox degree of sulfur in the insoluble fraction was measured by SK-Xanes spectroscopy. FT-IR spectroscopy gave access to the fine structures of aliphatic chains and oxygen-rich functions. Orbitrap very high resolution mass spectrometry was used to describe the heteroatomic diversity of soluble molecules in the Renazzo (CR2) chondrite. The aliphatic chains of CI chondrites and Murchison differ from others by a higher and unchanging abundance of methyl groups. Type 1 chondrites are the only carriers of oxidized sulfur functions whereas the sulfur speciation in type 2 chondrites is invariable. For all studied chondrites, the carbonyl groups are mainly under the form of ketones and their abundance can’t be related to the degree of aqueous alteration. Any parameters we have measured in this study lead us to conclude that the molecular variability among type 1 and 2 carbonaceous chondrites are less due to the footprint left by the hydrothermal activity than due to the heterogeneity of an organic precursor accreted by each parent body. In particular, our measurements invalidate the hypothesis that the alteration would cause an oxidative conversion of aliphatic chains to carboxylic acid functions.

Les astéroïdes sont des vestiges datant de la formation de notre Système stellaire. Ils nous offrent une opportunité unique de comprendre la mécanique de formation d'un système planétaire habité, le Système Solaire. Une méthode de caractérisation de ces petits corps couramment utilisé est la spectroscopie en réflectance, qui permet à, depuis la Terre ou lors de missions spatiales, d'obtenir des informations sur la minéralogie de ces objets. L'objet de cette thèse est de participer à une meilleure compréhension de cette technique de caractérisation, ainsi que d'étudier, via les météorites, les processus d'altérations ayant modifiés la composition initiale. Pour ce faire nous avons utilisé différentes méthodes d'analyses sur des chondrites carbonées (qui proviennent d'astéroïdes primitifs) afin de caractériser leur chimie et leur minéralogie. Nous avons ainsi étudié les phases hydratées, la teneur en eau, la structure des silicates et l'état d'oxydation du fer de ces météorites. Toutes ces analyses combinées nous ont permis de mieux comprendre l'évolution de la minéralogie en fonction des processus d'altérations hydrothermaux. Ces études ont également permis d'apporter des contraintes quantitatives et qualitatives sur les caractéristiques contrôlant les spectres en réflectance de ces mêmes météorites. Nous avons étudié et comparé de nombreux paramètres entre eux pour permettre de quantifier l'eau et proposons celui qui nous semble le plus adapté pour quantifier les phases hydratés à la surface des petits corps sombres du Système Solaire. / Asteroids are relics from the early Solar System. Some of them are extremely primitive and can help in understanding the mechanic of Solar System formation, and ultimately the scenario that led to the formation of a habited planetary system. Reflectance spectroscopy is now a classical and useful method to analyze asteroid composition from the Earth or during space mission. In this PhD thesis, we tried to improve our understanding of the spectral properties of asteroids by looking at naturally delivered fragments, meteorites. We have used different analytical methods on carbonaceous chondrites (pieces of primitive asteroids) to characterized their chemical and mineralogical composition. We studied the nature of hydrated phases, water budget, phyllosilicate structures and the speciation of iron on these meteorites. All these analyses permit an improved understanding of the transformation of the mineralogy by parent body (asteroidal) alteration. Furthermore, these analyses provide quantitative and qualitative constraints to understand the factors controlling the reflectance measurement performed on the same meteorite. We compared different analytical parameters to quantify the water abundance and suggest a method to quantify hydrated phases on dark asteroids.

La planète Mars a connu une période où l'eau liquide était durablement stable. Outre les vestiges morphologiques d'une activité hydrologique en surface, l'interaction chimique de l'eau avec la croûte basaltique s'est traduite par la formation d'argiles et de sels hydratés en surface et en profondeur. Ces minéraux hydratés ont été détectés à la surface de Mars en 2004 grâce à l'instrument OMEGA, l'imageur hyperspectral infrarouge proche embarqué sur la sonde européenne Mars Express. Leur étude permet de reconstruire l'histoire de l'activité aqueuse sur Mars et de caractériser une période ancienne où l'environnement a pu être favorable à l'apparition d'une chimie pré-biotique. Ce travail de thèse s'intéresse aux environnements aqueux de Mars en couplant les données minéralogiques des imageurs hyperspectraux embarqués OMEGA/Mars Express et CRISM/Mars Reconnaissance Orbiter avec la morphologie. De nouveaux outils de traitement et d'analyse des données sont développés et ont permis la détection et la caractérisation spectrale de plus d'un millier de dépôts de minéraux hydratés sur Mars, fournissant une vue d'ensemble de l'altération. Celle-ci a eu lieu principalement dans la première partie du Noachien et a surtout formé des phyllosilicates ferro-magnésiens de la famille des vermiculites et smectites. Une importante diversité minérale est par ailleurs constatée avec une dizaine de familles minérales différentes, traçants des conditions géo-chimiques variées. Placés dans leur contexte géologique, certaines détections permettent de proposer l'existence passée d'un système hydrologique sur l'ensemble de la planète qui a donné naissance à un cycle des argiles similaire au cycle terrestre. Il apparait par ailleurs que les cratères d'impact sont le contexte privilégié des minéraux hydratés, mais le lien entre ces derniers et les processus d'impact demeure ambigu. La découverte d'un cycle des argiles est compatible avec l'hypothèse d'une planète potentiellement habitable au Noachien mais qui devra être vérifiée par l'exploration in-situ. / The planet Mars has experienced an era during which water was stable in its liquid state. In addition to morphological evidence for aqueous activity, the chemical interaction of water with the basaltic crust has led to the formation of hydrated clays and salts both on the surface and at depth. These hydrated minerals were first detected on the surface of Mars in 2004 with the OMEGA near infrared imaging spectrometer, onboard European probe Mars Express. Their study allows us to piece together the aqueous activity on Mars and to better understand an early era when the environment may have been conducive to prebiotic chemistry. This work focuses on the aqueous environments on Mars by coupling mineralogy data from the spaceborne imaging spectrometers OMEGA/Mars Express and CRISM/Mars Reconnaissance Orbiter to the surface morphology. The development of new data processing and analysis tools have led to the detection and spectral inquiry of over a thousand hydrated mineral exposures on Mars, thus providing a broad view of the aqueous alteration. The latter mostly took place during the Noachian era and formed primarily iron-magnesium bearing phyllosilicates of the vermiculite and smectite groups. In addition, great mineral diversity is found, implying varied geo-chemical formation conditions. Placed in their geological context, these detections show the likely existence of a past hydrological cycle on Mars which sustained a clay cycle similar to Earth's. It was also found that impact craters are the most common morphological context for these minerals, although the link between them remains unclear. The discovery of a clay cycle on Mars bodes well for the past habitability potential on Mars, but will need to be verified through in-situ exploration.

<p>The class of meteorites called carbonaceous chondrites are examples of material from the solar system which have been relatively unchanged from the time of their initial formation. We investigate the carbonaceous chondrite subclasses CI, CM, CR, CV, and CO, which contain high levels of water and organic material, including amino acids. These subclasses span petrologic types 1 through 3, indicating the degree of internal chemistry undergone by the meteoritic parent body. The goal of this thesis is two-fold: to obtain a comprehensive view of amino acid abundances and relative frequencies in carbonaceous chondrites, and to recreate these patterns via thermodynamic computational models.</p> <p>We collate available amino acid abundance data for a variety of meteorites to identify patterns in total abundance and relative frequencies. We consider only a set of 20 proteinogenic alpha-amino acids created via a specific chemical pathway called Strecker synthesis. We plot abundances of individual amino acids for each subclass, as well as total abundances across all subclasses. We see a predominance in abundance and variety of amino acids in the CM and CR subclasses, which contain concentrations of amino acids greater by several orders of magnitude than other carbonaceous subclasses. These subclasses correspond to an aqueous alteration temperature range of 200 deg. C to 400 deg. C. Within the CM2 and CR2 meteorites, we identify trends in the relative frequencies of amino acids in preparation for computational modeling.</p> <p>Now having a baseline observed amino acid abundance plot, we recreate both the total amino acid abundance pattern as well as the relative frequency of amino acids within the CM2 chondrite subclass using computational models. We use thermodynamic theory of Gibbs free energies to calculate the output of amino acids in a meteoritic parent body assuming chemical equilibrium and some set of initial concentrations of organic material. Our model recreates abundance patterns in the temperature range 200 deg. C to 400 deg. C, ~10⁵ parts-per billion (ppb), and the temperature range 400 deg. C to 500 deg. C, ~10² ppb. Our model does not fit well between temperatures of 150 deg. C to 200 deg. C. Our current model assumes a uniform composition of initial chemical reactants; likely an inhomogeneous composition would be a more accurate physical representation of a parent body. In addition, we match relative frequencies to observed frequencies for each amino acid in the CM2 subclass to well within an order of magnitude.</p> / Master of Science (MSc)