Carbonaceous chondrites have an approximately solar bulk composition, with some exceptions (e.g. H), and exhibit a range of parent body alteration. Investigations of both pristine and altered chondrites yield valuable insight into the processes and conditions of the early Solar System prior to and resulting in the planets we observe today. Such insight and the dynamic models developed by astrophysicists are constrained by chemical, mineralogical, and textural characteristics of chondrite components (chondrules, refractory inclusions, metal, and matrix). This dissertation uses a variety of chondritic components to address the following: 1) what do correlations within a population of refractory inclusions reveal about early Solar System conditions; 2) what is the distribution of trace elements among chondrite components and how does this affect component formation from precursor aggregation to chondrite accretion; and 3) can metal associated with chondrules further our understanding of chondrule formation and/or deformation? The first two objectives were investigated using suite of carbonaceous Ornans-group (CO) chondrites of varying petrologic grades (Colony CO3.0, Kainsaz CO3.2, Felix CO3.3, Moss CO3.6, and Isna CO3.8). These chondrites were analyzed using several analytical techniques including: electron microprobe element mapping, a modal phase analysis algorithm, and laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry. Within the comprehensive dataset of refractory inclusion characteristics (area, major mineralogy, bulk major chemistry, texture, and rare Earth element (REE) patterns and abundances) there is an overwhelming lack of correlations implying that thermal processing prior to accretion was stochastic and that sorting was minimal. Only two CO chondrites were analyzed for REE abundances (Colony and Moss). While refractory inclusions exhibit the greatest enrichments in REE relative to CI, after modal recombination chondrule glass contributes most significantly to the bulk REE budget in both chondrites. The bulk mean REE patterns for both Colony and Moss are flat and approximately CI in abundance while the mean REE patterns for components are nearly flat with relative enrichments (~10x CI for both chondrule glass and refractory inclusions) or depletions (chondrule olivine) relative to CI. Lack of correlations between REE and other characteristics, nearly flat REE patterns and nearly equivalent enrichment factors relative to CI across chondrite groups, including the CO chondrites analyzed here, implies that REE were equilibrated in precursor material prior to chondrite component formation. We propose a scenario for the equilibration of REE with vapor-solid or solid-solid reactions with subsequent accretion of chondrite components. Metal-rich chondrules in Acfer 139, a carbonaceous Renazzo-group (CR) chondrite were used to address the final objective. Chemical information was obtained using electron microprobe quantitative analysis and element mapping, electron backscatter diffraction was used to analyze the crystal structure of the metal nodules, and computed tomography provided insight into the 3D relationships of the metal. Eight chondrules with abundant metal nodules, both as rims and within the chondrule interior, were analyzed in detail. Chondrule A is of particular interest as it contains three concentric metal layers. A majority of the metal nodules fall on the calculated condensation trajectory of Co/Ni in a vapor of solar composition with the interior metal nodules containing higher Ni wt% and Co wt% than the rim nodules. Twinning is evident in many of the metal nodules and could indicate a ubiquitous parent body deformation process. Chemical inhomogeneity of Ni only occurs within the metal nodules of chondrule A and implies these metal nodules were reheated to high temperatures. The combination of chemical inhomogeneity, multiple sets of twins, and other evidence of strain imply that the formation of these chondrules was not straightforward and involved multiple iterations of heating, and potentially addition of material. A plausible model of chondrule formation in the early Solar System must be able to account for this more complicated thermal and alteration history and produce the chemical and textural variety of chondrules present in the region of chondrite accretion.

Volatiles are critical in understanding the history of the solar system. We conducted two case studies intended to further this understanding. First, we analyzed the presence of CO2 on Iapetus. Second, we evaluated aqueous alteration in CM chondrites.We studied the distribution, stability and production of CO2 on Saturn's moon Iapetus. We determined that CO2 is concentrated exclusively on Iapetus' dark material with an effective thickness of 31 nm. The total CO2 on Iapetus' surface is 2.3x108 kg. However, CO2 should not be present because it has a limited residence time on the surface of Iapetus. Our thermal calculations and modeling show that CO2 in the form of frost will not remain on Iapetus' surface beyond a few hundred years. Thus, it must be complexed with dark material. However, photodissociation will destroy the observed inventory in ~1/2 an Earth year.The lack of thermal and radiolytic stability requires an active source. We conducted experiments showing UV radiation generates CO2 under Iapetus-like conditions. We created a simulated regolith by mixing crushed water ice with isotopically labeled carbon. We then irradiated it with UV light at low temperature and pressure, producing 1.1x1015 parts m-2 s-1. Extrapolating to Iapetus, photolysis could generate 8.4x107 kg y-1, which makes photolytic production a good candidate for the source of the CO2 detected on Iapetus.We also studied the aqueous alteration of metal-bearing assemblages in CM chondrites. We examined Murchison, Cold Bokkeveld, Nogoya, and Murray using microscopy, electron microprobe analysis and scanning electron microscopy. Alteration on CM meteorites occurred within at least three microchemical environments: S-rich water, Si-rich water and water without substantial reactive components. Kamacite alters into tochilinite, cronstedtite, or magnetite. Sulfur associated alteration can form accessory minerals: P-rich sulfides, eskolaite and schreibersite.Additionally, we determined that there were two alteration events for some CM chondrites. The first formed a hydrated matrix prior to accretion, indicated by unaltered kamacite surrounded by a hydrated matrix. The second occurred after parent body formation. This event is indicated by large regions with consistent alteration features, surrounded by other regions of less altered material.

Relationships between organic molecules and inorganic minerals are investigated in five carbonaceous chondrites, Northwest Africa 852 (CR2), Tagish Lake (C2-ungroupped), Orgueil (CI1), Sutter's Mill (CM), and Murchison (CM2), with micron spatial resolution using synchrotron-based imaging micro-FTIR spectroscopy. Correlations based on absorption strength for various constituents are determined using statistical correlation analysis. Silicate band is found to be positively correlated with stretching modes of aliphatic hydrocarbons in NWA 852 and Tagish Lake. The former is highly correlated with the hydration band in all meteorites. Negative correlation is observed between water+organics and carbonate bands in all meteorites. Two dimensional infrared maps for NWA 852 and Orgueil show that carbonates are spatially separated from water+organic combination, silicates, OH, and CH distributions. Overlapping of the latter three in NWA 852 and Tagish Lake suggests a possible catalytic role of phyllosilicates in the formation of organics. Additionally, spectroscopic analyses on Sutter's Mill meteorite fragments present multiple distinct mineralogies. Spatial and spectral evidences on this regolith breccia suggest mixing of multiple parent bodies. Ratios of asymmetric CH2 and CH3 band strengths for NWA 852, Tagish Lake, and Sutter's Mill are similar to the average ratio of interplanetary dust particles and Wild 2 cometary dust particles, however significantly exceeds that of interstellar medium objects and several aqueously altered carbonaceous chondrites such as Orgueil. This suggests distinct formation regions and/or parent body processing of organics for these meteorites. Our infrared spectro-microtomography measurements on Murchison meteorite, representing the first such measurement on any kind of meteorite, comprise of three-dimensional reconstructions of specific molecular functional groups for understanding the spatial distributions of these groups.

Analyzing the constituents of meteorites has played an important role in forming the contemporary theories of solar system evolution, planets formation, and stellar evolution. Meteorites are often a complex mixture of common rock forming silicates, such as olivines and pyroxenes, with a range of exotic species including hydrated silicates, and in some cases organic compounds. We used Micro-Raman spectroscopy to analyze the compositions of three carbonaceous chondrites: NWA852, Murchison and Allende. Raman spectra were measured using laser sources with different excitation wavelengths: HeNe 633 nm and Nd:YAG 532 nm. We were able to detect 9 minerals in NWA852, 3 minerals in Murchison and 4 minerals in Allende. Some of these minerals like pyrite in NWA852 and magnetite in NWA852 and Murchison provide evidence for potential previous organic life. Other minerals like ringwoodite in Allende and lizardite in NWA852 reveal information about previous astrophysical and geological events experienced by the meteorites. The detection of graphite in the Murchison and Allende reveals information about the microstructure of these meteorites.

Les chondrites carbonées (CCs) sont des objets primitifs accrétés lors de la formation du Système Solaire. Composées en grande partie de chondres, de matrice et d’inclusions réfractaires, elles ont enregistré les hétérogénéités chimiques, isotopiques et minéralogiques de la nébuleuse solaire. Contrairement aux autres classes de chondrites, la grande majorité des CCs sont primitives (types pétrologiques 1 à 3). Elles n’ont donc pas subi de métamorphisme important sur leur corps parent. Toutefois, un groupe de CCs, les CKs, montre un métamorphisme thermique intense (types pétrologiques 4 à 6). Ces chondrites sont caractérisées par des matrices recristallisées, des olivines équilibrées à ∼Fa31, un degré d’oxydation important (olivines riches en NiO, rapport métal/magnétite proche de zéro), des teneurs en éléments réfractaires lithophiles intermédiaires aux CVs et aux COs, ou encore des compositions isotopiques en oxygène se situant dans le champ défini par les CVs et les COs. Les CKs ont été peu étudiées jusqu’au début des années 90, car peu nombreuses (seulement 210 classifiées au 6 décembre 2011) et de petite taille (masse médiane ∼33,5g). Leurs compositions isotopiques et chimiques laissent supposer l’existence d’un lien génétique avec les CV3. Les découvertes récentes de nouvelles CKs depuis 1990, et notamment de CK3 par le biais de collectes systématiques au Sahara et en Antarctique, permettent l’étude détaillée de l’évolution métamorphique des CKs, notamment à la transition 3–4. Ce travail a pour but de caractériser les conditions dans lesquelles s’est déroulé cet épisode métamorphique, et grâce à l’observation de plusieurs CK3–4, d’étudier la relation CV-CK. La caractérisation détaillée de l’évolution métamorphique de 19 CKs dont 5 CK3 a permis de confirmer que les différences observées entre les divers composants chondritiques (abondance, minéralogie, texture) des CVs et des CKs peuvent être expliquées par un épisode thermique secondaire de HT-BP (∼300–650°C) en conditions oxydantes (∼NNO). De plus, l’analyse de profils de diffusions dans les chondres des CKs indique des durées de métamorphisme intermédiaires à celles communément invoquées pour du choc (de quelques secondes à quelques jours) et pour la désintégration d’éléments à courte durée de vie (plusieurs millions d’années). Une série d’expériences réalisées en four 1 atmosphère avec contrôle de la fugacité d’oxygène nous a permis de reproduire les textures caractéristiques des CKs et d’obtenir une teneur en fer d’équilibre des olivines des CVs, valeur proche de celle mesurée dans les CKs. Cela semble donc confirmer que les CKs sont des CVs rééquilibrées. Par conséquent, la classification actuelle de ces chondrites en deux groupes distincts devrait être modifiée afin de rendre compte de l’existence de cette série métamorphique CV-CK continue. Nous proposons de considérer le chauffage radiatif comme cause possible du métamorphisme des CKs. Un modèle numérique nous a permis de confirmer que des météoroïdes carbonés avec des périhélies situés entre 0,07 et 0,15 UA peuvent être chauffés à des températures pouvant aller jusqu’à 780°C. Les tailles pré-atmosphériques estimées pour les CV-CK (de quelques centimètres à 2,5 mètres) sont compatibles avec ce type de processus. La fragmentation d’un corps parent homogène de type CV (possiblement l’astéroïde à l’origine de la famille d’Eos) pourrait former des météoroïdes qui, sous l’effet de phénomènes de résonances, seraient redirigés vers l’intérieur du Système Solaire et pourraient ainsi être métamorphisés par chauffage radiatif. Ce type de processus thermique secondaire n’étant efficace que pour de petits fragments d’astéroïdes, il ne doit pas être considéré comme un processus corps-parent stricto sensu. / Carbonaceous chondrites (CCs) are primitive objects accreted during the earliest stage of the Solar System formation. Mainly composed of chondrules, matrix and refractory inclusions, CCs recorded chemical, isotopic and mineralogical heterogeneities of the solar nebula. Unlike other chondrite classes, most CCs are primitive (petrologic types 1 to 3), i.e., they have not been affected by thermal parent-body processes. However, CK chondrites suffered an intense metamorphism (petrologic types 4 to 6). The CK group is characterized by recrystallized matrices, equilibrated olivines (∼Fa31), a high level of oxidation (Ni-rich olivines, metal/magnetite ratio close to zero), low contents of refractory inclusions, refractory lithophile abundances intermediate between CV and CO groups, and oxygen isotope compositions overlapping the CV and CO groups. CKs have been poorly studied until the 1990’s, in part due to the small number of classified samples (210 as of December 6th, 2011), and their small masses (median mass∼33.5g). Isotopic and major element compositions support a genetic link with CV3s. Since1990, recent discoveries of CKs, in particular of CK3s recovered by systematic Antarctic and Saharan collects, allow a detailed study of the CK metamorphic evolution, especially at the 3–4 transition. The objective of this study is the characterization of the conditions of metamorphism of CKs, and through analyses of several CK3–4 samples, the study of the CV-CK relationship. The detailed characterization of the metamorphic evolution of 19 CKs, including 5 CK3, confirms that observed differences between chondritic components in CVs and CKs (abundance, mineralogy, texture) can be explained by a secondary HT-BP thermal process (∼300–650°C) under oxidizing conditions (∼NNO). Moreover, durations of metamorphism obtained by the analysis of diffusion profiles in CK chondrules are intermediate between those commonly admitted for shock (few seconds to several days) and for short-lived radionuclides decay (several million years). An experimental study, using a 1-atmosphere furnace with controlled oxygen fugacity, provides additional arguments for the CV-CK relationship. We reproduced characteristic CK textures and obtained olivine iron contents of equilibrated CVs close to those measured in CKs. These experiments confirm that CKs can be considered as reequilibrated CVs. Thus, the current classification of CVs and CKs in two distinct groups should be modified in order to account for the existence of the CV-CK continuous metamorphic series from type 3 to 6. We propose to consider radiative heating as a possible cause of metamorphism for CKs. Numerical thermal modeling indicates that carbonaceous meteoroids with low perihelia (between 0.07 and 0.15 AU) can be heated at temperatures up to 780°C. Pre-atmospheric sizes estimated for CVs and CKs (from a few centimeters to 2.5 meters) support this thermal process. Fragmentation of an homogeneous CV-type parent body (possibly the parent asteroid at the origin of the Eos family) could be the source of meteoroids which, due to resonances, move toward the Sun and thus be metamorphosed by radiative heating. This secondary thermal process, affecting only small asteroid fragments, should not be considered as a parent-body process in the sense that it did not occur on the asteroid before its disruption.

Les astéroïdes sont des vestiges datant de la formation de notre Système stellaire. Ils nous offrent une opportunité unique de comprendre la mécanique de formation d'un système planétaire habité, le Système Solaire. Une méthode de caractérisation de ces petits corps couramment utilisé est la spectroscopie en réflectance, qui permet à, depuis la Terre ou lors de missions spatiales, d'obtenir des informations sur la minéralogie de ces objets. L'objet de cette thèse est de participer à une meilleure compréhension de cette technique de caractérisation, ainsi que d'étudier, via les météorites, les processus d'altérations ayant modifiés la composition initiale. Pour ce faire nous avons utilisé différentes méthodes d'analyses sur des chondrites carbonées (qui proviennent d'astéroïdes primitifs) afin de caractériser leur chimie et leur minéralogie. Nous avons ainsi étudié les phases hydratées, la teneur en eau, la structure des silicates et l'état d'oxydation du fer de ces météorites. Toutes ces analyses combinées nous ont permis de mieux comprendre l'évolution de la minéralogie en fonction des processus d'altérations hydrothermaux. Ces études ont également permis d'apporter des contraintes quantitatives et qualitatives sur les caractéristiques contrôlant les spectres en réflectance de ces mêmes météorites. Nous avons étudié et comparé de nombreux paramètres entre eux pour permettre de quantifier l'eau et proposons celui qui nous semble le plus adapté pour quantifier les phases hydratés à la surface des petits corps sombres du Système Solaire. / Asteroids are relics from the early Solar System. Some of them are extremely primitive and can help in understanding the mechanic of Solar System formation, and ultimately the scenario that led to the formation of a habited planetary system. Reflectance spectroscopy is now a classical and useful method to analyze asteroid composition from the Earth or during space mission. In this PhD thesis, we tried to improve our understanding of the spectral properties of asteroids by looking at naturally delivered fragments, meteorites. We have used different analytical methods on carbonaceous chondrites (pieces of primitive asteroids) to characterized their chemical and mineralogical composition. We studied the nature of hydrated phases, water budget, phyllosilicate structures and the speciation of iron on these meteorites. All these analyses permit an improved understanding of the transformation of the mineralogy by parent body (asteroidal) alteration. Furthermore, these analyses provide quantitative and qualitative constraints to understand the factors controlling the reflectance measurement performed on the same meteorite. We compared different analytical parameters to quantify the water abundance and suggest a method to quantify hydrated phases on dark asteroids.

La formation des planètes a laissé derrière elle des matériaux dont la nature primordiale a été préservée. Ces astéroïdes primitifs de la ceinture principale sont aujourd'hui échantillonnés par la diversité de météorites chondritiques dans nos collections qui nous permettent d'étudier les premiers instants du Système Solaire. Cependant, beaucoup d'entre elles présentent des traces d'altération hydrothermale qui ont modifié leur minéralogie, et ainsi occulté ces informations primordiales. Ce processus de modification de la roche via l'interaction avec un fluide a été grandement étudié au cours des dernières décennies, notamment dans les chondrites carbonées de type CM, dont la minéralogie témoigne de plusieurs épisodes d'altération dans différents degrés d'intensité. Comprendre l'évolution de l'eau ainsi que l'influence de ce processus sur la matière organique dans ces astéroïdes est essentiel du fait de leur éventuelle contribution à l'origine de la vie sur Terre. Afin de mieux contraindre les conditions géochimique et chronologique dans lesquelles est survenu ce processus, les travaux de cette thèse ont été focalisés sur les chondrites de type CM et les phases secondaires qu'ils contiennent. Des mesures in situ des isotopes de l'oxygène dans les carbonates des CM nous ont permis de développer une méthode d'estimation de leurs températures de précipitation. Nos résultats indiquent une gamme de températures bien plus étendue que celles estimées auparavant, s'étalant de -50 à environ 300 °C avec une température moyenne de 113 +/- 54°C (2σ). Afin d'approfondir notre étude des conditions géochimiques de l'altération nous avons conduit une étude détaillée de la chondrite de Boriskino. La texture atypique de cette chondrite, due à ses nombreux clastes aux frontières nettes et aux degrés d'altération variables, nous a permis d'explorer l'hypothèse d'un lien entre les processus à l'origine de la formation des brèches et l'altération hydrothermale. L'utilisation de notre nouvelle méthode sur les carbonates de cette chondrite a mis en évidence un rôle secondaire de la température dans l'intensité du processus d'altération. De plus, nos travaux suggèrent que les épisodes d'altération sont antérieurs à la formation du corps-parent final et que la quantité de glace initialement accrétée peut être le facteur dominant de l'efficacité du processus d'altération. Néanmoins cette hypothèse ne prend pas en compte l'influence que peut avoir la durée d'exposition de la roche au fluide. Afin de tester cette dernière hypothèse, notre dernier projet devait permettre d'estimer l'âge des carbonates dans des CM présentant différents degrés d'altération. La datation de ces objets repose sur la décroissance radioactive du radioisotope 53Mn en 53Cr. Cependant, l'absence de standards de carbonates adéquats pour ces mesures nous a conduit dans un premier temps à les synthétiser. Pour ce faire nous avons abordé le problème en nous éloignant des méthodes traditionnelles de précipitation de carbonates sur substrat ayant conduit à des minéraux très hétérogènes, et nous avons effectué nos synthèses à haute pression et haute température grâce à une presse piston-cylindre. / Chondrites are leftover solids from the evolution of the solar protoplanetary disk that enable for its primordial conditions to be studied. However, many chondrites have seen their mineralogy modified by the circulation of fluids during hydrothermal alteration events, thereby blurring the primordial informations retained in it. CM carbonaceous chondrites have been extensively studied, mainly because of the various episodes and extent of hydrothermal alteration they exhibit. The understanding of the evolution of water and the influence of alteration on organic matter in those asteroids is essential as they might be the source of life on Earth. In order to better understand the geochemical conditions and the chronology of this process in carbonaceous asteroids, we focused this project on CM chondrites and the secondary phases they contain. We developped a methodology to estimate the precipitation temperatures of carbonates in CM chondrites relying only on in situ measurements of their O-isotopic composition. Our results yield precipitation temperatures in a larger range than what has previsouly been estimated, i.e. from -50 to approximatively 300°C with an average temperature of 113 +/- 54°C (2σ). To further our study of the geochemical conditions of hydrothermal alteration we extensively studied the CM of Boriskino. The peculiar texture of this meteorite, due to its numerous clasts with sharp boundaries and their various degrees of aqueous alteration, enable to investigate the reccurent question of a genetic link between brecciation and aqueous alteration. Using the same methodology as in our first project we concluded that temperatures in which the process took place could not account for the various extent of aqueous alteration that we observe. In addition, Our work suggest that aqueous alteration in this chondrite was discontinuous and preceeded brecciationand that instead the initial quantity of accreted ice could be the controlling parameter of aqueous alteration. However, this study neglect the contribution of the duration of exposure of the rock to the fluid to the extent of aqueous alteration. Therefore, our last project was to determine the age of carbonates in several CM chondrites of various degrees of aqueous alteration. The datation of these minerals in chondrites relies on the radiochronometer 53Mn-53Cr. However, the lack of a suitable carbonate standard for these SIMS analyses pushed us to synthetize carbonates with the adequat cristallinity and chemical composition first. To do so, we experimentated at high pressure and high temperature using a piston-cylinder apparatus.

Les serpentines riches en fer sont des composants majeurs des chondrites CM. Formées au cours d'épisodes d'altération hydrothermale sur leur corps parent astéroïdal, à une étape précoce de la formation du Système Solaire, elles peuvent constituer un proxy des conditions d'altération de ces roches et permettre de mieux comprendre l'évolution à long terme des colis de stockage des déchets nucléaires, car ces processus sont considérés comme un bon analogue des interactions fer-argiles-eau. Pendant cette thèse, nous nous sommes intéressés aux conditions de formation et d'équilibre des ces minéraux, en prêtant une attention particulière à l'évolution de la valence du fer pendant l'altération. Trois approches sont présentées : la synthèse de Fe-serpentines, l'altération expérimentale d'assemblages chondritiques à basse température, en milieu anoxique, et l'affinement d'un modèle thermodynamique incluant des serpentines de composition Fe2+-Fe3+-Mg-Al-Si-O-H. Le modèle thermodynamique, basé sur des données expérimentales, devrait permettre de mieux prédire les assemblages à l'équilibre dans les chondrites altérées. Nos expériences de synthèses suggèrent que la précipitation de phases de composition proche du pôle pur cronstedtite est contrôlée cinétiquement. Aux premiers stades de l'altération expérimentale de minéraux primaires anhydres, nous avons observé la formation de phases peu cristallines avec une proportion relativement faible de fer ferrique. Nos résultats suggèrent que le rapport Fe/Si et la teneur en Fe3+ favorisent la précipitation des serpentines. Ils apportent un éclairage intéressant aux premiers stades d'altération dans les chondrites carbonées. / Iron-rich serpentines are major components of CM carbonaceous chondrites. They formed during early alteration events on their asteroidal parent bodies at an early stage of formation of the Solar System. The study of these minerals aims at better understanding the conditions in which they altered, but it would also help understanding the long term evolution of nuclear waste storage. Indeed, aqueous alteration in chondrites is considered as a good analog for iron-clay-water interactions. During this thesis, we studied the conditions of formation and stability of Fe-rich serpentines, and we paid particular attention to the evolution of the Fe valence state during alteration. Three approaches have been adopted : the synthesis of Fe-rich serpentines, the experimental alteration of chondritic assemblages at low temperature and under anoxygenic conditions, and the refinement of a themodynamic model of serpentines in the Fe2+-Fe3+-Mg-Al-Si-O-H system. This model, mostly refined using data from iron-clay experiments, gave encouraging results, and should allow to better predict equilibrium assemblages in altered chondrites. Out of equilibium processes were also experimentally explored, and our results suggest that there is a kinetic control of the precipitation of Fe-rich serpentines close to the ideal end-member. At the first stages of alteration of primary minerals under anoxic conditions, we observed poorly crystalline phases with a relatively low ferric iron content. Our result suggest that the Fe/Si ratio and the Fe3+ content favor the precipitation of serpentines. They provide interesting insight into the first stages of alteration in chondrites.