Dans ce travail de thèse nous nous intéressons aux propriétés interfaciales du CO2 en conditions de réservoir avec une attention particulière pour le stockage du CO2 dans des aquifères salins profonds. Chaque partie de cette thèse représente une échelle physique différente et même si elles ont été réalisées avec des dispositifs expérimentaux et des outils de modélisation très différents, elles sont très fortement liées. Les résultats obtenus la première partie de cette thèse constituent un jeu de données complet de tension interfaciale saumure-CO2 et représentatif de la gamme de pression, température et salinité des opérations de stockage actuellement en cours d'injection. Une équation semi analytique basée sur ces résultats est proposée avec le but de faciliter le travail des ingénieurs réservoir. La deuxième partie aborde l'étude de ces propriétés à l'échelle du pore en utilisant un micromodèle en verre transparent (milieu poreux 2D) pour différentes conditions de mouillabilité. Cette partie montre le comportement mouillant du CO2 sur des surface hydrophobes ou mouillables à l'huile. Un modèle de type réseau a été utilisé pour l'interprétation et l'exploitation de ces résultats. Le troisième volet correspond à deux phases expérimentales sur carotte pour des mouillabilités différentes, associées à une modélisation à l'échelle de Darcy. Cette partie de notre étude constitue le coeur de la validation du simulateur compositionnel de réservoirs COORES, développé par l'IFP. Elle nous a permis également de déterminer des propriétés polyphasiques, telles que les Pc et kr, pour des systèmes saumure-CO2. L'ensemble de cette thèse présente les trois échelles nécessaires pour modéliser du stockage du CO2 dans des aquifères salins profonds

Les traceurs fluorescents présentent tous un caractère anionique ou cationique et sont donc sensibles aux phénomènes d'adsorption et de désorption. Le comportement des plus courants d'entre eux vis-à-vis des principaux constituants du sol (CaC03, silice, argile, acide humique) a été étudié sur colonnes de filtration, le lithium servant d'étalon interne. Ces mêmes traceurs ont été testés sur des portions d'aquifères de dimensions restreintes. Les résultats ont montré que leur restitution dépend plus des conditions hydrodynamiques que de leur nature elle-même. Des essais " in situ ", réalisés sur des aquifères fissurés, ont prouvé qu'il était possible, à partir de la forme des courbes de concentration en fonction du temps, de distinguer les différents modes de circulation des eaux souterraines et de calculer la dispersivité même dans les cas où le milieu n'est ni homogène, ni isotrope. La combinaison de cette dispersivité avec le rapport de la vitesse maximale sur la vitesse moyenne, permet de séparer les circulations en chenaux des circulations en milieu fissuré.

Cette étude a été réalisée sur le mont Covey Hill (Québec, Canada) afin de quantifier les échanges entre l'eau souterraine et trois cours d'eau (Outardes, bassin versant : 23 km2 ; Allen, bassin versant : 26 km2 ; Schulman, bassin versant : 9,5 km2) et d'estimer la recharge vers l'aquifère régional. L'analyse des séries temporelles de débits, de précipitations et de niveaux de la nappe phréatique a été utilisée afin de déterminer la dynamique hydrologique de la zone d'étude. Un bilan hydrique a été calculé et un modèle d'infiltration verticale a été construit afin de calculer les différents flux d'eau sur les bassins versant des rivières Allen et Outardes. Les résultats montrent que le débit de base représente 32, 40 et 4% du débit total des rivières Allen, Outardes et Schulman respectivement. Les analyses corrélatoires et spectrales montrent que les cours d'eau ont un effet mémoire de moins de 10 jours i.e. que le système hydrologique est très dynamique et peu influencé par l'aquifère. Les niveaux piézométriques montrent quant à eux un cycle annuel. Des liens précipitations-débits très clairs, mais de courte durée ont été mis en évidence, de même que des liens précipitations-niveaux piézométriques plus diffus. Ces analyses n'ont pas permis de confirmer la présence d'un lien aquifère-cours d'eau. Un échantillonnage hebdomadaire d'eau de surface a permis l'analyse géochimique de l'eau pendant les saisons estivales de 2007 et 2008. Cette analyse montre que durant l'étiage, la rivière Outardes et le ruisseau Schulman sont alimentés par l'eau provenant du roc fracturé des grès du Potsdam tandis que la rivière Allen est alimentée par l'eau contenue dans les sédiments. Par ailleurs, l'utilisation du 222Rn a montré que la contribution de l'aquifère est faible et très localisée sur les trois bassins. Le calcul du bilan hydrique indique que la rivière Allen est caractérisée par une prépondérance de l'infiltration tandis que la rivière Outardes est surtout alimentée par le ruissellement de surface. Les milieux humides présents sur le bassin de la rivière Allen jouent un rôle important pour ralentir les écoulements et favoriser ainsi la recharge tandis que la présence de grès peu perméable verticalement (Flat Rock) semble favoriser le ruissellement sur le bassin Outardes. La recharge modélisée au moyen du Modèle d'infiltration verticale (MIV) est de 227 ± 73 mm pour la rivière Allen et de 240 ± 79 mm pour la rivière Outardes, mais cette dernière valeur est probablement surestimée en raison du manque de précision du MIV pour simuler le ruissellement. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : échanges nappe-rivière, recharge, séries temporelles, Covey-Hill.

Les eskers de l'Abitibi-Témiscamingue sont des complexes fluvioglaciaires généralement mis en place dans un environnement sous-aquatique lors de la déglaciation. La submersion glaciolacustre Barlow-Ojibway, qui a suivi le retrait du front glaciaire, a favorisé l'accumulation de sédiments à grains fins dans les zones profondes recouvrant les irrégularités du terrain. Cette couverture de sédiments a affecté le volume apparent des dépôts granulaires en enfouissant partiellement ou complètement les flancs d'eskers. En plus d'être d'un intérêt en matériaux granulaires, les eskers de l'Abitibi-Témiscamingue sont des sources d'approvisionnement en eau potable pour plusieurs municipalités. Ce sont les sédiments à grains fins, peu perméables, sur les flancs qui favorisent la formation de réservoirs aquifères. La présence d'eau de haute qualité entre souvent en conflit avec certaines activités humaines. Pour éviter l'émergence de conflit d'usage et favoriser la protection de la ressource, un mode de gestion adapté à cette réalité est nécessaire. Pour y parvenir, ce mémoire dresse un portrait quantitatif de la réserve en dépôts granulaires de l'Abitibi-Témiscamigue et le sud de la Baie-James en plus d'évaluer le potentiel aquifère de l'ensemble des segments d'eskers. À l'aide de la modélisation de la topographie des eskers, le volume de dépôts granulaires apparent a été estimé à 10 610 millions de m*3 pour l'ensemble de l'Abitibi-Témiscamingue. De ce volume, près du tiers (3 105 millions de m*3) se concentre sur le territoire de la MRC de la Vallée-de-l'Or : 2503 millions de m3 dans le sud de la Baie-James, 1 950 millions de m*3 dans la MRC d'Abitibi, 1 630 millions de m*3 dans la MRC de Témiscamingue, 1 279 millions de m3 dans la Ville de Rouyn-Noranda et 143 millions de m*3 dans la MRC d'AbitibiOuest. La disparité dans les volumes mesurés est liée à la taille des territoires couverts, aux milieux de mise en place des eskers et à l'épaisseur des dépôts glaciolacustres qui les recouvrent. La modélisation des altitudes maximales de la submersion glaciolacustre et la présence ou l'absence des dépôts glaciolacustres ont permis de connaître l'environnement de sédimentation des eskers. Quatre milieux de mise en place ont pu être identifiés pour les segments d'esker de la région, soit: celui au-dessus du niveau maximal de la submersion (type A représentant 10 % de tous les eskers), celui de la zone sublittoral supérieure à l'altitude de la plaine argileuse (type B représentant 31 % de tous les eskers), celui de la zone profonde où les eskers sont partiellement enfouis par les sédiments à grains fins (type C représentant 58 % de tous les eskers) et celui de la zone profonde où les eskers sont complètement recouverts par les sédiments à grains fins (type D représentant 1 % de tous les eskers). Ces milieux de mise en place jumelés à la présence ou à l'absence de résurgence d'eau ponctuelle ou diffuse el à la présence d'affleurement de till ou de roc à proximité des segments permettent d'évaluer le potentiel aquifère des eskers. Quatre niveaux de potentiel aquifère ont été attribués aux segments d'eskers de la région selon ces caractéristiques; 4 signifie le meilleur potentiel et 1, le moins bon. Selon ce classement, 39 % des eskers sont de niveau 4, 32 % des eskers sont de niveau 3, 26 % des segments sont de niveau 2 et 3 % des segments sont de niveau 1. La répartition spatiale des eskers selon ce classement montre un accroissement progressif du potentiel aquifère de ces derniers vers le nord-ouest de la région : les eskers de niveau 1 se retrouvent en plus forte dominance au Témiscamingue; ceux de niveau 2 sont majoritairement localisés au sud de Val-d'Or et dans les hautes terres à l'est de Lebel-sur-Quévillon; ceux de niveau 3 se répartissent sur l'ensemble du territoire, mais avec une présence plus marquée au nord de Val-d'Or et les eskers de niveau 4 sont principalement localisés au nord d'Amos. L'acquisition, à l'échelle régionale, du volume minimal de la réserve de dépôts granulaires et du potentiel aquifère des segments d'esker fourni une base de connaissance pour cibler des segments nécessitant des études plus détaillées. En ce sens, les segments d'eskers ayant le meilleur potentiel (le niveau 3 et 4) devront être mieux définis quant à la taille des aquifères, leur recharge et leur vulnérabilité. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : eskers, dépôts granulaires, potentiel aquifère, cartographie, submersion glaciolacustre

À l'échelle de la planète, les milieux humides représentent entre 4 et 6 % de la superficie des terres émergées. Au Canada, cette proportion atteint près de 15 %. Ces écosystèmes, dont l'hydrologie est étroitement liée à l'hydrogéologie de surface, sont fragiles et essentiels au maintien de la biodiversité. Le présent projet de maîtrise est réalisé dans le cadre d'un projet de caractérisation des eaux souterraines financé par le MDDEP et a pour objectif principal de comprendre le rôle des tourbières dans la dynamique de l'aquifère de la partie basse de la zone Bécancour. Une cartographie de l'ensemble des tourbières du territoire a été réalisée et leur degré de perturbation a été déterminé par photo-interprétation. La même démarche a été entreprise pour les photos aériennes de 1966, afin de connaître l'évolution des superficies dans le temps. Les résultats montrent qu'il y a 10 485 ha de tourbières intactes et 7 015 ha de tourbières légèrement perturbées. Les perturbations les plus fréquentes sont les canaux de drainage et les chemins forestiers. De plus, 5 433 ha de tourbière ont subi des perturbations irréversibles entre 1966 et 2010 sur la partie basse de la zone Bécancour, principalement en lien avec l'exploitation de la canneberge. Le contexte géomorphologique de neuf tourbières a été étudié au moyen de sondages manuels, de levés géophysiques par géoradar et d'analyses granulornétriques. Les résultats montrent que les tourbières de la zone d'étude reposent toutes sur un substrat au moins partiellement perméable. Les substrats des tourbières à l'étude sont composés à 44 % sur un substrat de sable éoliens et de till remanié, à 33 % sur un dépôt de till remanié, à 11 % sur un dépôt deltaïque et de till remanié et à 11 % sur un dépôt marin et de till remanié. Les neuf tourbières étudiées ont une profondeur maximale variant entre 1,63 et 6,40 m et une profondeur moyenne entre 1,10 et 2,94 m. Les flux entrants et sortants des neuf sites ont été quantifiés à l'aide de l'approche segmentée de l'équation de Darcy. Les flux échangés entre les tourbières et l'aquifère se situent entre -1097 et 409 m3/j, cinq sites alimentant l'aquifère, trois sites recevant l'eau de l'aquifère et un n'ayant pas d'échange entre les milieux. Représentant en moyenne entre 4 et 11 % des apports totaux de la tourbière, il a été possible d'extrapoler à l'ensemble des tourbières, et d'estimer les flux transitant entre les deux milieux à l'échelle de la zone d'étude. Le flux transitant de l'aquifère vers la tourbière est estimé entre 0,0033 et 0,0099 rn3/s et le flux de la tourbière vers l'aquifère est estimé entre 0,0056 et 0,0168 m3/s. Ces proportions suggèrent que la tourbière joue un rôle tampon relativement limité. Localement, ces flux permettent de garder les niveaux piézométriques relativement stables en redistribuant l'eau au système du surface ou souterrain. ______________________________________________________________________________

On estime qu'environ 50% des milieux humides mondiaux ont été détruits et convertis en terre agricole et en milieu urbain. Ces milieux humides sont d'importants écosystèmes qui jouent non seulement un rôle fondamental dans la préservation de la biodiversité, mais aussi dans le maintien de la qualité et de la quantité d'eau potable contenue dans les rivières et aquifères environnants. Ce projet de recherche avait pour objectif de quantifier les échanges entre le complexe tourbeux de Lanoraie, les rivières présentes sur le territoire et l'aquifère des sables du delta de Sorel. Une compilation des données existantes et des mesures de terrain (GPS différentiel, relevés de coupes stratigraphiques, niveaux de nappe, débits) ont permis de caractériser la tourbière et l'aquifère régional. À l'aide de ces données, un modèle hydrostratigraphique 3D a été construit. Quatre types d'écoulement ont été identifiés : 1) un écoulement suivant la topographie de l'aquifère vers la zone minérotrophe de la tourbière, 2) un écoulement suivant la topographie de la zone ombrotrophe à la zone minérotrophe, 3) un écoulement alimentant les rivières présentes sur le territoire (Saint-Joseph, Point-du-Jour, Saint-Jean, Saint-Antoine et Bras du sud-ouest) et 4) un écoulement de la tourbière à l'aquifère sableux de l'ancien delta de Sorel. L'ensemble de ces travaux a été utilisé pour construire un modèle numérique en régime permanent à l'aide du logiciel MIKE SHE. Focalisant sur les échanges aquifère-tourbière-rivière et l'impact potentiel des changements climatiques extrêmes sur les niveaux de nappes et les débits de base des différentes rivières, le modèle a permis de montrer qu'il existe des liens hydriques importants entre l'aquifère du delta de Sorel, le complexe des tourbières de Lanoraie et les rivières environnantes. Par exemple, les résultats du modèle numérique montrent que 1) 52% de l'eau qui circule annuellement dans la tourbière vient directement de l'aquifère sableux de l'ancien delta de Sorel, 2) les débits de base des différentes rivières environnantes sont constitués majoritairement (48% à 100%) d'eau ayant préalablement circulée dans le complexe tourbeux de Lanoraie et 3) des diminutions de 20% et 50% de la recharge annuelle causeraient des diminutions de 16% et 41% respectivement, en moyenne, des débits de base de la région, ce qui pourrait avoir des conséquences importantes sur les réserves en eau et l'écologie des rivières. Ce projet de recherche montre que la préservation des réserves hydriques de la région de Lanoraie passe non seulement par la protection de la ressource en eau potable et des rivières, mais aussi celle du complexe tourbeux. Ceci est encore plus vrai dans un contexte de changement climatique et de pressions anthropiques. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Tourbières, aquifère, rivière, Mike SHE, changement climatique, Lanoraie

La compréhension des processus de recharge et de l’hydrodynamique des systèmes aquifères karstiques est indispensable pour estimer la vulnérabilité et la disponibilité des réserves en eau souterraine. Afin d’améliorer cette compréhension, de nombreuses études ont utilisé l’information issue du comportement de plusieurs éléments chimiques et des isotopes naturels dans les eaux souterraines. Parmi eux, les quatre isotopes du radium (223Ra, 224Ra, 226Ra et 228Ra) et le radon (222Rn), tous radioactifs, sont de plus en plus utilisés. Ces traceurs naturels permettent d’identifier l’origine des différentes masses d’eau et leurs processus de transport et de mélange dans plusieurs types de systèmes aquifères. Cependant, leur application aux systèmes karstiques est principalement développée dans les systèmes côtiers ou thermaux, dont les eaux sont souvent riches en Ra. Très peu de travaux ont été menés dans les aquifères karstiques continentaux, probablement en raison de la faible activité de ces radionucléides, qui les rend difficiles à quantifier et nécessitant le prélèvement de plusieurs litres d’eau. La première partie de ce travail a donc consisté au développement d’un nouveau dispositif de prélèvement capable de concentrer in-situ le radium contenu dans plusieurs dizaines de litres d’eau (20-300 L) à l’aide de de fibre acrylique imprégnée de MnO2 et d’améliorer la mesure des activités par spectrométrie gamma. Grâce à cette méthode, nous avons été capables de mesurer, pour la première fois, les faibles activités des quatre isotopes de Ra (0,4 à < 7,0 mBq/L pour 226Ra, 228Ra et 224Ra et de 0,05 à 0,3 mBq/L pour 223Ra) dans les eaux de deux hydrosystèmes karstiques continentaux Méditerranéens, les systèmes du Haut Vidourle et du Lez (Sud de la France). La méthode de quantification de 222Rn a également été optimisée. L’étude du comportement des isotopes de Ra et de Rn dans la zone d’étude a mis en évidence les diverses applications avérées ou potentielles de la mesure de ces radionucléides dans les aquifères karstiques. En général, les valeurs des activités de 226Ra et du rapport (228Ra/226Ra) des eaux sont cohérentes avec le type de lithologie dans lesquelles elles circulent ou sont stockées. Nous avons pu ainsi mieux préciser l’influence des eaux du Vidourle à la recharge allogénique de l’aquifère de Sauve. Nous avons montré que parfois, les activités des isotopes de Ra correspondent plutôt à des valeurs typiques des différents compartiments aquifères qu’à celles de la roche encaissante. Ces résultats nous ont permis de déterminer les proportions de mélange des trois différents pôles géochimiques composant le flux d’eau qui s’écoule à la source du Lez suivant les conditions hydrodynamiques. Les isotopes à longue période (226Ra et 228Ra) combinés aux isotopes à courte période (224Ra et 223Ra), permettent potentiellement de déterminer, en même temps, les taux de mélange et le temps de transfert des eaux. De plus, l’excès des isotopes à courte période traduirait l’arrivée d’eaux souterraines en surface, 223Ra et 224Ra devenant de meilleurs traceurs des échanges superficiels que Rn car ils ne subissent pas de processus de dégazage vers l’atmosphère. Par contre, l’étude de l’évolution temporelle du radon à la source du Lez a mis en évidence que ce gaz radioactif naturel est un très bon traceur des processus de recharge diffuse des aquifères karstiques. Les relations entre 223Ra et 222Rn, ainsi qu’entre 210Pb et 222Rn, peuvent fournir des informations sur le temps de transfert des eaux souterraines. Cependant, des études complémentaires et à plus long terme sont nécessaires. / Understanding recharge processes and hydrodynamics of karstic systems is an essential rule to assess their vulnerability and their groundwater resource availability. Numerous studies use the behavior of natural geochemical elements and isotopes in groundwaters to improve this understanding. The radium quartet (223Ra, 224Ra, 226Ra and 228Ra) and the radon (222Rn), natural radioactive elements, have been commonly applied for studies devoted to the identification of water mass origins and to their mixing and transfer processes in different type of aquifers. Nevertheless, the applications to karstic systems are mainly concerned to coastal and thermal systems, because of their uncommon Ra enrichment. Just a few works have been undertaken in continental karstic aquifers, probably because of these radionuclide low activities in such environments. This statement makes their quantification not easy and requires large water sampling. The first part of our research work has been devoted to the development of a new sampling system able to pre-concentrate in situ the radium present in several tens of liters of water (20-300 L) with MnO2-fibers and to improve the determination of Ra quartet activities by means of gamma spectrometry. This method gave us the ability of measuring, for the first time, the very low activities of the four radium isotopes (0.4 to < 7.0 mBq/L for 226Ra, 228Ra et 224Ra and from 0.05 to 0.3 mBq/L for 223Ra) in the waters of two Mediterranean karstic hydrosystems, the Haut Vidourle and the Lez systems (both located in South of France). The radon measuring method has also been optimized and improved. The study of the Ra isotope and Rn behavior over the survey area put in evidence the multiple applications of measuring these radionuclides in karstic aquifers. 226Ra activities and (228Ra/ 226Ra) ratios in water are in agreement with the existing lithologies into which the waters flow or are stored. The effective participation of Vidourle river water to the allogenic recharge of the Sauve aquifer has been specified. We showed that sometimes, the Ra isotope activities correspond to characteristic values of the aquifer compartments instead of the bedrock. These data also allow us to estimate the mixing proportions of the three geochemical endmembers composing the waters flowing at the Lez karstic spring in relation with hydrodynamic conditions. Coupling the long-lived radium isotopes (226Ra and 228Ra) together with the short life isotopes (223Ra and 224Ra) potentially led us, at the same time, to determine the mixing rates and the transfer time of the groundwaters. Moreover, the short life isotope excess would express groundwater venues at surface, 223Ra and 224Ra becoming more reliable tracers of superficial exchanges than radon because insensitive to degassing processes towards the atmosphere. On the other end, the study of the radon time evolution at the Lez spring confirmed that this natural radioactive gas is a good tracer of the diffuse recharge processes of karstic aquifers. The relations between 223Ra and 222Rn as well as between 210Pb and 222Rn, could give access to the transfer time of groundwater. However, more exhaustive researches are needed.

Les outils de la télédétection, de la géomorphologie et de l’hydrogéochimie ont été utilisés pour caractériser la circulation des eaux souterraines dans les aquifères de socle d’une partie du bassin versant du Sassandra située dans le Sud-Ouest de la Côte d’Ivoire. La distribution des espacements entre les linéaments observés obéit à un processus de poisson et il a été estimé que 17 % de linéaments de taille inférieure à 2,1 km n’ont pas été cartographiés. Ce champ de linéaments a été étudié par analyse d’image pour aboutir à une structuration des aquifères en blocs individualisés. Cette approche a permis d’étudier de l’hydrodynamisme dans les aquifères discontinus à l’échelle locale. Les conditions d’emmagasinement et de circulation des eaux souterraines ont été approchées par l’utilisation des ions majeurs de l’eau. Les eaux calciques, peu ou moyennement minéralisées, sont issues des zones en amont du bassin versant où la recharge des nappes, se fait assez vite à travers certains chemins préférentiels. Les eaux sodiques sont localisées pour la majorité en aval du bassin versant où l’infiltration des eaux fortement évaporées et les échanges des cations prédominent. Les terrains présentent des altitudes s’échelonnant de 70 m à 210 m avec des pics ponctuels par endroits qui s’élèvent jusqu’à 450 m avec et des pentes qui oscillent de 2 à 4 %. L’analyse des épaisseurs d’altérites met en évidence un contrôle par la lithologie et une épaisseur est moins forte dans les vallées des principaux cours d’eau. La modélisation piézométrique montre que le bassin versant hydrogéologique reproduit le bassin versant hydrologique à une dizaine de mètres de profondeur avec quelques variations. / Remote sensing, geomorphology, and hydrogeochemistry methods were used to characterize the ground water flow in this part of the Sassandra River watershed that lies in the Southwest of Ivory Coast. The distribution of the spacing between the lineaments obeys a process of Poisson which allowed estimating that 17 % of lineaments of size inferior to 2.1 km were not mapped. This network of lineaments has been analysed in order to obtain a statistical characterisation of the geometry of the aquifer blocs in the bedrock. This approach allowed studying the hydrodynamism to the local scale. The groundwater is mainly of type Ca-HCO3 or Na-HCO3. The conditions of the groundwater storage and circulation in the bedrock are studied here by using major ions. The calcic water, little or moderately mineralized is ensued from some zones of the watershed where the recharge is quite fast through some preferential paths. The sodic water is largely located at the downstream of the watershed, where the water infiltration strongly evaporated, and the cations exchange are the prevailing phenomena. The altitudes of the grounds spreading out from 70 to 210 m, with some punctual peaks of 450 m in places, and some slopes ranging from 2 to 4%. The regolith thickness pointed out a control by the lithology, and a layer less thick in the main stream’s channel valleys. From borehole data and the water level in the hydrographical network, we show that the hydrogeological watershed is a subdued version of the hydrological watershed at a depth of 10 m with some variations.

La problématique environnementale du sélénium est principalement liée à son domaine de concentration très étroit entre toxicité et carence, et à sa présence diffuse au-delà des limites de potabilité dans de nombreux aquifères. Ainsi, des teneurs en sélénium supérieures à la norme européenne (10 ppb) ont été détectées dans les eaux souterraines du Site Expérimental Hydrogéologique (SEH) de Poitiers, dont le comportement hydrodynamique est particulièrement bien caractérisé. Le couplage d'études géochimiques, minéralogiques et pétrographiques a mis en évidence que les matériaux de remplissage (« argiles noires ») des structures karstiques subhorizontales présentes dans l'aquifère du Dogger au niveau du SEH, riches en sélénium et considérés comme la source potentielle du sélénium dissous dans ce réservoir, étaient issus de dépôts continentaux ayant subi des phases réductrices. Des fractionnements granulométriques et chimiques d'échantillons d'« argiles noires » ont montré que la fraction séléniée était principalement sous forme de sélénites dans la matrice et "associée" à la fraction organique soluble en milieu alcalin de nature majoritairement aliphatique. Des tests de lixiviation ont mis en évidence l'impact très important des conditions acido-basiques sur la quantité de sélénium dissous et sur la nature des espèces séléniées libérées dans les eaux. Les cinétiques de libération du sélénium tendent à montrer l'existence de trois processus principaux et les suivis de dissolution d'espèces majoritaires suggèrent que les mécanismes de libération du sélénium mis en jeu dans le contexte de l'étude sont principalement régis par des processus d'échange ou de complexation de surface. / The environmental issue of selenium is mainly related to the narrow range between its deficiency and toxicity concentrations, and to its widespread presence beyond the limits of potability in many aquifers. Selenium concentrations above the European standard (10 ppb) were detected in the groundwater of the Hydrogeological Experimental Site (HES) of Poitiers, whose hydrodynamic behavior is particularly well characterized.The coupling of geochemical, mineralogical and petrographic investigations showed that black argillaceous sediments that fulfill subhorizontal karstic cavities present in the Dogger aquifer at the SEH and considered as the potential source of dissolved selenium in the groundwater, are continental deposits that have been transformed in reduced environments.Grain-sized and chemical fractionations of these "black clays" showed that selenium is mainly present as selenite in the geological matrix and is "associated" with the alkali soluble organic fraction which is predominantly aliphatic.Leaching tests have highlighted the important impact of acid-base conditions on the amount of dissolved selenium and on the nature of selenium species released into the water. The release kinetics of selenium tends to show the existence of three main processes. The major species dissolutions suggest that the selenium release mechanisms are mainly governed by exchange process or surface complexation.

Dans le cadre de la recherche de nouvelles sources d'énergie propres et durables, nous étudions les mécanismes de formation du dihydrogène (H2) dans les environnements intra-cratoniques. Des émanations naturelles de H2 ont précédemment été décrites à proximité des dorsales médio-océaniques et des ceintures ophiolitiques. Cette production naturelle de gaz, telle que documentée dans la littérature, est étroitement liée au métasomatisme de roches ultrabasiques d'origine mantellique, riches en minéraux ferromagnésiens, à travers les réactions de serpentinisation. Au Kansas (USA), des émanations de H2 intra-cratonique ont été révélées dès les années 80 par l'étude de puits riches en H2. Nos travaux s'appuient sur un nouveau forage, D#2 (Kansas, USA), ainsi que deux forages existants depuis les années 80, Heins#1 et Scott#1 (Kansas, USA). Le puits D#2 permet d'accéder à un aquifère modérément profond (~300 m) chargé en H2. Le gaz est composé également de N2 et de CH4 tout comme le gaz issu des contextes ophiolitiques. Du He est présent en quantité substantielle -comparé aux contextes précédents- dans ces forages. Afin de comprendre les processus engendrant la production de H2 dans ce contexte géologique, de quantifier le gaz ainsi généré, et de déterminer la relation du H2 avec les autres espèces gazeuses une étude multidisciplinaire gaz/eau/roche a été réalisée. Les résultats obtenus lors de l'étude de ces fluides mis en parallèle avec le contexte géologique régional et les lithologies observées ont permis (1) de proposer différents scénarios pour expliquer les associations de gaz observées et (2) de discuter de l'origine et des processus de production du H2, de l'He, et du N2. / As part of the search for new sources of clean and sustainable energy, the mechanisms for the formation of dihydrogen (H2) in intracratonic environments were studied. Natural emissions of H2 have been described in the vicinity of mid-ocean ridges and ophiolite belts. This natural gas production, as documented in the literature, is closely related to the metasomatism of mantle rocks which are rich in mafic minerals, through the serpentinization reaction. In Kansas (USA), intracratonic H2 seepages were revealed in the 80’s by studies of H2-rich wells. Our work is based on a new borehole D#2 (Kansas, USA), and two boreholes previously studied in the 80s, Heins#1 and Scott#1 (Kansas, USA). The D#2 well provides access to a moderately deep aquifer (~ 300 m) loaded with H2. The gas is also composed of N2 and CH4 similarly to the gases issued from ophiolitic contexts. Helium is present in substantial quantities -compared to preceding contexts- in these boreholes. A multidisciplinary gas/water/rock study was carried out to understand the processes generating the production of H2 in this geological setting, to quantify the gas so generated, and to determine the relationship of H2 with other gaseous species. The results of these studies in parallel with the regional geological setting and observed lithology allowed (1) to propose several scenarios to explain the observed associations of gas and (2) to discuss the origin and production process of H2, He and N2.