Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais / In order to verify the effectiveness of the geological high-level radioactive waste disposal, the French Institution of Radiation protection and Nuclear Safety (IRSN) has implemented the SEALEX project to control the long-term performance of swelling clay-based sealing systems, and to which this work is closely related. Within this project, In-situ tests are carried out on compacted bentonite-sand mixture in natural conditions and in a representative scale. This material is one of the most appropriate sealing materials because of its low permeability and good swelling capacity. Once installed, this material will be hydrated by water from the host-rock and start swelling to close all gaps in the system, in particular the internal pores, rock fractures and technological voids. Afterwards, swelling pressure will develop. In the present work, laboratory experiments were performed to investigate the sealing properties under this complex hydro-mechanical conditions taking into consideration the effect of technological voids. The microstructure of the material in its initial state was first examined by microfocus X-ray computed tomography (µCT). This allowed identification of the distribution of grains of sand and bentonite as well as the pores in the sample. Macro-pores are found concentrated at the periphery of the sample and between the grains of sand, which could affect in the short term the permeability. The hydration of the same material in limited swelling conditions was then observed by 2D photography and 3D µCT. The swelling mechanism with bentonite gel production, the swelling kinetics, the density decrease and the homogenisation of the material were analyzed. The hydration in the conditions of prevented swelling was also studied by swelling pressure tests with radial and axial measurements of swelling pressure. The difference found between the axial and radial swelling pressures suggested the presence of an anisotropic microstructure. Mock-up tests at a 1/10 scale of the in situ SEALEX tests were carried out for the study of the recovery capacity of the mixture in case of an accident causing the failure of the confining structures. Local measurements of swelling pressures along the sample allowed analysis of the density gradient evolution during axial swelling. Finally, a comparison between the laboratory results and those from an in-situ test was done, showing a good fitting in the relative humidity curves for the same infiltration length while considering the saturation effect from the technological void. The swelling pressure comparison was more complex because of the different configurations of the tests (existence of technological void in-situ that could affect the kinetics)

Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais

Dans le cadre de cette thèse, il s'agit d'étudier les effets électro-chimio-mécaniques à la nanoéchelle d'un système des argiles smectites saturés d'eau et des ions compensateurs à l'aide de la théorie de mécanique statistique. Des modèles plus complexes que celui de Poisson-Boltzmann comme DFT/MSA, HNC sont étudiés en prenant en compte des effets de corrélation entre des ions de taille finie ayant pour objectif de calculer la distribution des ions aux nanopores. D'autre part, en cherchant à comprendre la physique du système, nous avons résolu également le problème mécanique à cette échelle en introduisant les tenseurs des contraintes du fluide satisfaisant obligatoirement l'équilibre mécanique. Une fois les problèmes à la plus petite échelle sont dévoilés, une méthode d'homogénéisation périodique de type multi-échelles est utilisée pour passer aux échelles supérieures dans le but d'obtenir les lois constitutives macroscopiques des propriétés physiques comme la pression de gonflement, le transport, à partir des équations aux petites échelles. Dans ce contexte, les modèles à deux échelles et à trois échelles sont proposés pour atteindre les échelles microscopique ou macroscopique à partir des nanopores. En fin, le modèle de trois échelles (modèle de double porosité) est appliqué à la simulation d'une barrière argileuse avec un échange d'ions / In this work, we study electro-chemo-mechanical effects at the nanoscale of smectite clay particles saturated by saline solutions containing water and ions, with the aid of Statistical Mechanical theory. Some more complex models than Poisson-Boltzmann's one as DFT/MSA, HNC are studied taking into account the ion-ion correlations between ions with finite size in order to compute local ionic distributions in the nanopores. On the other hand, we resolved also the mechanical problem in this scale by introducing the stress tensors of fluid satisfying compulsorily mechanical equilibrium. Our aim next is to up-scale the model to higher scale based on homogenization of periodic structures aiming at obtaining the macroscopic constitutive laws for the disjoining pressure and transport problem. In this context, the two et three-scale models are proposed. Finally, the three-scale model (dual-porosity model) is applied for a clay barrier simulation with ion exchange problem

Expansive clays used in engineering practice are usually unsaturated and are sensitive to chemical composition of the in-pore solution. To analyse the complex coupled problems involved, an efficient mathematical model which can account for these chemo-hydro-mechanical behaviours has been developed. In this thesis, expansive clays are conceptualised into three-phase multi-species porous media. Based on the modified mixture theory and irreversible thermodynamics, a thermo-electro-chemo-hydro-mechanical framework has been developed. The Clausius-Duhem inequality, which governs the dissipations associated with mechanical work, phase transformation, mass transport and thermal transport, is rigorously derived. Based on this thermodynamic framework, constitutive laws for bulk liquid and salt mass transport, free and adsorbed water inter-phase mass transfer, and the chemo-elastic-plastic deformations of soil skeleton have been developed. The model has been implemented into the FEM software Bil and validated by simulating available experimental data on Boom Clays. What’s more, the salt infiltration process into an unsaturated expansive clay layer has been simulated to illustrate the applicability of the model. / Argiles gonflantes utilisées dans la pratique de l'ingénierie sont généralement insaturés et sont sensibles à la composition chimique de la solution dans les pores. Pour analyser les problèmes complexes couplés impliqués, un modèle mathématique efficace qui peut expliquer ces comportements chimio-hydro-mécanique a été développé. Dans cette thèse, argiles gonflantes sont conceptualisés dans triphasés multi-espèces de milieux poreux. Sur la base de la théorie de mélange modifié et thermodynamique irréversible, un cadre thermo-électro-chimio-hydro-mécanique a été développé. L'inégalité de Clausius-Duhem, qui régit les dissipations associés au travail mécanique, transformation de phase, le transport de masse et le transport thermique, est rigoureusement dérivée. Basé sur ce cadre thermodynamique, lois de comportement pour liquides en vrac et le sel de transport de masse, transfert de masse de l'eau entre en phase libre et adsorbé, et les déformations chimio-élastique-plastique de squelette du sol ont été développés. Le modèle a été mis en œuvre dans le logiciel FÉM Bil et validé en simulant les données expérimentales disponibles sur les argiles de Boom. Qui plus est, le processus d'infiltration de sel dans une couche d'argile gonflante insaturés a été simulée pour illustrer l'applicabilité du modèle.

La plupart des données existantes de diffusion d'eau et de solutés sont obtenues pour des roches argileuses extrêmement complexes ou des échantillons en apparence plus simples préparés à base d'argiles gonflantes sodiques de type smectite. Ces dernières pouvant présenter des organisations très variables et encore mal comprises (phase gel-floc-suspension stable) en conditions saturées, il reste très difficile de contraindre les modèles à double milieu (eau porale ou interfoliaire) parfois avancés pour interpréter des expériences de diffusion. Un système modèle d'argiles gonflantes reflétant réellement un double milieu a pu être obtenu à partir de trois fractions granulométriques d'une vermiculite-Na. Celles-ci ne présentent pas de phase gel en conditions saturées mais des particules bien définies dont la morphologie et l'organisation ont pu être caractérisées. Un dispositif de diffusion a été développé afin d'étudier la diffusion de HDO et Br- pour ces différentes fractions en fonction de la porosité. L'avantage majeur de ce dispositif est de pouvoir préparer des échantillons par sédimentation analysables en tomographie de rayons-X afin de valider leur homogénéité organisationnelle ; hypothèse considérée dans les modélisations. Les résultats obtenus démontrent que cette nouvelle voie de préparation conduit à des échantillons plus homogènes par rapport aux méthodes classiques. Les premières perspectives quant à l'utilisation de ces doubles milieux modèles se dégagent à travers les premiers résultats de diffusion obtenus puisque leurs caractéristiques géométriques parfaitement contrôlées peuvent permettre de pondérer l'impact des différents processus de transport potentiels / Most of existing data on diffusion of water and solutes were obtained either on extremely complex clayey rocks or on seemingly more simple samples prepared from sodium-saturated swelling clay minerals, namely smectites. Because these latter can exhibit in water-saturated conditions various organizations not yet fully understood (gel phase-floc-stable suspension), it is still difficult to constrain dual-porosity media modeling (pore or interlayer water) sometimes considered for interpreting results from diffusion experiments. A model system for swelling clay minerals, mimicking a true dual-porosity medium, was obtained by using three size fractions of a Na-vermiculite. These fractions do not exhibit gel-like behavior in water-saturated conditions but rather well defined particles, whose morphology and organization have been characterized. An experimental set-up was designed for the investigation of HDO and Br- diffusion in these size-fractions as a function of porosity. The main advantage of this set up is that it allows assessing for the organizational homogeneity of a sample prepared by sedimentation process through X-ray tomography measurements, an assumption considered for diffusion modeling. The obtained results showed that this new method for sample preparation leads to more homogeneous samples as compared to classical procedures. The first perspectives concerning the use of these dual-porosity model systems are drawn from the first diffusion results obtained, as the well-controlled geometrical characteristics of these model systems successfully help in balancing the contribution of the different potential transport processes.