Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais / In order to verify the effectiveness of the geological high-level radioactive waste disposal, the French Institution of Radiation protection and Nuclear Safety (IRSN) has implemented the SEALEX project to control the long-term performance of swelling clay-based sealing systems, and to which this work is closely related. Within this project, In-situ tests are carried out on compacted bentonite-sand mixture in natural conditions and in a representative scale. This material is one of the most appropriate sealing materials because of its low permeability and good swelling capacity. Once installed, this material will be hydrated by water from the host-rock and start swelling to close all gaps in the system, in particular the internal pores, rock fractures and technological voids. Afterwards, swelling pressure will develop. In the present work, laboratory experiments were performed to investigate the sealing properties under this complex hydro-mechanical conditions taking into consideration the effect of technological voids. The microstructure of the material in its initial state was first examined by microfocus X-ray computed tomography (µCT). This allowed identification of the distribution of grains of sand and bentonite as well as the pores in the sample. Macro-pores are found concentrated at the periphery of the sample and between the grains of sand, which could affect in the short term the permeability. The hydration of the same material in limited swelling conditions was then observed by 2D photography and 3D µCT. The swelling mechanism with bentonite gel production, the swelling kinetics, the density decrease and the homogenisation of the material were analyzed. The hydration in the conditions of prevented swelling was also studied by swelling pressure tests with radial and axial measurements of swelling pressure. The difference found between the axial and radial swelling pressures suggested the presence of an anisotropic microstructure. Mock-up tests at a 1/10 scale of the in situ SEALEX tests were carried out for the study of the recovery capacity of the mixture in case of an accident causing the failure of the confining structures. Local measurements of swelling pressures along the sample allowed analysis of the density gradient evolution during axial swelling. Finally, a comparison between the laboratory results and those from an in-situ test was done, showing a good fitting in the relative humidity curves for the same infiltration length while considering the saturation effect from the technological void. The swelling pressure comparison was more complex because of the different configurations of the tests (existence of technological void in-situ that could affect the kinetics)

Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais

La durée d'exploitation des ouvrages de stockage souterrain, en particulier de déchets radioactifs, dépasse de très loin les échelles de temps habituelles en génie civil et rend donc leur dimensionnement délicat. Pour ces projets de construction, la prise en compte du temps devient primordiale et la prévision des déformations irréversibles à long terme est indispensable pour assurer leur pérennité et leur sûreté. Dans ce but, les études expérimentales et modélisations numériques du comportement différé tentent d'évaluer, à proximité de la cavité, l'extension de la zone endommagée, EDZ (Excavation Damage Zone) et surtout de prévoir son évolution dans le temps. Au cours de cette thèse, nous avons étudié, au moyen d'essais de fluage de longue durée et d'essais de chargement à vitesse lente, la viscosité de trois roches argileuses : l'argilite du Callovo-Oxfordien, l'argilite de Tournemire et la marne du Mont d'Or. Etant données leur aptitude au fluage, leur très faible perméabilité et leur forte capacité de rétention des radioéléments, ces trois roches ont les qualités essentielles pour constituer de potentielles couches hôtes pour les stockages de déchets radioactifs. Le but de cette étude est de mieux comprendre les mécanismes régissant le développement des déformations et de l'endommagement différés de ce type de roche. A l'échelle de la microstructure, ces déformations sont dues à des mouvements irréversibles des défauts du réseau cristallin (dislocations). L'étude expérimentale a donc été complétée par une analyse microstructurale sur lames minces des échantillons testés. En simulant analytiquement le comportement mécanique des trois roches étudiées, les résultats de l'étude expérimentale nous ont permis d'identifier les paramètres utilisés dans différents modèles viscoplastiques. La meilleure simulation du comportement a été obtenue avec un modèle prenant en compte le développement des déformations volumiques irréversibles de la roche et l'anisotropie d'endommagement.

Le couplage entre l'endommagement et la perméabilité des roches suscite un intérêt grandissant pour des applications industrielles. C'est le cas par exemple du problème de la fissuration autour des galeries (EDZ) de stockage de déchets radioactifs qui peut augmenter considérablement la perméabilité et constituer, de ce fait, un risque sérieux pour l'étanchéité et la sûreté de ces ouvrages. Le même phénomène peut se produire dans le béton des enceintes des centrales nucléaires ainsi que dans les roches réservoirs pétrolifères. Des recherches à caractère expérimental sur ce sujet, particulèrement au laboratoire G.3S-LMS de l'Ecole Polytechnique, ont permis de déterminer les ordres de grandeur de l'effet de l'endommagement sur la perméabilité. Mais une modélisation numérique de ce phénomène permettant d'établir des lois rhéologiques restait à faire, et c'était l'objectif principal de ce travail.

Les roches métamorphiques ou les matériaux industriels voient leur composition minéralogique évoluer lorsqu'ils sont soumis à des déséquilibres thermomécaniques, c'est-à-dire à une évolution spatiale ou temporelle de la pression et de la température, ou des déséquilibres chimiques comme des variations des conditions redox, du pH... Par exemple, à basse température, les roches sous l'influence des processus métamorphiques ne se rééquilibrent que partiellement, sauvegardant ainsi des équilibres thermodynamiques de manière locale et augmentant leurs hétérogénéités chimiques spatiales. La compréhension de tels systèmes en évolution P-T et le déchiffrage des modalités de leur évolution minéralogique impliquent de reconnaître et de caractériser la taille de ces « paléo équilibres » locaux, et donc d'avoir une information chimique spatiale au moins en 2 dimensions. Afin d'obtenir cette information, des images microsondes de fluorescence X ont été utilisées. Pour accroître leur potentiel et les employer à des fins thermobarométriques, des scripts informatiques ont alors été développés sous Matlab. Ils permettent de quantifier ces images semi-quantitatives mais également de les coupler avec la technique thermodynamique des multi-équilibres afin de produire des cartes de P-T de formation des minéraux.<br />Comme le montrent les premières applications réalisées sur deux métapélites provenant de la ceinture schiste bleu de Sambagawa au Japon et de la zone éclogitique préservée de la chaîne Calédonienne au Spitzberg, les cartes chimiques quantitatives sont très riches d'enseignement sur l'histoire métamorphique d'une roche. De ces cartes chimiques ont été dérivées des cartes de P-T-temps-redox-déformation d'échantillons, permettant de caractériser les conditions P-T de formation des minéraux et donc le chemin P-T de l'échantillon, l'état d'oxydation du fer dans la phase chlorite, de souligner la relation entre déformation et cristallisation, de proposer une chronologie relative de cristallisation des minéraux et des déformations. La carte de la teneur en Fe3+ dans les chlorites calculée par la thermodynamique a également été validée grâce à une cartographie µ-XANES au seuil K du fer mesurée à l'ESRF (ID24) avec une méthode innovante.<br />La dernière application concerne une étude expérimentale de matériaux argileux, principaux constituants d'un modèle analogique d'un type de site de stockage de déchets nucléaires. Les images chimiques ont permis de caractériser en 2 dimensions l'évolution minéralogique des argiles vers des pôles riches en fer. Elles ont également été utilisées comme données de base pour la réalisation d'un modèle numérique 2D par éléments finis visant à estimer le coefficient de diffusion du fer dans les argiles à basse température, donnée importante pour modéliser la déstabilisation au cours du temps d'un site de stockage de déchets radioactifs.

Les interactions entre le fer métal et l'argilite du Callovo-Oxfordien choisie comme roche hôte pour le stockage des déchets radioactifs, a été étudiée expérimentalement. Le rôle des paramètres clés des transformations (rapports fer/argile, et liquide/roche) ont été étudiés à 90°C, et afin d'accélérer la cinétique des réactions à 150°C et 300°C. Les interstratifiés illite-smectite et les illites sont dissous et remplacés par de nouvelles phases argileuses. Les analyses au MET ont permis de déterminer des Fe-serpentines (phases à 7 Å, groupe de la berthiérine) à 90°C, des phases gonflantes de type smectite tri-octaédrique à 150°C, et des chlorites et des interstratifiés chlorite/smectite à 300°C. Quelle que soit la température, la transformation des feuillets illitiques (I et I/S) n'est pas complète et il reste toujours des feuillets à garniture interfoliaire sodi-calcique, interprétés comme des smectites résiduelles ou néoformées. En comparaison avec le système fer-smectite (bentonite), les différences portent sur la cinétique de réaction, beaucoup plus rapide dans le cas de l'argilite, et l'instabilité du quartz qui comme l'illite contribue à libérer le silicium nécessaire à la formation des silicates de fer. Les transformations observées trouvent des analogies avec les altérations hydrothermales et métasomatoses Fe-Mg des systèmes naturels / The interactions between the iron metal and the argillite from the Callovo-Oxfordian formation chosen as host for the disposal of the radioactive wastes, was experimentally studied. The role of the key parameters of the transformations (iron / clay, and liquid / rock ratios) was studied at 90°C, and, to accelerate reaction kinetics, at 150°C and 300°C. Mixed layered illite-smectite and illites are dissolved and replaced by new clay phases. TEM analyses show that Fe-serpentines (7 Å phases, group of the berthierine) predominates in run products at 90°C, tri-octaedral Fe-rich smectites at 150°C, and chlorites and probably smectite chlorite mixed layered at 300°C. Whatever the temperature, the illite and I/S replacement is not complete and trun products are always accompanied by sodi-calcic residual and/ or newly formed smectites. In comparison with the iron-smectite (bentonite) system, the differences concern the reaction kinetics which are much faster in the case of the argillite, and the instability of the quartz which, as the illite, contributes to release the silicium necessary for the formation of iron silicates. The observed process find analogies with the hydrothermal changes described in natural hydrothermal alterations and Fe-Mg metasomatism

Ce travail de thèse a pour objet l’étude du comportement hydromécanique endommageable des géomateriaux non saturés. Plus précisément, cette recherche est appliquée à l’étude du comportement de galeries de stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde. Dans un premier temps, après avoir résumé les principaux traits du comportement hydromécanique des géomateriaux, en insistant sur l’effet de la succion et de l’endommagement mécanique, un nouveau modèle PPE-NS couplant les aspects hydromécaniques, de plasticité et d’endommagement isotrope est présenté. Etabli dans le cadre de la thermodynamique des milieux poreux, il est basé sur le concept de contrainte effective plastique et de la pression interstitielle équivalente. Supposant une distribution bimodale de tailles des pores pour les milieux poreux endommagés, l'effet d'endommagement sur le comportement hydraulique est modélisé au moyen des fonctions phénoménologiques. L’endommagement intervient donc aussi bien sur le comportement mécanique qu'hydraulique dans ce modèle. La prise en compte des contributions à l’énergie des interfaces venant à la fois de l'interaction mécanique entre les phases solide et fluide (via la pression équivalente) et du mécanisme physico-chimique de rétention d'eau (via la fonction de rétention d’eau) permet à ce modèle de décrire de façon pertinente le couplage bilatéral entre elles. Dans un deuxième temps, ce modèle rhéologique est appliqué au comportement de l’argillité du Callovo-Oxfordian, qui est potentiellement la roche hôte du stockage de déchets nucléaires en France, afin d’étudier les évolutions hydromécaniques d’une galerie type selon son cycle de vie simplifié. Tout d’abord, ce modèle est validé par des essais mécaniques et hydrauliques au laboratoire, en considérant des échantillons « homogènes ». Ensuite, l’approche analytique est utilisée pour constituer une solution exacte de référence de ce problème dans un cas limite d’une roche hôte poro-viscoplastique saturée. Cette solution permet de mieux comprendre l’effet du fluage sur le comportement de la galerie et aussi de tester la fiabilité d’autres solutions numériques complexes développées par la suite. Enfin, l’approche numérique des éléments finis est mise en œuvre afin d'implémenter le nouveau modèle PPE-NS dans un code de calcul initialement développé au LGCB (Laboratoire Génie Civil et Bâtiment). Sa validité est partiellement vérifiée en considérant le comportement « limite » en photoélasticité d'une galerie non revêtue ou des solutions quasi-analytiques ont été développées. Des études paramétriques dans le cas général d'un tunnel revêtu montrent la cohérence du modèle et mettent en lumière l’influence de la désaturation sur le comportement de la galerie. / This thesis aims to study the damageable hydromechanical behavior of unsaturated geomaterials. More precisely, the research is applied to study the behavior of underground galleries of radioactive waste disposals in deep geological formations. Firstly, after summarizing the main features of the hydro-mechanical behavior of geomaterials, emphasizing the effect of suction and damage, a new model PPE-N coupling hydromechanical interactions with plasticity and isotropic damage is presented. Established in the framework of thermodynamics of porous media, it is based on the concept of the so called plastic effective stress and equivalent pore pressure. Assuming a bimodal pore size distribution for cracked porous media and using the concept of bundle cylindrical capillaries, damage effects on hydraulic behaviour (water retention curve and hydraulic conductivity) is modelled using phenomenological functions. The accountance of the contributions to the interfacial energy from the mechanical internations between solid and fluid phases (via theequivalent pore pressure) as well as the physico-chemical mechanism of water retention (via the water retention function) enables this model to describe in apertinent manner bilateral couplings between them.Secondly, this constitutive model is applied to Callovo- Oxfordian argillite, which is the potential host rock for the French nuclear waste disposal, and then to study the evolution of the hydromechanical responses of an underground gallery according to its simplified life cycle. The model is first validated against a range of mechanical and hydraulic laboratory tests, considering "homogeneous" samples. The analytical approach is then used to provide an exact reference solution of this problem in the limiting case of a saturated poro-viscoplastic host rock. This solution allows to better understand the effect of creep on the behavior of the gallery and also to test the precision of other complex numerical solutions . Finally, the numerical approach using finite elemnts is used to implement the new model EPP-NS in a computer code originally developed in LGCB (Laboratoire Genie Civil et Batiment). Its validity is partly checked by examining the poroelastic behavior of an unlined tunnel where quasi-analytical solutions have been developed. Parametric studies in the generalcase of a lined tunnel demonstrate the consistency of the model and highlight the influence of desaturation on the behavior of the gallery.

L'objectif de cette thèse est de fournir des modèles et des outils de simulation pour décrire les échanges de masse entre les circuits de ventilation (galeries) et les milieux poreux des ouvrages souterrains d'enfouissement des déchets nucléaires. La modélisation prend en compte le couplage à l'interface poreux-galerie entre les écoulements liquide gaz compositionnels dans le milieu poreux constituant le stockage et les écoulements gazeux compositionnels dans le milieu galerie libre. / The objective of this thesis is to develop models and algorithms to simulate efficiently the mass exchanges occurring at the interface between the nuclear waste deep geological repositories and the ventilation excavated galleries. To model such physical processes, one needs to account in the porous medium for the flow of the liquid and gas phases including the vaporization of the water component in the gas phase and the dissolution of the gaseous components in the liquid phase. In the free flow region, a single phase gas free flow is considered assuming that the liquid phase is instantaneously vaporized at the interface. This gas free flow has to be compositional to account for the change of the relative humidity in the free flow region which has a strong feedback on the liquid flow rate at the interface.