L'assimilation de données est une composante essentielle du système de prévision numérique du temps et consiste à trouver un état de l'atmosphère, l'analyse, qui est compatible avec les différentes sources d'observations, la dynamique de l'atmosphère et un état antérieur du modèle. Dans ce processus, il est important de bien caractériser l'erreur associée à chaque source d'information (observations, ébauche) afin de mieux décrire les conditions initiales. La matrice de covariance des erreurs de prévisions joue un rôle clé dans le processus d'assimilation de données car elle détermine la nature de la correction apportée par l'analyse. Cette matrice étant trop grande pour être représentée explicitement, elle est modélisée sous la forme d'une suite d'opérateurs relativement simples. Les modèles de covariance d'erreurs de prévisions utilisées dans un 3D-Var sont généralement stationnaires et ne considèrent pas des variations dues à la nature de l'écoulement. En présence d'instabilité, une petite erreur dans les conditions initiales connaîtra une croissance rapide. Pour contrôler cette croissance d'erreur à courte échéance, il est nécessaire d'apporter des corrections à l'analyse dans des régions localisées selon une structure spatiale très particulière. L'assimilation adaptative 3D-Var considère une formulation différente des covariances d'erreur de prévision qui permet d'inclure les fonctions de structure basées sur des fonctions de sensibilité a posteriori et a priori définissant la structure de changements aux conditions initiales qui ont le plus d'impact sur une prévision d'échéance donnée. Dans le cadre de cette thèse, des fonctions de sensibilité sont introduites comme fonctions de structure dans l'assimilation 3D-Var. La définition d'une fonction de structure appropriée pour un système d'assimilation vise à simultanément concorder aux observations disponibles et améliorer la qualité des prévisions. L'observabilité des fonctions de structure par les observations est tout d'abord présentée et analysée dans le cadre plus simple d'une analyse variationnelle 1D (1D-Var) pour être ensuite introduite dans le 3D-Var d'Environnement Canada. L'amplitude de la correction est caractérisée par un seul paramètre défini par l'ensemble des observations disponibles. Les résultats montrent que si le rapport entre l'amplitude du signal et l'erreur d'observation est très faible, les observations ne sont pas en mesure de détecter les instabilités atmosphériques qui peuvent croître très rapidement. Dans cette perspective, l'assimilation pourra seulement extraire l'information contenue dans les structures atmosphériques déjà évoluées. Dans un deuxième temps, nous présentons une nouvelle méthode permettant d'estimer l'impact des observations dans les analyses 3D/4D-Var basé sur le Degrees of freedom for signal. Le contenu en informations des observations est calculé en employant les statistiques a posteriori, à partir des écarts des observations à l'ébauche et à l'analyse. Les résultats montrent que le DFS estimé en utilisant les statistiques a posteriori est identique avec celui obtenu à partir des statistiques a priori. Ce diagnostic permet de comparer l'importance de différents types d'observations pour les expériences d'assimilation 3D et 4D-Var incluant toutes les observations assimilées opérationnellement. En particulier, cette étude s'intéresse à l'évaluation du réseau canadien d'observations et il est appliqué aux Observing System Experiments (OSEs) effectués à Environnement Canada pour les mois de janvier et février 2007. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Assimilation de données, Dépendance à l'écoulement, 3D-Var, DFS, OSEs.

Cette thèse reporte l'étude expérimentale de la cinétique en phase gazeuse de plusieurs réactions d'intérêt atmosphérique et astrophysique. La connaissance des constantes de vitesse de ces réactions est utile à la compréhension des processus de synthèse et de destruction des molécules dans l'atmosphère terrestre et dans le milieu interstellaire. Sur le plan atmosphérique, nous avons étudié les réactions d'une série d'hydroxycétones, une sous-famille de COV carbonylés, (4-hydroxy-2-butanone, 3-hydroxy-3-méthyl-2-butanone and 4-hydroxy-4-méthyl-2-pentanone) avec le radical OH et l'atome de Chlore Cl afin de définir leur devenir atmosphérique. Nous avons déterminé les constantes de vitesse des réactions de ces hydroxycétones avec le radical OH en absolue à température ambiante et en fonction de la pression en utilisant la cellule cryogénique couplée à la technique PLP-LIF (Photolyse à Laser Pulsé – Fluorescence Induite par Laser). Les constantes de vitesse des réactions de ces hydroxycétones avec Cl ont été mesurées en relative à température ambiante et à pression atmosphérique en utilisant les chambres de simulation atmosphérique couplées aux techniques analytiques de détection : FTIR et GC-MS. En plus, une étude mécanistique a été menée également afin d'identifier et quantifier les produits issus de ces réactions. L'ensemble des résultats obtenus est discuté et nous a permis d'évaluer les implications atmosphériques de ces hydroxycétones (durée de vie et impact sur l'environnement). Le plan astrophysique, la cinétique des réactions impliquant le radical CN et une série de molécules azotées (méthyamine, diméthylamine, triméthylamine et acétonitrile) ont été étudiés sur une large gamme de température (23 K – 354 K) en utilisant la technique CRESU (Cinétique de Réaction en Écoulement Supersonique Uniforme) et la cellule cryogénique couplées à la technique de détection PLP-LIF. Ces études expérimentales ont été accompagnées par des études théoriques afin de mieux comprendre les mécanismes réactionnels. Les éventuelles implications astrophysiques de l'ensemble de ces résultats ont fait l'objet d'une discussion détaillée. / This thesis reports the experimental kinetic study of the gas phase reactions of atmospheric and astrophysical interests. The knowledge of the reactions rate constants is useful to understand the mechanisms of formation and destruction of molecules in the Earth’s atmosphere and in the interstellar medium. On the atmospheric side, we have studied the reactions of a series of hydroxyketones (4-hydroxy-2-butanone, 3-hydroxy-3-methyl-2-butanone and 4-hydroxy-4-methyl-2-pentanone), a large category of hydroxycarbonyls with OH radicals and chlorine atoms Cl in order to determine their atmospheric fate. We have measured the absolute rate constants of the reactions of hydroxyketones with OH radicals by using the cryogenic cell coupled to PLP-LIF technique (Pulsed Laser Photolysis - Laser Induced Fluorescence) at room temperature and as function of pressure. The relative rate constants of the reactions of the compounds investigated with Cl atoms were measured at room temperature and atmospheric pressure by using the atmospheric simulation chamber coupled to the analytical detection techniques: FTIR and GC-MS. In addition, a mechanistic study was also conducted in order to identify and quantify the products formed from these reactions. The whole results are discussed in order to assess the atmospheric implications of these hydroxyketones (lifetimes and environmental impact). On the astrophysical side, the kinetic of the reactions involving CN radical and a series of nitrogen-containing molecules (methylamine, dimethylamine, trimethylamine and acetonitrile) was studied over a wide range of temperature (23 K - 354 K) using CRESU technique (a French acronym standing for Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme) and the cryogenic cell coupled to the detection technique PLP-LIF. These experimental studies were accompanied by theoretical studies to better understand the reaction mechanisms. Possible astrophysical implications of the whole results have been discussed in this study.