Cette thèse s'inscrit dans la thématique des MRAM, nouvelles mémoires non volatiles utilisant des propriétés originales de l'électronique de spin. Le but de ce travail a été principalement de démontrer qu'un nouveau concept de MRAM était possible afin de passer outre les limitations imposées par chacune des générations déjà existantes (TA-MRAM et STT-RAM). Pour cela, leurs avantages respectifs ont été combinés, à savoir la stabilité thermique pour la TA-MRAM et l'écriture sans champ magnétique pour la STT-RAM. C'est ainsi qu'a été donnée au cours de cette étude la première démonstration de STT-TA-MRAM ainsi qu'une optimisation de ses propriétés grâce une structure améliorée. Le retournement de la couche de stockage par couple de transfert de spin a donc été au centre de ces recherches. Un montage expérimental innovant a également permis d'observer le retournement de l'aimantation en temps réel dans le but de mieux comprendre la physique de l'écriture. Enfin, la problématique de la durée de vie des barrières tunnel a été abordée montrant que celles-ci claquent plus lentement que prévu pour les impulsions courtes.

L'enjeu de l'électronique moléculaire est la connexion de la molécule à un dispositif macroscopique. Le but de cette thèse est d'étudier le transport électronique dans des nanocassures métalliques, structures d'accueil de molécules, puis d'y insérer une molécule pour réaliser un transistor moléculaire. Connaître les propriétés de transport de la structure d'accueil est un point clé pour la fabrication du transistor moléculaire et la compréhension de ses propriétés électroniques. Les nanocassures sont obtenues par électromigration d'un nanofil d'or. Une forte densité de courant entraine le déplacement des atomes d'or et provoque la rupture du nanofil. Le processus d'électromigration contrôlée développé lors de cette thèse est effectué à température ambiante, et permet de limiter les déplacements atomiques afin d'obtenir des coupures de taille nanométrique. L'échantillon est immédiatement refroidi à 4K pour limiter tous processus diffusifs dégradant la nanocassure formée, et il est caractérisé électriquement. L'ajustement des courbes I-V par un modèle tunnel donne les travaux de sortie des électrodes et la distance inter-électrodes, distance à comparer avec la taille de la molécule. La courbe I-V permet aussi de détecter la présence d'agrégats métalliques piégés entre les électrodes lors de l'électromigration. La dernière étape de la réalisation d'un transistor moléculaire est le dépôt de la molécule. Ce dépôt est effectué in-situ à 4K, sous vide, par sublimation d'une poudre de C60 par effet Joule. Les premiers tests montrent qu'il est possible d'obtenir un tapis de molécules sans dégrader les nanocassures.

Le concept d'automate cellulaire quantique (QCA) introduit en 1993 représente un changement de paradigme dans la microélectronique moderne. Introduite en 1993, cette technologie utilise la position de quelques électrons plutôt que la quantité d'électrons dans un condensateur pour encoder l'information. Ce paradigme réduit grandement la consommation énergétique de ces dispositifs électroniques et pourrait permettre de repousser les limites rencontrées avec les technologies classiques. Plusieurs réalisations expérimentales de ce concept ont été réalisées, mais ne fonctionnent qu'à très basse température (1,5 K). Les développements réalisés à l'aide du procédé nanodamascène à l'Université de Sherbrooke ont permis de démontrer la faisabilité de fabrication des transistors monoélectroniques fonctionnant à haute température (> 400 K). Ces transistors sont sensibles à des variations de la configuration de charges plus faible que la charge d'un électron et peuvent donc servir de détecteurs de charge. Cette fonctionnalité en fait un outil indispensable pour la détection de l'état de sortie d'un circuit QCA. Les travaux de cette thèse portent sur la combinaison de ces deux technologies avec l'objectif de pouvoir élever la température d'opération des QCA électrostatiques. L'architecture d'une demi-cellule QCA bistable pour l'encodage de l'information binaire et des transistors monoélectroniques comme détecteurs de l'état de charge de la demi-cellule est conçue afin de fabriquer ces deux parties en utilisant le procédé nanodamascène. À terme, la combinaison des deux concepts pourrait donner une technologie compatible avec les technologies actuelles et fonctionnant à haute température. Le document présente une méthode de simulation innovante permettant d'utiliser la géométrie réelle du dispositif et d'obtenir les caractéristiques électriques en tenant compte des effets parasites. Cette méthode est utilisée pour optimiser le dessin du dispositif, pour corréler les résultats attendus avec les mesures expérimentales, puis pour en extraire certains paramètres comme les résistances tunnel et les permittivités diélectriques des matériaux de barrière tunnel. Une étude démontrant l'impact de l'utilisation de structures sacrificielles pour le polissage mécano chimique a permis d'optimiser leur taille et leur densité pour améliorer l'uniformité du polissage. Les résultats obtenus de jonctions tunnel MIM ont permis d'améliorer la stabilité dans le temps des dispositifs. Finalement, les caractérisations de transistors monoélectroniques individuels et couplés permettent de démontrer le fonctionnement des dispositifs, leur correspondance aux valeurs attendues et la possibilité de les utiliser comme détecteur de charge. Les résultats présentés dans ces travaux permettent de conclure que tous les éléments nécessaires sont en place pour permettre la fabrication d'une cellule QCA en procédé nanodamascène. Les travaux représentent un premier grand pas vers la démonstration de QCA nanodamascène fonctionnant à haute température.

Ce travail de thèse porte sur l'élaboration et la caractérisation de jonctions tunnel magnétiques (JTM) polycristallines à barrière d'oxyde de titane de strontium, SrTiO3, qui se situe parmi les nouvelles barrières tunnel aux bandes interdites les plus étroites, recensées par la littérature. De telles barrières pourraient répondre à un besoin applicatif crucial : avoir un produit résistance x surface, RA, plus faible dans les JTM, ou à son corollaire, avoir une épaisseur de barrière plus forte à RA égal tout en conservant une magnétorésistance tunnel, TMR, élevée. De précédents travaux ont montré que le SrTiO3 présente une température de cristallisation inhabituellement basse (< 400°C) lorsqu'il est déposé par pulvérisation par faisceau d'ions (IBS) ce qui peut le rendre compatible avec les électrodes magnétiques standards constitutives des JTM. Le dépôt par IBS restant une technique pour le moins exotique au regard de l'état de l'art des JTM, nous avons dans un premier temps élaboré des JTM à barrière d'oxyde de magnésium, MgO, matériau phare de la spintronique. Cette étude a permis de mettre en avant les paramètres spécifiques à cette technique de dépôt influant sur les propriétés de transport des JTM, notamment le type d'oxydation. Dans un second temps, nous avons réalisé des JTM CoFeB/SrTiO3/CoFeB par IBS à partir d'une cible céramique de SrTiO3, en nous inspirant du travail effectué sur le MgO. Les influences de plusieurs paramètres de dépôt, d'oxydation et de recuit ont été analysées, conduisant à deux tendances opposées avec des systèmes présentant soit à une TMR élevée (18 %), soit un RA faible (2.6 Ohm.µm²). Des JTM SrTiO3 ont ensuite été nanostructurées pour la première fois et les tests électriques ont montré que les JTM ayant un bas RA présentaient un comportement ohmique alors que celles ayant une TMR élevée présentaient le comportement tunnel attendu. De plus, ces dernières présentent un claquage diélectrique intrinsèque à l'oxyde. En parallèle, des études microstructurales ont montré une qualité morphologique des JTM SrTiO3 semblable à celle des JTM MgO à l'état de l'art. Toutefois, ces observations n'ont pas permis de statuer sur le caractère cristallisé ou non des barrières en SrTiO3. Plusieurs pistes visant à déterminer la température de cristallisation du SrTiO3 dans la gamme des épaisseurs extraordinairement faibles des barrières tunnel ont été proposées.

Ce travail de thèse porte sur l'élaboration et la caractérisation de jonctions tunnel magnétiques (JTM) polycristallines à barrière d'oxyde de titane de strontium, SrTiO3, qui se situe parmi les nouvelles barrières tunnel aux bandes interdites les plus étroites, recensées par la littérature. De telles barrières pourraient répondre à un besoin applicatif crucial : avoir un produit résistance x surface, RA, plus faible dans les JTM, ou à son corollaire, avoir une épaisseur de barrière plus forte à RA égal tout en conservant une magnétorésistance tunnel, TMR, élevée. De précédents travaux ont montré que le SrTiO3 présente une température de cristallisation inhabituellement basse (< 400°C) lorsqu'il est déposé par pulvérisation par faisceau d'ions (IBS) ce qui peut le rendre compatible avec les électrodes magnétiques standards constitutives des JTM. Le dépôt par IBS restant une technique pour le moins exotique au regard de l'état de l'art des JTM, nous avons dans un premier temps élaboré des JTM à barrière d'oxyde de magnésium, MgO, matériau phare de la spintronique. Cette étude a permis de mettre en avant les paramètres spécifiques à cette technique de dépôt influant sur les propriétés de transport des JTM, notamment le type d'oxydation. Dans un second temps, nous avons réalisé des JTM CoFeB/SrTiO3/CoFeB par IBS à partir d'une cible céramique de SrTiO3, en nous inspirant du travail effectué sur le MgO. Les influences de plusieurs paramètres de dépôt, d'oxydation et de recuit ont été analysées, conduisant à deux tendances opposées avec des systèmes présentant soit à une TMR élevée (18 %), soit un RA faible (2.6 Ohm.µm²). Des JTM SrTiO3 ont ensuite été nanostructurées pour la première fois et les tests électriques ont montré que les JTM ayant un bas RA présentaient un comportement ohmique alors que celles ayant une TMR élevée présentaient le comportement tunnel attendu. De plus, ces dernières présentent un claquage diélectrique intrinsèque à l'oxyde. En parallèle, des études microstructurales ont montré une qualité morphologique des JTM SrTiO3 semblable à celle des JTM MgO à l'état de l'art. Toutefois, ces observations n'ont pas permis de statuer sur le caractère cristallisé ou non des barrières en SrTiO3. Plusieurs pistes visant à déterminer la température de cristallisation du SrTiO3 dans la gamme des épaisseurs extraordinairement faibles des barrières tunnel ont été proposées. / This work is focused on the development and the characterization of polycrystalline magnetic tunnel junctions (MTJ) with strontium titanium oxide barrier, SrTiO3, identified as a low band gap tunnel barrier by literature. Such barrier could fulfill the critical application requirement: having a lower resistance area product (RA) in MTJ, or its corollary, having a thicker barrier at constant RA, while keeping the tunnel magnetoresistance ratio (TMR) high enough. Former studies have shown that SrTiO3 deposited by ion beam sputtering (IBS) could crystallize at an unusual low temperature (< 400°C) which could make it compatible with the magnetic layers of MTJs. In a first place, MTJs with a tunnel barrier made of a well known material in spintronics, namely MgO, were deposited. This preliminary work allowed us to highlight the specific parameters affecting the transport properties in MTJs deposited by IBS, including the oxidation type. In a second place, CoFeB/SrTiO3/CoFeB MTJs were developed using IBS and a SrTiO3 ceramic target, learning from our experience on MgO based MTJs. Many combinations of different parameters (including deposition, oxidation and annealing parameters) were explored, leading to two opposite tendencies with systems having either a high TMR (up to 18 %) or a low RA (down to 2.6 Ohm.µm²). SrTiO3 based MTJs were then patterned for the first time and submitted to electrical tests. These tests showed that the MTJs having a low RA exhibited an ohmic behaviour while the MTJs having a large TMR showed the expected tunnel characteristics. Furthermore, the latter MTJs showed an intrinsic dielectric breakdown. In parallel, microstructural characterizations have shown that SrTiO3 based MTJs and MgO based MTJ were alike morphologically. Nevertheless, these observations alone were not enough to assess on the crystalline state of SrTiO3. Many possibilities/tracks aiming at determining the crystallisation temperature of SrTiO3, in the range of extremely low thicknesses used in MTJs, are identified.

Le développement de nouveaux dispositifs spintroniques à base de semi-conducteurs (SC) nécessite la création d'une population électronique polarisée en spin dans ces matériaux. De ce point de vue, le germanium est un matériau prometteur pour les applications en spintronique à cause de la forte mobilité des porteurs de charge ainsi que de la symétrie d'inversion du cristal diamant à l'origine de temps de vie de spin très longs. Dans ce manuscrit, nous discutons deux approches pour l'injection et la détection électrique de spins dans le germanium. La première approche consiste à utiliser une barrière tunnel et un métal ferromagnétique (FM) comme injecteur de spin. L'insertion d'une barrière tunnel à l'interface FM/SC permet de résoudre le problème fondamental du désaccord de conductivité. Nous avons utilisé deux injecteurs différents : Py/Al2O3 et CoFeB/MgO. Les mesures sont réalisées en géométrie à trois contacts et l'accumulation de spins dans le germanium est démontrée par la mesure de l'effet Hanle. Dans le cas d'une barrière d'Al2O3, les spins injectés s'accumulent sur des états localisés à l'interface oxyde/Ge et cette accumulation est observée jusqu'à 220 K. Dans le cas d'une barrière de MgO, les spins sont réellement injectés dans le canal de Ge et un signal de 20-30 µV est encore observé à température ambiante. Nous discutons dans la deuxième approche l'utilisation du semi-conducteur magnétique (Ge,Mn) comme injecteur de spins dans le Ge. Nous avons tout d'abord étudié les propriétés structurales et magnétiques de films minces de (Ge,Mn) fabriqués par épitaxie par jets moléculaires à basse température. En faisant varier les paramètres de croissance, nous avons pu observer des nanocolonnes de GeMn cristallines ou amorphes, ainsi que des films et des nanoparticules de Ge3Mn5. Nous nous sommes concentrés sur l'anisotropie magnétique de ces nanostructures. Finalement, la croissance de (Ge,Mn) sur GOI a été optimisée en vue de son utilisation comme injecteur de spins dans le germanium et différentes méthodes d'intégration de ce matériau dans les dispositifs de spintronique " tout semi-conducteur " sont discutées.

Le développement de nouveaux dispositifs spintroniques à base de semi-conducteurs (SC) nécessite la création d'une population électronique polarisée en spin dans ces matériaux. De ce point de vue, le germanium est un matériau prometteur pour les applications en spintronique à cause de la forte mobilité des porteurs de charge ainsi que de la symétrie d'inversion du cristal diamant à l'origine de temps de vie de spin très longs. Dans ce manuscrit, nous discutons deux approches pour l'injection et la détection électrique de spins dans le germanium. La première approche consiste à utiliser une barrière tunnel et un métal ferromagnétique (FM) comme injecteur de spin. L'insertion d'une barrière tunnel à l'interface FM/SC permet de résoudre le problème fondamental du désaccord de conductivité. Nous avons utilisé deux injecteurs différents : Py/Al2O3 et CoFeB/MgO. Les mesures sont réalisées en géométrie à trois contacts et l'accumulation de spins dans le germanium est démontrée par la mesure de l'effet Hanle. Dans le cas d'une barrière d'Al2O3, les spins injectés s'accumulent sur des états localisés à l'interface oxyde/Ge et cette accumulation est observée jusqu'à 220 K. Dans le cas d'une barrière de MgO, les spins sont réellement injectés dans le canal de Ge et un signal de 20-30 µV est encore observé à température ambiante. Nous discutons dans la deuxième approche l'utilisation du semi-conducteur magnétique (Ge,Mn) comme injecteur de spins dans le Ge. Nous avons tout d'abord étudié les propriétés structurales et magnétiques de films minces de (Ge,Mn) fabriqués par épitaxie par jets moléculaires à basse température. En faisant varier les paramètres de croissance, nous avons pu observer des nanocolonnes de GeMn cristallines ou amorphes, ainsi que des films et des nanoparticules de Ge3Mn5. Nous nous sommes concentrés sur l'anisotropie magnétique de ces nanostructures. Finalement, la croissance de (Ge,Mn) sur GOI a été optimisée en vue de son utilisation comme injecteur de spins dans le germanium et différentes méthodes d'intégration de ce matériau dans les dispositifs de spintronique « tout semi-conducteur » sont discutées. / Creation of spin polarization in non-magnetic semiconductors is one of the prerequisite for creation of spintronics based semiconductor devices. Germanium is interesting for spintronics applications due to its high carrier mobilities and its inversion symmetry that gives long spin lifetimes. In this manuscript, we discuss two approaches for electrical spin injection and detection in Germanium. The first approach is to use a tunnel barrier and a ferromagnetic metal as a spin injector. The tunnel barrier at the interface circumvents the conductivity mismatch problem. Two different spin injectors are used: Py/Al2O3 and CoFeB/MgO. The measurements are performed in three-terminal geometry and the proof of spin accumulation is given by Hanle measurements. In case of Al2O3, the spin accumulation is predicted to be in localized states at the oxide/Ge interface and the spin signal is observed up to 220 K. However in MgO based devices, true injection in Ge channel is predicted and spin signal of 20-30 µV is observed at room temperature. The second approach of using ferromagnetic semiconductor (Ge,Mn) as spin injector is also discussed. The structural and magnetic properties of (Ge,Mn) thin-films grown by low-temperature molecular beam epitaxy (LT-MBE) are studied. Depending on the growth parameters, crystalline/amorphous GeMn nanocolumns and Ge3Mn5 thin films or nanoclusters have been observed. Magnetic anisotropy in these nanostructures is also studied. Finally, the growth of (Ge,Mn) films on GOI substrates is shown and different ways to use (Ge,Mn) as a spin injector in Ge are discussed to achieve all-semiconductor based spintronics devices.

La découverte du graphène a récemment ouvert de nouvelles opportunités en termes de fonctionnalités et de performances pour les dispositifs de spintronique. Ce travail comporte deux études sur l’utilisation du graphène en spintronique.C’est en premier lieu pour ses propriétés de transport de spin que le graphène a suscité un fort intérêt en spintronique. En effet, de par sa forte mobilité et son faible couplage spin-orbite, il est rapidement apparu comme ayant un fort potentiel pour le transport de l’information de spin avec des longueurs de diffusion de spin attendues de l’ordre de la centaine de microns.Dans une première étude, je m'intéresse au graphène en tant que plateforme pour propager un courant polarisé en spin. Je décris tout d'abord les principales techniques de mesure de vannes de spin latérales, en insistant sur l'importance de la barrière tunnel pour se placer dans les conditions appropriées à la mesure des propriétés intrinsèques au graphène. Je présente ensuite les résultats que j’ai obtenus. Je commence par ceux sur graphène épitaxié sur SiC dans lequel nous avons réussi à injecter, propager et détecter un courant polarisé en spin créé soit grâce à un injecteur ferromagnétique (Co/Al2O3), soit par effet Hall de spin (à partir du platine). Je présente ensuite les résultats obtenus sur un autre type de graphène grande surface, le graphène CVD monocouche, pour lequel j'ai pu expérimenter une nouvelle barrière tunnel: le nitrure de bore hexagonal.Par-delà ses propriétés de transport latéral, le graphène pourrait avoir un autre intérêt pour la spintronique, par exemple dans le cadre de la passivation des couches ferromagnétiques dans les jonctions tunnel magnétiques.Dans une seconde étude, je m'intéresse au graphène comme membrane pour protéger une électrode ferromagnétique de l'oxydation tout en autorisant l’extraction d’un courant polarisé en spin. Aujourd’hui, dû à la propension naturelle des matériaux ferromagnétiques à s’oxyder, les procédés humides/oxydants sont souvent exclus de la fabrication de dispositifs de spintronique. Après avoir introduit les enjeux, je présente mes résultats expérimentaux. Je montre tout d'abord qu’une monocouche de graphène suffit à empêcher l'oxydation d'une électrode de nickel et qu’un filtrage de spin intéressant apparaît à l'interface Ni/Graphène. Je valide ensuite l'ensemble de ce potentiel en montrant qu'on peut utiliser une technique oxydative de dépôt tel que l'Atomic Layer Deposition (ALD) sans endommager les propriétés de l'électrode ferromagnétique Ni+Graphène. Le procédé d’ALD, bien qu'utilisé partout en électronique (cette technique sert aujourd’hui à réaliser les grilles des transistors d’Intel), était jusqu’ici proscrit car il met en jeu des molécules telles que l'ozone ou l'eau et est donc par nature oxydant. Enfin, je montre que le filtrage de spin à l’interface Ni/Graphène aboutit alors à une inversion quasi-totale de la polarisation en spin du Ni.Ce travail de thèse montre que le graphène peut être utilisé comme canal de transport d’un courant polarisé en spin, comme membrane protectrice imperméable à l’oxydation ou encore comme filtre à spin. L’ensemble de ces travaux illustre la richesse des applications du graphène pour la spintronique. / Graphene discovery has opened new opportunities in terms of functionality and performance for spintronics devices. This work presents two examples of what graphene can bring to the spintronics field.Graphene first aroused interest amongst the community because of its excellent properties for transporting spin information. Indeed, thanks to its high reported mobilities and its weak spin-orbit coupling, graphene quickly became a high-potential candidate to transport spin information with expected spin diffusion length in the hundreds of microns range.In the first part of this thesis, I study graphene as a platform to propagate a spin polarized current. I first describe the main techniques to measure lateral spin valves, emphasizing the importance of the tunnel barrier being under the right conditions to permit measurement of the intrinsic properties of graphene. I then present my results. I begin with the results obtained on epitaxial graphene on SiC, in which I was able to inject, propagate and detect a spin current created either by a ferromagnetic injector (Co/Al2O3), or through the spin Hall effect (from Pt). Then, I present the results obtained on another large-area graphene, a single layer of graphene grown by CVD on which I tested a new unnel barrier : hexagonal boron-nitrideBeyond its potential as a platform to transport spin information, other opportunities for graphene in spintronics exist, for example its use in the passivation of ferromagnetic layers in magnetic tunnel junctions.In the second part of this thesis, I am interested in graphene’s potential as a membrane that could protect ferromagnets from oxidation while simultaneously allowing the extraction of a spin current. Indeed, because of the natural propensity of the ferromagnetic material to be oxidized, humid and oxidative processes are excluded from the fabrication of spintronic devices. After introducing the background motivation, I present my experimental results. I first show that a single layer of grapheneis enough to prevent the oxidation of a Ni electrode and that an interesting spin filtering effect happens at the interface Ni/Graphene. I then confirm this by showing that it is possible to use an oxidative technique like Atomic Layer Deposition (ALD) without damaging the properties of the ferromagnetic electrode Ni+Graphene. ALD is widely used in electronics (Intel uses it to make its transistor gates) but was up to now prohibited in spintronics because it involves oxidative molecules like water or ozone. Finally, I show that the spin-filtering effect at the interface Ni/Graphene leads to a quasi-total reversal of the spin polarisation of the Ni.This thesis shows that graphene can be used as a channel to transport spin information, as a protective membrane to protect against oxidation, or as a spin filter. All this work illustrates the richness of graphene applications for spintronics.