Les systèmes magnétiques flexibles et étirables sont d’intérêt croissant pour le développement de dispositifs électromagnétiques conformables aux surfaces non planes. Dans ce contexte, l’objectif de cette thèse est d’identifier des relations entre phénomènes mécaniques irréversibles (fissuration et délamination) aux grandes déformations et propriétés magnétiques de films minces d’épaisseurs nanométriques (alliages de CoFeB et NiFe) élaborés sur substrat polymère (Kapton®) par pulvérisation magnétron. Dans un premier temps, des essais de traction couplés in situ à la microscopie à forces atomiques ou des mesures de résistance électrique ont permis d’étudier la multifissuration des films minces et les décollements localisés (cloques) subséquents. Ces mesures ont permis de mettre en évidence des domaines de déformations macroscopiques pour lesquels chaque mécanisme était prépondérant. De plus l’énergie d’adhésion a pu être discutée et estimée à partir du suivi des cloques sous déformation. Dans un second temps, des mesures par résonance ferromagnétique effectuées ex situ ont permis de relier les domaines des déformations identifiés précédemment aux évolutions de l’anisotropie magnétique des films minces. De plus, une corrélation entre hétérogénéités de déformations et coefficient d’amortissement de Gilbert a été trouvée. Enfin, les propriétés magnétomécaniques de réseaux de nanolignes de NiFe ont permis de mettre en évidence l’intérêt de la nanostructuration pour ces systèmes magnétiques déformables. / Flexible and stretchable magnetic systems are of increasing interest for the development of electromagnetic devices conformable to non-planar surfaces. In this context, the objective of this thesis is to identify the relationships between irreversible mechanical phenomena (cracking and delamination) at large strains and magnetic properties of thin films of nanometric thicknesses (CoFeB and NiFe alloys) deposited on polymer substrate (Kapton®) by magnetron sputtering. In a first time, tensile tests coupled in situ with atomic force microscopy or electrical resistance measurements were used to study thin film multifissuration and subsequent localized debonding (buckles). These measurements made it possible to highlight areas of macroscopic strains for which each mechanism was predominant. In addition, the adhesion energy could be discussed and estimated from the monitoring of the buckles under applied strain. In a second step, ferromagnetic resonance measurements carried out ex situ made it possible to link the previously identified areas of strains to the evolutions of the magnetic anisotropy of thin films. In addition, a correlation between strain heterogeneities and Gilbert damping coefficient was found. Finally, the magnetomechanical properties of NiFe nanowires arrays have made it possible to highlight the advantage of nanopatterning for these deformable magnetic systems.

Une étude de l’induction d’une anisotropie magnétique d’origine magnétostatique dans une couche mince magnétique (Ni81Fe19) à topologie modulée a été effectuée grâce aux observations réalisées à l’aide de mesures de magnéto-transport (AMR). La modulation à l’échelle nanométrique est obtenue avec une nouvelle approche basée sur la lithographie électronique. La présence d’une anisotropie uniaxiale orientée parallèlement à la modulation a été mise en évidence. Ce denier a permis la définition de deux axes orthogonaux d’anisotropie dans un même substrat et l’exploration de la faisabilité d’un capteur de champ magnétique bidimensionnel. Une géométrie de capteur à Effet Hall Planaire est proposée. Le développement et la fabrication d’un dispositif permettant l’étude de la propagation d’une paroi de domaines dans une piste submicronique effectué sur une vanne de spin ont été accomplis. Dans ces dispositifs, la position de la paroi est déterminée par la mesure de la magnétorésistance géante (GMR). L’étude systématique des champs d’injection et de dépiégeage a montré l’existence une asymétrie de la propagation de la paroi entre les transitions P ® AP et AP ® P. Il a été montré, grâce à une série de simulations micro magnétiques, que cette asymétrie résulte de l’influence du champ dipolaire créé par la couche fixe sur les configurations adoptées par la paroi dans la couche libre. Des mesures de relaxation de temps ont permis d’obtenir la probabilité cumulée de dépiégeage de la paroi à partir de la constriction. Une variété de comportements a été ainsi mise en évidence. / A study on the induction of a magnetic anisotropy of magnetostatic origin in a magnetic thin layer (Ni81Fe19) having a modulated topology was carried out by performing magneto-transport measurements (AMR). Modulation in the nanometric scale is obtained with a new approach based on the electronic lithography. The presence of a uniaxial anisotropy along the modulation was highlighted. This latter allowed the definition of two orthogonal axes of anisotropy in the same substrate and the exploration of the feasibility of a 2D dimensional magnetic sensor. A sensor geometry based on the Planar Hall effect is proposed. The development and the fabrication of a device allowing studying the domain wall propagation in a sub-micronic wire based on a spin-valve element have been accomplished. In such devices the domain wall position is determined by probing the Giant Magneto-Resistance (GMR). The systematic study of the injection and depinning fields showed the existence of an asymmetry in the propagation of the wall between the transitions P ® AP and AP ® P. It was shown, thanks to a series of magnetic micro simulations, that this asymmetry results from the influence of the dipolar field created by the fixed layer on the configurations adopted by the wall in the free layer. Relaxation time measurements made it possible to obtain the cumulated probability for the depinning of the domain wall from the constriction. A variety of behaviors was thus highlighted.

Ce mémoire présente une revue sur la croissance d'agrégats de cobalt par condensation en phase gazeuse. Suit une revue des différent mécanismes physiques à l'origine de l'anisotropie magnétique du cobalt, et de leurs manifestations dans des particules nanométriques.

Cette thèse présente une étude de l'anisotropie magnétique de semiconducteurs ferromagnétiques en couches minces et du couplage magnétique dans des bicouches formées à partir de ces matériaux et de métaux ferromagnétiques. Je me suis focalisé sur deux systèmes distincts : des films minces de l'alliage quaternaire GaMnAsP et des bicouches : MnAs/GaMnAs. Dans ces systèmes, j'ai étudié l'influence sur les anisotropies magnétiques d'une part, de la déformation biaxiale induite par le désaccord de maille avec le substrat et d'autre part, de la concentration en trous. Ces études ont été menées principalement par résonance ferromagnétique, mesures d'aimantation par SQUID, ainsi que grâce à des mesures de transport et de diffraction de rayons X à haute résolution. Deux séries de films de GaMnAsP caractérisées par des concentrations en Mn de 7% et 10% ont été étudiées. Pour chaque série, la concentration en P a été variée sur une large gamme de 0 à 20%. Les forts dopages en P sont intéressants car le régime de conduction peut changer, passant de métallique à bande d'impuretés. Ceci induit de profondes modifications de tous les paramètres magnétiques pertinents. Nous avons étudié les variations d'anisotropie magnétique avec la concentration en P. Une réorientation de l'aimantation avec la température a pu être mise en évidence pour une concentration 6% P. Des mesures de RFM à haute fréquence ont permis d'étudier l'anisotropie magnétique de films de MnAs épitaxiés sur (111) et (100) GaAs. Un couplage d'échange ferromagnétique est mis en évidence pour les bicouches MnAs/GaMnAs. La relaxation de l'aimantation de ces systèmes a été étudiée via le facteur de Gilbert, déterminé à partir de l'étude de la largeur des résonances en fonction de la fréquence des microondes utilisées.

Le sujet de cette thèse est l'étude de nanofils de cobalt dans une matrice d'oxyde de cérium (CeO2) épitaxiée sur SrTiO3(001). L'auto-assemblage de nanofils a été mis en évidence lors de la croissance de couches minces de CeO2 fortement dopées au cobalt par ablation laser pulsée. Le caractère métallique du cobalt a été vérifié par des mesures d'absorption X au seuil K du cobalt réalisées au synchrotron. La formation de nanofils a été mise en évidence par des études de microscopie électronique en transmission en mode haute résolution et en mode d'énergie filtrée. Ces études combinées montrent la formation de fils métalliques de Co dans la matrice, orientés le long de la direction de croissance, de longueur limitée par l'épaisseur de la couche et de diamètre dans la gamme 3-7 nm. Ces nanofils constituent des systèmes modèles en nanomagnétisme. Deux assemblées de fils (diamètre 3 nm et 5 nm) ont été étudiées en détail. La structure interne des fils a été déterminée par microscopie électronique et le renversement de l'aimantation au moyen de mesures magnétiques statiques et dynamiques. L'anisotropie magnétique de ces systèmes a été sondée par résonance ferromagnétique. Ces mesures et leurs interprétations ont permis de mettre en évidence la localisation du renversement de l'aimantation dans les fils. Ce phénomène de localisation a été corrélé à la structure interne des fils, plus précisément à l'existence de grains hexagonaux au sein desquels l'anisotropie magnétocristalline est en compétition avec l'anisotropie de forme. L'ensemble de ces résultats a permis de corréler le comportement magnétique à la structure interne réelle de ces objets.

Les films minces déposés sur des substrats flexibles ont été intensivement étudiés ces dernières années en raison de leur nombreuses applications en électronique flexible. Depuis peu, l'électronique flexible est étendu aux matériaux magnétiques conduisant ainsi au domaine émergeant de la magnéto-électronique flexible actuellement à l'avant garde des sujets de recherche de la spintronique. Ce travail de thèse est dédié à l'étude des propriétés magnéto-mécaniques de films minces magnétiques (Ni, NiFe, Co2FeAl, CoFeB, FeCuNbSi) sur des substrats flexibles. Les analyses structurales ont montré que les films de Ni et de CFA sont polycristallins non-texturés ; le CFB est amorphe. Par conséquent, les propriétés élastiques et magnéto-élastiques de ces films sont considérées comme étant isotropes. Une technique basée sur une utilisation conjointe d'essai mécanique, la résonance ferromagnétique (FMR) et la corrélation d'images numériques (CIN) a été développée pour étudier les propriétés magnéto-mécaniques de films minces sur substrats flexibles. A l'aide de cette méthode, il est possible de suivre l'évolution de l'anisotropie résiduelle omniprésente dans les films magnétiques sur substrats flexibles. Cette anisotropie est liée aux propriétés mécaniques contrastées lorsqu'on dépose un film mince rigide (grand module d'Young) sur un substrat flexible (petit module d'Young). L'effet du recuit sur les propriétés élastiques et magnéto-élastiques a été soigneusement étudié dans le film CFB validant ainsi l'intérêt porté à ses alliages pour des applications en spintronique. Enfin, la résonance ferromagnétique est employé en balayage en fréquence pour suivre la variation de la direction de l'aimantation en fonction des déformations induites par l'application de tension électrique sur l'actionneur piézoélectrique. Un retournement de 90° de la direction de l'aimantation dans le film Co2FeAl sur substrat flexible de Kapton® est observé. / Thin films deposited on flexible substrates have been widely studied in the last decades due to the numerous applications in flexible electronics. Recently, flexible electronics have been extended to magnetic materials leading to the so-called emerging feld of flexible magnetoelectronics which is actually at the cutting-edge of spintronics research topics.This thesis is devoted to the study magnetomechanical properties of magnetic thin films (Ni, NiFe, Co2FeAl, CoFeB, FeCuNbSi) on flexible substrates. Structural analysis have 130 Abstracts hown that the Ni and CFA films are found to be polycrystalline with no strong preferred orientations ; the CFB film is amorphous. Consequently, the elastic and magnetoelastic properties are isotropic. For the study of the magnetomechanical properties, a set-up based on a jointly use of deformation test (bending or piezoactuation), ferromagnetic resonance (FMR) and digital image correlation (DIC) have been developped. Thanks to this method, it is possible to follow the evolution of the inescapable residual anisotropy encountered in magnetic thin films on flexible substrates under deformation and to determine the effective coefficient of magnetostriction of the films (sometimes unknown).This residual anisotropy is ascribed to contrasted mechanical strength when a sti thin film is deposited on a compliant substrate. The effect of the annealing temperature on the elastic and magnetoelastic have been studied carefully in CFB validating then theinterest on such alloys for spintronics applications. Finally, we have employed FMR inits sweep frequency mode to study the effective evolution of magnetization direction as function of the voltage-induced strains. A 90-degree magnetization rotation in Co2FeAl thin film on Kapton® polyimide substrate is observed.

Les nanomatériaux magnétiques sont des matériaux prometteurs en raison de leurs applications potentielles dans l'enregistrement magnétique à haute densité. C’est dans ce contexte que nous avons développé la première synthèse mono-tope de nanocristaux (NCs) de cobalt de forme sphérique et de structure hexagonale-compact (hc), ferromagnétiques à température ambiante. La stratégie suivie est basée sur la simple combinaison de l’oléylamine et du précurseur organométallique de cobalt [CoCl(PPh3)3]. Nous avons mis évidence que la variation de la quantité de précurseur favorise le contrôle de la taille des NCs et obtenu des NCs sphériques de 9,2 nm, 7,8 nm et 2,5 nm de diamètre avec une faible polydispersité. De plus, la modification des temps de réaction a permis de contrôler la forme des NCs et de réaliser une transition de morphologie des sphères vers des nanobâtons hc. Ainsi, la variation d’autres paramètres, comme la quantité d’amine et la température, a conduit au mécanisme réactionnel se produisant lors de la formation de NCs de cobalt, mécanisme gouverné par la réaction de dismutation du précurseur Co(I). Ce protocole de synthèse monotope a ensuite été étendu à l’élaboration d’autres NCs mono et bimétalliques (platine, palladium et les alliages CoPt). En variant la quantité du précurseur [CoCl(PPh3)3], différentes morphologies de NCs de platine, de palladium et des nanoalliages de CO33Pt67 ont été obtenues. Par ailleurs, par recuit dirigé de nanoparticules de Co50Pt50 dans des nanopores d’une membrane d’alumine (Al2O3), des nanofils de CoPt équi-atomiques avec une forte anisotropie magnétique ont été élaborés. Pour cela, nous avons détourné le phénomène de coalescence des NCs lors de recuit haute température. / Magnetic nanomaterials are promising materials due to their potential applications in high density magnetic recording. This is in this context that we have developed the first one-pot synthesis of spherical hcp cobalt nanocrystals (NCs), ferromagnetic at room temperature. The followed strategy is based on the simple combination of oleylamine and an organometallic cobalt precursor [CoCl(PPh3)3]. Thus, variation of the precursor amount has allowed to control the NCs size and to obtain spherical NCs of 9.2 nm, 7.8 nm and 2.5 nm in diameter with a low polydispersity. The change of reaction times has led to control of the NCs shape in order to get a morphology transition from spheres towards hcp nanorods. Subsequently, an experimental study based on the variation of several parameters, namely, the amine and the temperature, has highlighted a reaction mechanism of cobalt NCs formation, governed by the disproportionation reaction of the Co(I) precursor. The one-pot synthesis procedure was then extended to the development of other mono and bi-metal NCs (platinum, palladium and CoPt alloys). Then, by varying the amount [CoCl(PPh3)3].precursor, different morphologies of platinum NCs and palladium, and similarly, CO33Pt67 nanoalloys, have been obtained. Another strategy was followed to develop equi-atomic CoPt nanowires, with a high magnetic anisotropy, by annealing of Co50Pt50 nanoparticles in nanopores of alumina membrane (Al2O3). For this, we diverted the NCs coalescence during the annealing time.

Les effets de transfert de spin sont devenus un sujet de recherche majeur ces quinze dernières années. Cependant, un manque de vérifications expérimentales pour beaucoup de modèles décrivant les effets de transfert de spin peut être constaté. Ceci est surtout lié à un manque de systèmes magnétiques modèles permettant un contrôle précis des paramètres pertinents utilisés dans les modèles théoriques. Dans ce travail deux systèmes magnétiques à aimantation perpendiculaire ont été analysés : les alliages amorphes de Co1-xTbx élaborés par pulvérisation cathodique et les super-réseaux [Co/Ni](111) élaborés par épitaxie par jets moléculaires. L'anisotropie et l'aimantation, qui sont des paramètres pertinents dans beaucoup de modèles sur le transfert de spin, sont variables dans une large gamme. L'origine de cette anisotropie est discutée. La structure des domaines magnétiques est analysée et les résultats des mesures de transport sont interprétés. Pour les super-réseaux [Co/Ni](111) une forte polarisation en spin au niveau de Fermi est démontrée grâce à des expériences de photo émission résolue en spin et un coefficient d'amortissement intrinsèque [alpha] très faible est trouvé. Il est conclu que les alliages amorphes de Co1-xTbx et les super-réseaux [Co/Ni](111) sont des systèmes modèles pour le transfert de spin. / Spin transfer torque effects have become a research subject of high interest during the last 15 years. However, in order to probe the fundamental physics of spin transfer torque model systems are needed. For a model system it must be as simple as possible to tune the significant parameters (magnetic and structural). In this work we analyze the suitability of two materials for this need. The studied materials are amorphous Co1-xTbx alloys elaborated by sputtering and MBE grown [Co/Ni](111) superlattices. Both systems show perpendicular magnetic anisotropy (PMA), which provides a uniaxial anisotropy to the system. This anisotropy and the magnetization, which are significant parameters for many models on spin transfer torque, can be tuned in a large range of values. The origin of this PMA is discussed. The domain structure is analyzed and transport measurements are interpreted. In addition we show a strong spin polarization of the electrons close to the Fermi level by doing photoemission experiments. A small intrinsic Gilbert damping parameter [alpha] is found by FMR spectroscopy. We conclude that both materials are good candidates to be used as model systems for spin transfer torque

Le but de cette thèse est l'étude des propriétés de jonctions tunnel magnétiques à aimantation perpendiculaire, en utilisant l'anisotropie perpendiculaire présente à l'interface entre un métal magnétique et un oxyde. En théorie, dans le cas des applications mémoires, les jonctions tunnel perpendiculaires devraient nécessiter moins d'énergie (courant) pour l'écriture par courant polarisé en spin. Mais la fabrication de telles structures représente un défi et une tâche difficile puisque les propriétés de transport (TMR) et d'anisotropie imposent des contraintes sur les matériaux utilisées en limitant la fenêtre de travail, notamment en ce qui concerne l'épaisseur des couches magnétiques. Pour atteindre cet objectif nous avons tout d'abord étudié les propriétés de ces structures comme l'anisotropie de l'interface métal magnétique-oxyde, le transport tunnel et le couplage entre les couches magnétiques à travers la barrière isolante. L'amplitude de l'anisotropie d'interface entre un métal magnétique et un oxyde dépend de l'épaisseur des couches magnétiques, de la température de recuit et la concentration de l'oxygène à l'interface. Différentes structures ont été réalisées afin de choisir la structure la mieux adaptée pour les applications mémoires MRAM. Une corrélation entre la TMR et l'anisotropie a été observée permettant de valider l'origine de l'anisotropie perpendiculaire : la formation de liaisons métal magnétique-oxygène. Un couplage antiferromagnétique à été aussi observé entre les couches magnétiques à anisotropie perpendiculaire à travers l'oxyde. Une étude détaillée sur le couplage a été faite en fonction de la température de recuit et de l'épaisseur des couches magnétiques pour mieux comprendre l'origine du couplage et une possible relation avec l'amplitude de l'anisotropie perpendiculaire. Finalement des jonctions perpendiculaires ont été nano-lithographiées et des mesures de commutation d'aimantation par transfert de spin sur des piliers nanométriques ont été réalisées avec de faibles courants critiques.

Dans ce travail, nous avons étudié la nucléation, les mécanismes de croissance et les propriétés physico-chimiques de films minces de composés analogues du bleu de Prusse (PBA), de formule générale AxM[M'(CN)6]y.zH2O, où A est un cation alcalin, et M et M' sont des cations divalents et trivalents de métaux de transition. La croissance de films RbNiCr et RbCoFe a été réalisée à partir de solutions contenant tous les précurseurs, sur des surfaces de silicium Si(111) fonctionnalisées par une monocouche dense de groupements pyridyles. Des études en fonction de l'épaisseur des films ont été réalisées à partir de mesures de réflectivité de RX et de caractérisations par AFM. Ces études démontrent que la nucléation est instantanée et que les îlots initialement formés croissent latéralement jusqu'à coalescence. Au-delà d'une épaisseur de 15 nm, les films sont quasi continus et la croissance se poursuit couche par couche. Des mesures de diffraction des rayons X montrent que les grains sont colonnaires et cristallins sur toute l'épaisseur des films avec une texture (002), et sans orientation particulière dans le plan. Pour les films RbNiCr, une composition uniforme Rb0.1Ni[Cr(CN)6]0.7.zH2O, similaire à celle de nanoparticules colloïdales, a été déterminées à partir de mesures par rétrodiffusion Rutherford. Dans le cas des films RbCoFe, les mesures RBS ont montré l'existence d'un excès de Rb par rapport à la composition des nanoparticules. Les mesures des propriétés magnétiques des couches RbNiCr par magnétométrie SQUID donne un moment magnétique de 3,9 μB, en accord avec la valeur théorique, et indiquent une augmentation de la température de Curie de 30 K à 65 K lorsque l'épaisseur des films augmente de 2.7 nm à 46.4nm. Une anisotropie d'aimantation inclinée est observée qui resulte de la texture du film et de la structure colonnaire des grains dont le rapport d'aspect hauteur / diamètre est supérieur à l'unité. Les couches RbCoFe présentent des propriétés de photocommutation (mesures XAS au seuil K du Co) qui indiquent la présence d'une fraction importante (66%) de paires Co(II) / Fe(III). Une étude préliminaire d'hétérostructures RbNiCr / RbCoFe est également présentée.