This thesis reports on ultrafast linear and nonlinear optical probing of nanometer thick films. Exfoliated graphene and few-layer graphite are probed through optical second harmonic generation (SHG) with 800 nm, 150 fs pulses. Samples of varying thickness from 1 carbon layer to bulk graphite are deposited onto an oxidized silicon substrate. SHG measurements are taken as a function of azimuthal rotation angle of the films. It is found that the SHG from graphene is much weaker than that from bilayer graphene, and has a qualitatively different azimuthal pattern. As the sample thickness increases from bilayer graphene to bulk graphite, the SHG yield generally decreases. Both of these effects are explained in terms of the symmetry of graphene and graphite, and modeled using multilayer optical transfer matrices, and an identical set of nonlinear susceptibility tensor elements for the front and back surfaces. These tensors are independent of sample thickness. MnAs films of 150 and 190 nm thickness on (001)GaAs are optically excited with 775 nm, 200 fs pump pulses. Specular SHG at 388 nm and first order optical diffraction at ∼ 400 nm are used to probe the samples on timescales up to 2 μs. It is found that the SHG probes the temperature-dependent, spatially averaged, surface strain. This strain reaches a maximum deviation in ∼ 6–100 ps after optical excitation depending on the pump fluence and initial temperature. The strain then recovers in hundreds of picoseconds, a timescale consistent with heat diffusion. The optical diffraction probes the first Fourier component of the paramagnetic–ferromagnetic stripes inherent to MnAs films in the 10–40◦C temperature range. After optical excitation, the diffraction data show highly nonthermal behaviour in the MnAs films. If a sample is excited from the coexistence phase, the diffraction signal shows decaying oscillations with a period of ∼ 335±4 (408±4) ps for the 150 (190) nm films; this is consistent with the release of a standing acoustic wave. Decay occurs on a timescale of ∼ 2 ns consistent with local diffusion through the films. The stripes are restored on a timescale of hundreds of nanoseconds, with a temporal behavior consistent with a diffusion process, possibly thermal in origin.

This thesis reports on ultrafast linear and nonlinear optical probing of nanometer thick films. Exfoliated graphene and few-layer graphite are probed through optical second harmonic generation (SHG) with 800 nm, 150 fs pulses. Samples of varying thickness from 1 carbon layer to bulk graphite are deposited onto an oxidized silicon substrate. SHG measurements are taken as a function of azimuthal rotation angle of the films. It is found that the SHG from graphene is much weaker than that from bilayer graphene, and has a qualitatively different azimuthal pattern. As the sample thickness increases from bilayer graphene to bulk graphite, the SHG yield generally decreases. Both of these effects are explained in terms of the symmetry of graphene and graphite, and modeled using multilayer optical transfer matrices, and an identical set of nonlinear susceptibility tensor elements for the front and back surfaces. These tensors are independent of sample thickness. MnAs films of 150 and 190 nm thickness on (001)GaAs are optically excited with 775 nm, 200 fs pump pulses. Specular SHG at 388 nm and first order optical diffraction at ∼ 400 nm are used to probe the samples on timescales up to 2 μs. It is found that the SHG probes the temperature-dependent, spatially averaged, surface strain. This strain reaches a maximum deviation in ∼ 6–100 ps after optical excitation depending on the pump fluence and initial temperature. The strain then recovers in hundreds of picoseconds, a timescale consistent with heat diffusion. The optical diffraction probes the first Fourier component of the paramagnetic–ferromagnetic stripes inherent to MnAs films in the 10–40◦C temperature range. After optical excitation, the diffraction data show highly nonthermal behaviour in the MnAs films. If a sample is excited from the coexistence phase, the diffraction signal shows decaying oscillations with a period of ∼ 335±4 (408±4) ps for the 150 (190) nm films; this is consistent with the release of a standing acoustic wave. Decay occurs on a timescale of ∼ 2 ns consistent with local diffusion through the films. The stripes are restored on a timescale of hundreds of nanoseconds, with a temporal behavior consistent with a diffusion process, possibly thermal in origin.

Cette thèse porte sur les propriétés magnétiques et structurales de MnAs/GaAs(001) et sur la dynamique photo-induite du système hétéroépitaxial Fe/MnAs/GaAs(001). MnAs présente une séquence inhabituelle de transitions de phases magnéto-structurales. En volume, α-MnAs est hexagonal et ferromagnétique (FM). A 313 K, il transite (1er ordre) vers β-MnAs, perd son ordre FM et devient orthorhombique. A 400 K, il transite (2nd ordre) vers γ-MnAs, hexagonale et paramagnétique. En couche mince épitaxiée sur GaAs(001), α- et β-MnAs coexistent entre 283 et 313K sous la forme de bandes auto-organisées avec alternance des phases ce qui permet l’émergence d’un champ magnétique dipolaire de surface. Ce champ permet de manipuler via la température, et sans champ magnétique appliqué, l’aimantation de Fe, ou encore localement via une impulsion laser femtoseconde. Des mesures ont été réalisées sur ce système par effet Kerr magnéto-optique (MOKE) et par diffusion résonante des rayons X (XRMS). La XRMS donne accès à l’évolution en température des bandes et à l’aimantation de chacune des couches (aux seuils L3 de Fe et de Mn). Il est montré que les cycles de chaque couche peuvent être obtenus aussi bien par MOKE que par XRMS grâce à la linéarité de la réponse MOKE. La dynamique structurale photo-induite de MnAs/GaAs(001) a aussi été étudiée par diffraction des rayons X résolue en temps sur des temps allant de la picoseconde à la microseconde. Ces résultats mettent en évidence l’excitation de phonons cohérents, la génération d’une onde de déformation, la nucléation de la phase γ et enfin la formation transitoire de bandes auto-organisées pendant la phase de refroidissement. Ces résultats ont été corrélés aux résultats sur le renversement de l’aimantation du fer dans Fe/MnAs et un mécanisme est proposé. / The subject of this thesis is the study of the magnetic and structural properties of MnAs/GaAs(001) and of the photoinduced phase transition dynamics in MnAs/GaAs(001). MnAs exhibits a peculiar sequence of magneto-structural phase transitions. In the bulk, α-MnAs is hexagonal and ferromagnetic (FM). At 313K, it transits (1st order) towards β-MnAs becoming orthorhombic and FM order is lost. At 400K, it transits (2nd order) towards γ-MnAs becoming paramagnetic and hexagonal. When MnAs is grown epitaxially on GaAs(001), α and β phases coexist in the form of self-organized stripes with alternating phases, which permits the appearance of a dipolar magnetic field close to the surface. This field allows the manipulation of the Fe magnetization via the temperature, without applying magnetic field, or locally via a femtosecond laser pulse. Measurements were made using magneto-optical Kerr effect (MOKE) and X-ray resonant scattering (XRMS). The XRMS gives access to the evolution of the stripes with the temperature and to the magnetization of each layer (at the L3 edge of Fe and Mn). Hysteresis cycles of magnetic layers can be obtained by XRMS and also by MOKE thanks to the linearity of the response. The photo-induced structural dynamics of MnAs/GaAs(001) was also studied by time-resolved X-ray diffraction from the picosecond to the microsecond timescales. The results evidence the excitation of coherent phonons, the generation of a strain wave, the nucleation of the γ phase, and finally the transient formation of self-organized stripes during the cooling phase. These results provide insight into the Fe magnetization reversal process in Fe/MnAs/GaAs(001) and a mechanism is proposed.

Cette thèse présente une étude de l'anisotropie magnétique de semiconducteurs ferromagnétiques en couches minces et du couplage magnétique dans des bicouches formées à partir de ces matériaux et de métaux ferromagnétiques. Je me suis focalisé sur deux systèmes distincts : des films minces de l'alliage quaternaire GaMnAsP et des bicouches : MnAs/GaMnAs. Dans ces systèmes, j'ai étudié l'influence sur les anisotropies magnétiques d'une part, de la déformation biaxiale induite par le désaccord de maille avec le substrat et d'autre part, de la concentration en trous. Ces études ont été menées principalement par résonance ferromagnétique, mesures d'aimantation par SQUID, ainsi que grâce à des mesures de transport et de diffraction de rayons X à haute résolution. Deux séries de films de GaMnAsP caractérisées par des concentrations en Mn de 7% et 10% ont été étudiées. Pour chaque série, la concentration en P a été variée sur une large gamme de 0 à 20%. Les forts dopages en P sont intéressants car le régime de conduction peut changer, passant de métallique à bande d'impuretés. Ceci induit de profondes modifications de tous les paramètres magnétiques pertinents. Nous avons étudié les variations d'anisotropie magnétique avec la concentration en P. Une réorientation de l'aimantation avec la température a pu être mise en évidence pour une concentration 6% P. Des mesures de RFM à haute fréquence ont permis d'étudier l'anisotropie magnétique de films de MnAs épitaxiés sur (111) et (100) GaAs. Un couplage d'échange ferromagnétique est mis en évidence pour les bicouches MnAs/GaMnAs. La relaxation de l'aimantation de ces systèmes a été étudiée via le facteur de Gilbert, déterminé à partir de l'étude de la largeur des résonances en fonction de la fréquence des microondes utilisées.

Ce travail porte sur la caractérisation de couches minces de MnAs épitaxiées sur GaAs(001) et sur leur utilisation comme gabarit pour la croissance et la manipulation magnétique de fines couches de fer. Les résultats montrent qu'il est possible de renverser l'aimantation de la couche de fer, sans appliquer de champ magnétique, mais en faisant varier la température du système dans une gamme couvrant la transition de phase ferromagnétique/paramagnétique (FM/PM) du gabarit. Cette transition FM/PM se caractérise par la coexistence, entre environ 10 C et 45 C, de deux phases auto-organisées en bandes périodiques FM et PM. Le renversement de l'aimantation du fer est possible grâce au champ magnétique de fuite généré par les domaines magnétiques allongés de MnAs. Le travail présenté comporte l'étude de la morphologie de la surface de MnAs/GaAs(001), la mise en évidence de l'épitaxie du fer sur MnAs et l'analyse de l'interface. L'estimation du champ magnétique de fuite généré par les domaines de MnAs est discutée, ainsi que les résultats expérimentaux concernant l'anisotropie magnétique des couches minces et le renversement de l'aimantation du fer. L'accordabilité et la polarisation du rayonnement synchrotron ont permis l'étude des propriétés magnétiques du système, avec une sélectivité chimique. Le renversement de l'aimantation du fer a été observé par microscopie de photoémission d'électrons par rayons X et par diffusion magnétique résonante des rayons X. Nous avons ainsi mis en évidence, d'une part, le renversement de l'aimantation totale du fer par traitement thermique et, d'autre part, le renversement local (à l'échelle sub-micrométrique) des domaines magnétiques du fer, à la température ambiante. Ce résultat est très prometteur car, autour de la température ambiante, les couches de fer et de MnAs montrent des configurations magnétiques (parallèles ou antiparallèles) stables et l'aimantation de la couche mince de fer peut être renversée par la réalisation d'un cycle thermique de quelques degrés d'amplitude, sans appliquer de champ magnétique.

Die Dissertation beinhaltet Untersuchungen mittels optischer Rasternahfeldmikroskopie (SNOM)an epitaktisch gewachsenen Halbleiter-Nanostrukturen des Materialsystems GaAs/(Al,Ga)As, sowie Untersuchungen mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM/MFM) an ferromagnetischen MnAs-Schichten auf GaAs. Der erste Teil der Arbeit widmet sich dem Aufbau und der Wirkungsweise eines neuen SNOM fürden Einsatz bei tiefen Temperaturen. Das Auflösungsvermögen des Mikroskopswird einmal in Hinblick auf die topographische Empfindlichkeit des Scanners in Richtung der Oberflächennormale, andererseits optisch-lateral charakterisiert. Es wird gezeigt, welche Möglichkeiten der Einsatz geätzter, unbedampfter Nahfeldsonden bietet. Im zweiten Teil werden nahfeld-optische Untersuchungen an GaAs-Quantenfilmen und GaAs-Quantendrähten vorgestellt. Die Grenzflächeneigenschaften der Quantenfilmstrukturen wurden per Wachstumsunterbrechung dahingehend beeinflusst, dass inselartige Gebiete konstanter Quantenfilmdicke entstehen, deren lateraler Durchmesser einige hundert Nanometer beträgt. Durch Photolumineszenzspektroskopie im SNOM kann die räumliche Verteilung der Inseln detektiert werden. Die optischen Nahfeldbilder geben einen interessanten Einblick in die Grenzflächenmorphologie des Quantenfilms und ermöglichen so Rückschlüsse auf die Wachstumsprozesse. Quantendrähte aus GaAs wurden in die intrinsische Zone einer p-i-n-Struktur eingebaut. Durch räumlich aufgelöste sowie energie-selektive Anregung von Photoströmen mittels SNOMkann das Verhalten von zusätzlich in der Struktur erzeugten Ladungsträgern auf den Gesamtstromfluss untersucht werden. Die Ergebnisse liefern ein verbessertes Verständnis über denProzess der selektiven Elektrolumineszenz, durch den diese Strukturen gekennzeichnet sind. Im letzten Teil werden strukturelle Untersuchungen an MnAs-Schichten vorgestellt, die auf GaAs(001) gewachsen wurden. Epitaktisch gewachsene MnAs-Schichten auf GaAs(001) zeigen eine Phasenkoexistenzvon ferromagnetischem und paramagnetischem MnAs unterhalb der Curie-Temperatur. Auf Grund dieser Besonderheit kommt es zur Ausbildung von periodischen elastischen Domänen in der Schicht. Die Entwicklung solcher Domänen wird mittels temperaturabhängiger Rasterkraftmikroskopiedirekt beobachtet. / In this thesis, investigations on both epitactically grown GaAs/(Al,Ga)As semiconductor nanostructures using near-field scanning optical microscopy (SNOM) as well as ferromagnetic MnAs films on GaAs using scanning force microscopy are presented.Setup, operation modes, and properties of a new SNOM designed for low-temperature experiments are discussed. In terms of resolution, both topographical sensitivity of the scanner and optical limitsare distinguished. Surprisingly, the use of uncoated optical fibre tips enables sufficient optical resolution, while the transmission increases dramtically compared to conventional SNOM probes. Using the SNOM setup, near-field optical experiments on GaAs quantum wells and GaAs quantum wiresare made. The interface properties of the quantum well structures had been influenced during growth by interrupting the growth process. Thus, island-like areas with constant well thickness are prepared, whose lateraldiameter is in the order of a few hundred nanometers.Near-field optical photoluminescence spectroscopy can detect the spatial distribution of the islands.The near-field optical images provide interesting insight into the interface morphology and henceabout the growth process itself. GaAs sidewall quantum wires had been grown such that they are built in the center of the intrinsic layer of a p-i-n LED structure.Applying the SNOM, spatially refined photocurrents are induced in the structure. The initial localisation of photogeneratedcharge carriers can also be chosen by varying the excitation energy.This enables a detailed study of how additionally generated carriers contribute to the photocurrent signal,the outcome of which provides deeper understanding in the process of a selective electroluminescenceof the structure. In the last part, structural investigations on MnAs film are discussed, which had been grown on GaAS(001) substrates.These films exhibit a phase coexistense of ferromagnetic and paramagnetic MnAs below the Curie temperature. As a result, periodic elastic domains of the coexisting phases are formed. The development of such domains is studied using temperature-dependent (magnetic) scanning force microscopy.The structural effects are discussed in connection with a theoretical model.

Le couplage d'un métal ferromagnétique (MF) et d'un semiconducteur (SC) permettrait d'intégrer un nouveau degré de liberté - le spin - aux propriétés logiques et optiques des semiconducteurs. Cependant, l'élaboration de jonctions tunnel magnétiques (JTM) couplant ces deux types de matériaux (barrières MF/SC/MF) présente des difficultés majeures. En effet, à la température de croissance optimale de la barrière semiconductrice (∼580 ◦C), le métal de l'électrode inférieure diffuse à travers l'interface pour s'incorporer à la barrière et ainsi réduire les effets de magnétorésistance. Pour éviter l'interdiffusion, la barrière doit être élaborée à basse température. Ce procédé implique l'incorporation d'antisites d'As dans la barrière SC qui réduit, encore une fois, les effets magnétorésistifs. Le couple MnAs/GaAs est considéré comme un bon candidat pour la réalisation de jonction hybride MF/SC /MF à cause de la faible réactivité et de la forte polarisation à l'interface. Afin de faire croître des JTM de bonne qualité chimique et cristalline, nous avons étudié des jonctions tunnel originales où l'électrode inférieure est une couche de clusters de MnAs dans une matrice de GaAs (GaAs:MnAs). Cet électrode est couvert par une barrière de SC III-V et par une électrode supérieure composée par une couche continue de MnAs. Le protocole de croissance de l'électrode inférieure (recuit in situ d'une couche de GaMnAs à T>500řC) permet simultanément de recuire la barrière semiconductrice et d'augmenter considérablement la qualité structurale et chimique de la barrière. Ce travail a été réalisé en trois parties. Dans un premier temps, les conditions d'élaboration de couches de GaAs:MnAs/GaAs(001) et de MnAs/GaAs(001) ont été optimisées. Ensuite, nous avons mené des études originales de microscopie à gradient de force magnétique et de spectroscopie de photoémission (in situ et au synchrotron). Ces mesures ont permis de faire ressortir des informations pertinentes pour l'intégration de ces couches en tant qu'électrode magnétique pour l'électronique de spin. Enfin, une étude du transport tunnel polarisé en spin a été conduite sur des jonctions tunnel MnAs/SC III-V/GaAs:MnAs.