Depuis plus de 150 l’exploitation aurifère en Guyane française bouleverse le paysage en entrainant une déforestation massive des concessions minières. Les conséquences sont multiples, aussi bien pour l’environnement que pour la santé humaine. Pendant des décennies l’utilisation du mercure dans le processus d’extraction a entrainé une contamination du réseau hydrique et de la chaine trophique. Afin d’inscrire l’exploitation aurifère dans une optique de développement durable le code minier impose depuis 1998 une obligation de réhabilitation des sites exploités. Des méthodes de revégétalisation utilisant différentes essences végétales ont donc été adoptées afin d’accélérer les successions écologiques. Le contrôle de la qualité de restauration écologique est néanmoins difficile à mettre en œuvre et il est nécessaire d’avoir des outils de bio-géo-indications fiables et peu couteux pour estimer le recouvrement des fonctionnalités des écosystèmes et apprécier le risque de mobilités des éléments traces toxiques. Dans ce contexte, les objectifs de ce travail de thèse ont été d’évaluer la qualité de restauration écologique de sites miniers en Guyane française à travers une caractérisation des activités microbiennes, du fonctionnement des cycles biogéochimiques d’éléments majeurs (C,N,P) et de la dynamique du mercure. L’originalité de ce travail réside dans l’évaluation dans le temps et dans l’espace des interactions entre couvert végétal – propriétés physico-chimiques du sol – activités microbiennes – spéciation du mercure après revégétalisation et en faire un outils diagnostic de la réussite de cette restauration. Dans ce but, plusieurs campagnes d’échantillonnages ont été réalisées en Guyane sur un panel de sites miniers réhabilités, avec différents types de couverts végétaux. Des échantillons de sols ont été prélevés sur des sites revégétalisés avec des espèces de fabacées, et sur des sites non revégétalisés. Nous avons évalué les fonctionnalités des communautés microbiennes de ces sites avec plusieurs bio-marqueurs de la qualité du sol. Afin d’estimer le devenir du mercure, des mesures du mercure total ainsi que des spéciations opérationnelles et environnementales ont été réalisées. Ce travail de thèse a permis de mettre en évidence un effet positif de la revégétalisation sur la densité et les activités des communautés microbiennes telluriques. Les sites restaurés ont montré une biomasse microbienne, des taux de minéralisation des macroéléments (C,N,P), une diversité catabolique plus élevées que des sites non restaurés. Nos résultats confirment également que la restauration influence les activités des communautés microbiennes anaérobies. En effet, les travaux portant sur les communautés bactériennes ferri-réductrices (BFR) et sulfato-réductrices (BSR) montrent des activités variantes entre les modalités de revégétalisation. Ces différences sont à mettre en relation avec les propriétés physiques et chimiques du sol ainsi qu’avec la nature et la densité du couvert végétal. Les communautés BFR sont actives sur les sites réhabilités alors que les communautés BSR seraient davantage actives sur les sites faiblement restaurés. Ces différences ont des conséquences sur la mobilité du mercure. Nos travaux montrent également que si dans les sites revégétalisés le mercure est associé à des phases stables du sol alors que dans les sites non restaurés il est sous des formes solubles mobilisable dans le réseau hydrique, biodisponible pour les organismes de la chaine trophique. Pour conclure, l’approche interdisciplinaire proposée dans ce travail a permis d’identifier certains processus d’écologie microbienne fondamentaux impactant le recouvrement des fonctionnalités des écosystèmes miniers dégradés. Ce travail offre un outil d’évaluation de la qualité de la restauration écologique original, appliqué et prometteur, qui pourra intéresser les décisionnaires responsables de la réhabilitation des sites miniers en Guyane française / For more than 150 years, gold mining in French Guiana has disrupted the landscape by causing massive deforestation of mining concessions. The consequences are multiple, both for the environment and human health. Indeed, for decades the use of mercury in the extraction process has led to pollution of aquatic systems, contaminating the food chain. In order to ensure that gold mining is carried out in a sustainable development perspective, the Mining Code has imposed an obligation since 1998 to rehabilitate the sites operated. Several revegetation methods using different plant species have been adopted to accelerate ecological succession. However, quality control of ecological restoration is difficult to implement and it is necessary to have reliable and inexpensive bio-geo-indication tools to estimate the recovery of the functionalities of anthropized ecosystems and assess the risk of mobility of toxic metallic elements.In this context, the objectives of this thesis work were to evaluate the quality of ecological restoration of mining sites in French Guiana through a characterization of microbial activities, the functioning of biogeochemical cycles of major elements (C,N,P) and the dynamics of mercury. The originality of this work lies in the evaluation over time and space of the interactions between vegetation cover - physico-chemical properties of the soil - microbial activities - mercury speciation after revegetation and making it a diagnostic tool for the success of this restoration. To this end, several sampling campaigns were carried out in French Guiana on a panel of rehabilitated mining sites, with different types of vegetation cover. Soil samples were taken from replanted sites with fabaceous species (A. mangium and C. racemosa), and from non-restored sites. We then evaluated the main functionalities of the microbial communities of these sites through the use of several soil quality bio-markers. In order to estimate the fate of mercury, measurements of total mercury as well as operational and environmental specimens were carried out. This thesis work revealed a positive effect of revegetation on the density and activities of soil microbial communities. Sites restored with fabaceous species have thus shown microbial biomass, macro-element mineralization rates (C,N,P), and catabolic diversity significantly higher than sites that have not been restored. The associations of fabaceous plants show more conclusive results than the use of monoculture in terms of microbial functionalities. While the activities of aerobic microorganisms have been impacted by the return of vegetation, our results confirm that restoration influences the activities of anaerobic microbial communities. Indeed, work on iron-reducing (IRB) and sulfate-reducing (SRB) bacterial communities shows varying activities between revegetation modalities. These differences are related to the physical and chemical properties of the soil and the nature and density of the vegetation cover. BFR communities are more active on rehabilitated sites while SRB communities are more active on poorly restored sites. These differences in activities have consequences on mercury mobility and methylation. Our work also shows that while mercury in re-vegetated sites is associated with stable phases of the soil, including iron oxides, in non-restored sites it is in soluble forms that can potentially be mobilized in the water network, bioavailable and assimilated by organisms in the food chain.In conclusion, the interdisciplinary approach proposed in this work made it possible to identify certain fundamental microbial ecological processes that impact the recovery of the functionalities of degraded mining ecosystems. This work provides an original, applied and promising tool for assessing the quality of ecological restoration that may be of interest to decision-makers responsible for the rehabilitation of mining sites in French Guiana

Ce travail s’inscrit dans la problématique d’évaluation de sûreté préalable au possible stockage de déchets radioactifs HAVL en couches géologiques profondes. Afin de consolider les modèles de prédiction à longue terme des risques associés à une contamination potentielle de la biosphère par le 79Se, la biogéochimie du sélénium stable a été explorée, en visant dans un premier temps un éclairage sur la dynamique du cycle global de Se dans un écosystème forestier en terme de stock et flux annuels. Suite aux résultats de la première partie, qui suggèrent l’importance du sol et son pool organique dans le cycle global de Se, deux études basées sur l’utilise des traceurs isotopique stables ont été ensuite menées afin de clarifier les processus impliqués (i) dans la rétention et la réactivité de Se dans les sols et (ii) dans la bio-incorporation de Se inorganique dans la biomasse des plantes au sein d’une fraction organique. / This work was performed in the frame of the safety assessment program prior to the possible construction of an underground repository for nuclear waste (HAVL). To consolidate risk assessment models associated to a potential 79Se biosphere contamination, biogeochemistry of stable selenium was investigated, aiming firstly to highlight the dynamics of Se cycling in a forest ecosystem, in terms of inventories and annual fluxes. Consequently to these first results, which suggest a clay role of soil and its organic pool in the global Se cycle, two studies based on the use of isotopically enriched tracers were further carried out in order to clarify the processes involved in (i) Se retention and reactivity in soils and (ii) incorporation of inorganic Se within organic pool of vegetal biomass.

Carbonate platforms dominated by great thicknesses of ostensibly uniform, thick bedded, poorly fossiliferous and burrow-mottled, subtidal limestones are found throughout the Phanerozoic, yet are poorly understood. Deposited in the aftermath of the FrasnianFamennian extinction event, the Palliser/Wabamun Formation with a thickness of up to 600 m and an extent of about 600 000 km2 represents one of the largest of such platforms to have ever existed.<p>The architecture and palaeoenvironment of the western side of this epeiric platform is reconstructed based on lateral and vertical variations of microfacies properties. It can be divided into inner and outer ramp and shelf belts that remained submerged virtually throughout the life of the platform. A new subdivision of the Palliser Formation is proposed based on long-term vertical facies patterns in sections with differing facies reflecting relative sealevel dynamics. <p>Limestones of the Palliser Formation record a rather limited benthic community. The soft substrate and abundant bioturbation deterred the settlement of sedentary organisms. Frequent physical disturbance, including storms and bioturbation, augmented water turbidity causing smothering and destruction. For these reasons at least, reef growth was impeded. <p>Furthermore, within the apparent facies monotony, two thirds of non-skeletal grains are generated by obliteration processes. Microendolithic bioerosion and diminution destroyed a substantial proportion of the skeletal particles, mostly crinoids, resulting in small micritized grains. Pervasive bioerosion is linked to excess nutrient flux caused by perturbations to the regional biogeochemical cycle. The Ellesmerian Orogeny and increased colonization of land surfaces by deep-rooting gymnosperms are identified as the cause of mesotrophy. Early seafloor dissolution consumed a vast amount of aragonite skeletons, dasycladalean algae in particular, leaving ample amounts of micritic steinkerns, which in turn broke down into peloids and small intraclasts. These discoveries suggest that large areas of the giant ramp-shelf system were characterized by subtidal dasycladalean and crinoid meadows. Finally, established carbonate classifications are re-evaluated and a revised classification for allochthonous limestones for both outcrop and laboratory is introduced. Special emphasis is laid on clastmatrix relationships. <p>-----------------------------------------------<p> ZUSAMMENFASSUNG<br> Die Palliser/Wabamun Formation ist eine von zahlreichen phanerozoischen Karbonatplattformen, die sich durch große Mächtigkeiten vermeintlich monotoner, fossilarmer, bioturbierter Kalke auszeichnen. Diese 600 m mächtige Abfolge sedimentierte im Schatten des Aussterbeereignisses an der Frasne-Famenne Grenze über einen Zeitraum von 69 Ma. Sie gehört mit einer Ausdehnung von etwa 600.000 km2 zu einer der größten Plattformen dieser Art, die auf unserem Planeten entstanden. Mit Hilfe lateraler und vertikaler Trends mikrofazieller Parameter konnte das Ablagerungsmilieu und die Architektur das westlichen Teils dieser epikontinentalen Plattform rekonstruiert werden. Es werden innere und äußere Rampe und Schelf voneinander unterschieden, die praktisch durchgehend über die ganze Plattformentwicklung überflutet blieben. Die vorgestellte Neugliederung der Palliser Formation basiert auf langfristigen vertikalen Faziesmustern in Profilen mit unterschiedlicher Fazies. Faziesmuster spiegeln relative Meeresspiegelschwankungen wider. <p>Die Palliser Kalke sind durch einen eher eingeschränkten Benthos gekennzeichnet, wobei weiches Substrat und intensive Bioturbation die Besiedlung durch sesshafte Organismen erschwerten. Während häufige Bewegung, zum Beispiel durch Stürme und Bioturbation, zu weitreichender mechanischer Zerstörung von Kalkskeletten zur Folge hatte, führte Sedimentaufschlämmung zum Ersticken eines großen Teils des Benthos. Zumindest auf Grund dieser Umstände war das Riffwachstum auf der Palliser Plattform stark reduziert. <p>Etwa zwei Drittel der non-skeletal grains" entstanden durch Klastenalterationsprozesse. Mikroendolithische Bioerosion und Komponentenverkleinerung verwandelten einen großen Teil der Bioklasten, hauptsächlich Krinoiden, zu kleinen mikritischen Körnern. Durchdringende Bioerosion steht in Verbindung mit Nährstoffüberschuss, ausgelöst durch Veränderungen im regionalen biogeochemischen Zyklus. Diese Mesotrophie steht in Zusammenhang mit der Ellesmere Orogenese und zunehmender Besiedlung von Landgebieten durch tiefwurzelnde Gymnospermen. Zusätzlich hinterließ die früh einsetzende Auflösung einer großen Anzahl aragonitischer Kalkskelette, insbesondere Dasycladaleen, am Meeresboden eine beträchtliche Anzahl mikritischer Steinkerne. Diese zerbrachen zu Peloiden und mikritischen Intraklasten. Die Ergebnisse dieser Arbeit legen nahe, dass weite Bereiche des riesigen Palliser Rampen-Schelf Systems durch subtidale Dasycladaleen-Krinoiden-Wiesen charakterisiert waren. Die detaillierte Untersuchung der riesigen Palliser Plattform zeigt, dass etablierte Karbonatklassifikationen nicht ausreichen, um die Fazies treffend zu beschreiben. Die revidierte Version für allochthone Kalke kann sowohl im Aufschluss als auch im Labor angewendet werden und legt besonderes Augenmerk auf Klasten-Matrix-Beziehungen. <br>-----------------------------------------------</br>RÉSUMÉ<br> Les plateformes carbonatées, dominées par d'épaisses couches de calcaires subtidaux prétendument uniformes, en bancs épais, peu fossilifères et creusés de terriers se rencontrent à travers tout le Phanérozoïque. Pourtant, ces plateformes sont encore mal comprises. Déposée à la suite de l'extinction en masse du Frasnien-Famennien, la Formation Palliser/Wabamun, de 600 m d'épaisseur maximale et s'étendant sur environ 600 000 km2, représente une des plus vastes plateformes carbonatées ayant jamais existées. L'architecture et les paléoenvironnements de la marge occidentale de cette plateforme peu profonde ont été reconstruits en se basant sur les variations latérales et verticales des microfaciès. Elle est constituée d'une rampe interne et externe ainsi que d'une plateforme au sens strict, qui sont restées pratiquement ennoyées durant toute la durée de vie de cette plateforme. Basée sur la distribution verticale à long-terme des faciès, avec les changements de faciès reflétant les dynamiques du niveau marin, une nouvelle subdivision de la Formation Palliser est proposée. Les calcaires de la Formation Palliser renferment une communauté benthique plutôt restreinte. Le substrat meuble et le phénomène de bioturbation intense ont empêché la colonisation des organismes sédentaires. Les perturbations physiques et fréquentes comme les tempêtes et la bioturbation ont augmenté la turbidité de l'eau de mer, entraînant asphixie et destruction. Au moins pour ces raisons le développement des récifs a été entravé. De plus, malgré l'apparente monotonie des faciès, les deux tiers des grains "non squelettiques" sont issus de processus de destruction. La bioérosion et diminution par microorganismes endolithiques a détruit une proportion substantielle des particules squelettiques, principalement de crinoïdes, résultant en de petits grains micritiques. Cette bioérosion étendue est liée à un excès de nutriments généré par des perturbations d'ordre géographique du cycle biochimique. L'orogénèse Ellesmere et le développement de la colonisation terrestre par les gymnospermes à racine profonde sont proposés comme cause de cette mésotrophie. La dissolution précoce du sédiment des fonds marins a consummé une importante proportion des squelettes aragonitiques, en particulier des algues dasycladales, laissant de grande quantité de steinkerns micritiques, qui à leur tour ont été décomposés en péloides et petits intraclastes. Ces découvertes suggèrent qu'une large partie de ce système de vaste rampe plateforme était caractérisée par des prés subtidaux à dasycladales et crinoïdes. Enfin; la classification longtemps établie des carbonates a été réévaluée et une classification révisée des calcaires allochtones pour leur étude à l'affleurement et en laboratoire est proposée. Un intérêt partulier est porté sur les relations grains-matrices.

Carbonate platforms dominated by great thicknesses of ostensibly uniform, thick bedded, poorly fossiliferous and burrow-mottled, subtidal limestones are found throughout the Phanerozoic, yet are poorly understood. Deposited in the aftermath of the FrasnianFamennian extinction event, the Palliser/Wabamun Formation with a thickness of up to 600 m and an extent of about 600 000 km2 represents one of the largest of such platforms to have ever existed.<p>The architecture and palaeoenvironment of the western side of this epeiric platform is reconstructed based on lateral and vertical variations of microfacies properties. It can be divided into inner and outer ramp and shelf belts that remained submerged virtually throughout the life of the platform. A new subdivision of the Palliser Formation is proposed based on long-term vertical facies patterns in sections with differing facies reflecting relative sealevel dynamics. <p>Limestones of the Palliser Formation record a rather limited benthic community. The soft substrate and abundant bioturbation deterred the settlement of sedentary organisms. Frequent physical disturbance, including storms and bioturbation, augmented water turbidity causing smothering and destruction. For these reasons at least, reef growth was impeded. <p>Furthermore, within the apparent facies monotony, two thirds of non-skeletal grains are generated by obliteration processes. Microendolithic bioerosion and diminution destroyed a substantial proportion of the skeletal particles, mostly crinoids, resulting in small micritized grains. Pervasive bioerosion is linked to excess nutrient flux caused by perturbations to the regional biogeochemical cycle. The Ellesmerian Orogeny and increased colonization of land surfaces by deep-rooting gymnosperms are identified as the cause of mesotrophy. Early seafloor dissolution consumed a vast amount of aragonite skeletons, dasycladalean algae in particular, leaving ample amounts of micritic steinkerns, which in turn broke down into peloids and small intraclasts. These discoveries suggest that large areas of the giant ramp-shelf system were characterized by subtidal dasycladalean and crinoid meadows. Finally, established carbonate classifications are re-evaluated and a revised classification for allochthonous limestones for both outcrop and laboratory is introduced. Special emphasis is laid on clastmatrix relationships. <p>-----------------------------------------------<p> ZUSAMMENFASSUNG<br> Die Palliser/Wabamun Formation ist eine von zahlreichen phanerozoischen Karbonatplattformen, die sich durch große Mächtigkeiten vermeintlich monotoner, fossilarmer, bioturbierter Kalke auszeichnen. Diese 600 m mächtige Abfolge sedimentierte im Schatten des Aussterbeereignisses an der Frasne-Famenne Grenze über einen Zeitraum von 69 Ma. Sie gehört mit einer Ausdehnung von etwa 600.000 km2 zu einer der größten Plattformen dieser Art, die auf unserem Planeten entstanden. Mit Hilfe lateraler und vertikaler Trends mikrofazieller Parameter konnte das Ablagerungsmilieu und die Architektur das westlichen Teils dieser epikontinentalen Plattform rekonstruiert werden. Es werden innere und äußere Rampe und Schelf voneinander unterschieden, die praktisch durchgehend über die ganze Plattformentwicklung überflutet blieben. Die vorgestellte Neugliederung der Palliser Formation basiert auf langfristigen vertikalen Faziesmustern in Profilen mit unterschiedlicher Fazies. Faziesmuster spiegeln relative Meeresspiegelschwankungen wider. <p>Die Palliser Kalke sind durch einen eher eingeschränkten Benthos gekennzeichnet, wobei weiches Substrat und intensive Bioturbation die Besiedlung durch sesshafte Organismen erschwerten. Während häufige Bewegung, zum Beispiel durch Stürme und Bioturbation, zu weitreichender mechanischer Zerstörung von Kalkskeletten zur Folge hatte, führte Sedimentaufschlämmung zum Ersticken eines großen Teils des Benthos. Zumindest auf Grund dieser Umstände war das Riffwachstum auf der Palliser Plattform stark reduziert. <p>Etwa zwei Drittel der non-skeletal grains" entstanden durch Klastenalterationsprozesse. Mikroendolithische Bioerosion und Komponentenverkleinerung verwandelten einen großen Teil der Bioklasten, hauptsächlich Krinoiden, zu kleinen mikritischen Körnern. Durchdringende Bioerosion steht in Verbindung mit Nährstoffüberschuss, ausgelöst durch Veränderungen im regionalen biogeochemischen Zyklus. Diese Mesotrophie steht in Zusammenhang mit der Ellesmere Orogenese und zunehmender Besiedlung von Landgebieten durch tiefwurzelnde Gymnospermen. Zusätzlich hinterließ die früh einsetzende Auflösung einer großen Anzahl aragonitischer Kalkskelette, insbesondere Dasycladaleen, am Meeresboden eine beträchtliche Anzahl mikritischer Steinkerne. Diese zerbrachen zu Peloiden und mikritischen Intraklasten. Die Ergebnisse dieser Arbeit legen nahe, dass weite Bereiche des riesigen Palliser Rampen-Schelf Systems durch subtidale Dasycladaleen-Krinoiden-Wiesen charakterisiert waren. Die detaillierte Untersuchung der riesigen Palliser Plattform zeigt, dass etablierte Karbonatklassifikationen nicht ausreichen, um die Fazies treffend zu beschreiben. Die revidierte Version für allochthone Kalke kann sowohl im Aufschluss als auch im Labor angewendet werden und legt besonderes Augenmerk auf Klasten-Matrix-Beziehungen. <br>-----------------------------------------------</br>RÉSUMÉ<br> Les plateformes carbonatées, dominées par d'épaisses couches de calcaires subtidaux prétendument uniformes, en bancs épais, peu fossilifères et creusés de terriers se rencontrent à travers tout le Phanérozoïque. Pourtant, ces plateformes sont encore mal comprises. Déposée à la suite de l'extinction en masse du Frasnien-Famennien, la Formation Palliser/Wabamun, de 600 m d'épaisseur maximale et s'étendant sur environ 600 000 km2, représente une des plus vastes plateformes carbonatées ayant jamais existées. L'architecture et les paléoenvironnements de la marge occidentale de cette plateforme peu profonde ont été reconstruits en se basant sur les variations latérales et verticales des microfaciès. Elle est constituée d'une rampe interne et externe ainsi que d'une plateforme au sens strict, qui sont restées pratiquement ennoyées durant toute la durée de vie de cette plateforme. Basée sur la distribution verticale à long-terme des faciès, avec les changements de faciès reflétant les dynamiques du niveau marin, une nouvelle subdivision de la Formation Palliser est proposée. Les calcaires de la Formation Palliser renferment une communauté benthique plutôt restreinte. Le substrat meuble et le phénomène de bioturbation intense ont empêché la colonisation des organismes sédentaires. Les perturbations physiques et fréquentes comme les tempêtes et la bioturbation ont augmenté la turbidité de l'eau de mer, entraînant asphixie et destruction. Au moins pour ces raisons le développement des récifs a été entravé. De plus, malgré l'apparente monotonie des faciès, les deux tiers des grains "non squelettiques" sont issus de processus de destruction. La bioérosion et diminution par microorganismes endolithiques a détruit une proportion substantielle des particules squelettiques, principalement de crinoïdes, résultant en de petits grains micritiques. Cette bioérosion étendue est liée à un excès de nutriments généré par des perturbations d'ordre géographique du cycle biochimique. L'orogénèse Ellesmere et le développement de la colonisation terrestre par les gymnospermes à racine profonde sont proposés comme cause de cette mésotrophie. La dissolution précoce du sédiment des fonds marins a consummé une importante proportion des squelettes aragonitiques, en particulier des algues dasycladales, laissant de grande quantité de steinkerns micritiques, qui à leur tour ont été décomposés en péloides et petits intraclastes. Ces découvertes suggèrent qu'une large partie de ce système de vaste rampe plateforme était caractérisée par des prés subtidaux à dasycladales et crinoïdes. Enfin; la classification longtemps établie des carbonates a été réévaluée et une classification révisée des calcaires allochtones pour leur étude à l'affleurement et en laboratoire est proposée. Un intérêt partulier est porté sur les relations grains-matrices.

Les matières organiques dissoutes (MOD), en tant que sources de nutriments ou potentiels vecteurs de pollution, sont impliquées dans de nombreuses problématiques environnementales. Bien qu'elles fassent l'objet de nombreuses études depuis plusieurs décennies, les mécanismes gouvernant leur solubilisation et leur transfert depuis les sols vers les systèmes aquatiques demeurent sujets à discussion. En s'appuyant sur l'étude de la composition moléculaire des MOD par hydrolyse et méthylation assistée par température et couplée à la chromatographie en phase gazeuse et à la spectrométrie de masse (HMT-CPG-SM), cette thèse a pour objectif d'apporter une meilleure compréhension de leurs mécanismes de solubilisation et de transfert à l'échelle d'un bassin versant agricole. Ce travail s'est appuyé sur le bassin versant expérimental de Kervidy-Naizin (Morbihan, Observatoire de Recherche en Environnement AgrHys) afin d'observer les processus mis en jeux à deux échelles temporelles différentes. A l'échelle de la crue, ce travail a permis de préciser l'impact des conditions hydrologiques spécifiques sur la dynamique des MOD. A l'échelle annuelle, l'utilisation conjointe de la signature isotopique du carbone (δ13C) et de la composition moléculaire des MOD a permis de préciser les mécanismes de transfert de MOD impliqués à l'échelle du versant. L'utilisation de la HMT-CPG-SM s'est avéré un outil adéquat pour l'étude de la dynamique des MOD. L'ensemble des résultats ainsi obtenus ont permis de souligner l'importance des conditions hydrologiques et en particulier de la dynamique de nappe dans les processus de solubilisation et de transfert des MOD. / Dissolved organic matter (DOM), as sources of nutrient or pollutant dissemination pathway are implied in numerous environmental issues. Although DOM have been the subject of numerous studies for several decades, the mechanisms implied for their solubilization and their transport from soils to aquatic systems are still a matter of discussion. Based on DOM molecular composition determined using thermally assisted hydrolysis and methylation –gas chromatography – mass spectrometry (THM-GC-MS), this thesis aims to provide a better understanding of their solubilization and transfer mechanisms at the scale of an agricultural headwater catchment. This work was conducted on the experimental headwater catchment of Kervidy-Naizin (France, Environmental Research Observatory AgrHys) in order to determine the processes implied at two temporal scales. At the scale of a rain event, this work has clarified the impact of hydrological conditions on the DOM dynamics. At annual scale, the use of carbon isotope signature (δ13C) and DOM molecular composition allowed to clarify the DOM transfer mechanisms at the slope scale. The use of THM-GC-MS appears to be a suitable tool for the study of DOM dynamics. The results thus obtained allowed to highlight the role of hydrological conditions and in particular the water-table level in the solubilization and transfer of DOM.

Ce travail porte sur le comportement du Ra au sein d’un écosystème forestier (Montiers, Meuse). Il s’appuie sur la mesure de plusieurs traceurs isotopiques (déséquilibres radioactifs, rapports 228Ra/226Ra et 87Sr/86Sr) dans les différents compartiments du système eau-sol-plante. Les objectifs étaient : 1) d’étudier la mobilité du Ra et ses ascendants radioactifs entre les fractions minérales séparées d’un profil de sol, 2) d’évaluer le transfert du Ra vers les compartiments eau-plante de l’écosystème, 3) de caractériser le transfert du Ra et son temps de résidence dans la végétation, 4) de réaliser le bilan du cycle biogéochimique du Ra. Ce travail montre une forte redistribution de U, Th et Ra en fonction de leurs affinités respectives avec les différentes fractions minérales du sol. Bien que le Ra soit très fortement associé à la fraction fine (< 2µm) du sol, la végétation (hêtres) semble prélever le Ra des oxydes de fer du sol. Le transfert ultérieur de ce nucléide depuis les racines vers les parties aériennes de l’arbre est moins important que celui des autres alcalino-terreux, aboutissant à un temps de résidence dans la végétation de l’ordre de quelques années (2.6 ± 1.6 ans). Enfin, le cycle biogéochimique du Ra est caractérisé par un flux de dégradation de la litière souterraine plus important que celui lié à la litière de surface, par un apport atmosphérique en Ra négligeable et par un flux d'altération très important, ce dernier ne transitant pas par les solutions de sols gravitaires. Le Ra présent dans ces dernières provient presque exclusivement de la dégradation de la litière. / This work investigates the behaviour of Ra within a forest ecosystem (Montiers, Meuse). It is based on the quantification of several isotopic tracers (U- and Th- series disequilibria, isotopic ratios of 228Ra/226Ra and 87Sr/86Sr) in the different compartments of the water-soil-plant system. The research goals were : 1) to study the mobility of Ra and its radioactive ascendants in the separated mineral fractions of a soil profile, 2) to evaluate the transfer of Ra to the water-plant system, 3) to characterise the transfer of Ra and its residence time onto the vegetation, 4) to realise an account of the biogeochemical cycle of Ra. This work shows a strong redistribution of U, Th and Ra depending on their respective affinities with the different mineral fractions of the soil. Despite being predominantly concentrated in the clay fraction (<2 µm) of the soil, our findings indicate that trees (beeches) mostly extract Ra from the soil’s iron oxides. The subsequent transfer of this nuclide from the roots to the foliage is lesser than that of other alkaline-earth metals, leading to a vegetal residence time on the order of a few years (2.6 ± 1.6 years). Finally, the biogeochemical cycle of Ra is characterised by the degradation flux of fine-roots rather than that of leaves, by a negligible atmospheric input and by a strong weathering rate. Ra presents in the latter originates almost uniquely from litter degradation and does not pass through gravitational soil solutions.

Le 36Cl est utilisé dans les études hydrologiques en raison de son caractère conservatif. Il apparaît cependant que le Cl- participe à un cycle biogéochimique complexe associé au turnover de la matière organique. Le flux de 36Cl atmosphérique a été déterminé (suivi mensuel des eaux de pluie sur deux ans) et varie saisonnièrement avec des valeurs accrues au printemps - été. L'importance de la période d'échantillonnage a été mise en évidence indiquant qu'une période de 6 mois est recommandée afin de lisser les variations saisonnières et les pics sporadiques du flux de 36Cl. Le flux atmosphérique moyen du 36Cl à notre site, constituant le flux d'entrée majoritaire dans son cycle biogéochimique, est de (75±6) atoms.m-2.s-1.La distribution du Cl et du 36Cl a été étudiée dans l’écosystème forestier grâce au développement des protocoles adéquats. 72% du Cl et 80% du 36Cl sont présents sous forme organique dans le sol alors qu'ils sont principalement sous forme inorganique dans la végétation. Les rapports mesurés dans la végétation (~ 200 x 10-15 at.at-1) sont similaires à ceux provenant des apports atmosphériques (~ 180 x 10-15 at.at-1) et ceux mesurés dans le sol sont un ordre de grandeur supérieur. Ces derniers augmentent significativement à 5-15 cm dans la fraction organique du profil de sol alors que dans la fraction inorganique une faible augmentation apparaît à 15-30 cm. Nous attribuons ces observations au recyclage du 36Cl du pic nucléaire des années 1950-1960. Ces résultats indiquent que la distribution du 36Cl diffère de celle du Cl suggérant des processus dynamiques d’immobilisation et de remobilisation du 36Cl liés au renouvellement de la matière organique. / 36Cl is widely used in hydrological studies since it is considered as a conservative tracer. However it appears that Cl- participates in a complex biogeochemical cycle linked to the organic matter turnover. The 36Cl atmospheric fallout rate has been determined (monthly record of rainwater samples during two years) and varies seasonally with higher values during spring – summer. The sampling period should at least span 6 months to avoid any biais in the fallout rate determination due to the monthly variations or any sporadic bursts of 36Cl. The mean 36Cl fallout rate at our site, corresponding to the main input of its biogeochemical cycle, equals (75±6) atoms.m-2.s-1. The distribution of Cl and 36Cl has been studied into the ecosystem thanks to the development of appropriate protocols.72% of the Cl and 80% of the 36Cl are contained in the organic fraction in soil while they are mainly in inorganic form in the vegetation. 36Cl/Cl measured in vegetation (~200 x 10-15 at.at-1) are within the range of the ones measured in the rainwater samples (~180 x 10-15 at.at-1), while the 36Cl/Cl ratios are 10 times higher in soil. 36Cl/Cl in soil increase significantly at a depth of 5-15 cm in the organic fraction while a slight increase is observed in the inorganic fraction at 15-30 cm deep. This suggests that 36Cl originating from the massive input of 36Cl introduced in the atmosphere more than 50 years as a consequence of nuclear tests, might still be recycling.These results emphasize that the distribution of 36Cl and Cl are not similar suggesting a possible occurrence of dynamic processes of 36Cl accumulation and release associated with the turnover of the organic matter.