Doctor of Philosophy(PhD) / Complex (dusty) plasmas are a subject of growing interest. They areionized gases containing charged dust particles. In capacitively-coupled RF discharges, dust growth can occur naturally and two methods can be used to grow dust particles: chemically active plasmas or sputtering. The growth of dust particles in argon discharges by RF sputtering and the effect of dust particles on theplasma have been investigated from the plasma ignition to the afterglow. It was shown that plasma and discharge parameters are greatly affected by the dust particles. Furthermore, plasma instabilities can be triggered by the presence of the dust particles. These instabilities can be due to dust particle growth or they can be instabilities of a well established dust cloud filling the interelectrode space. When the discharge is switched off, the dust particles act like a sink for the charge carrier and consequently affect the plasma losses. It was shown that the dust particles do keep residual chargeswhich values are greatly affected by the diffusion of the charge carriers and especially the transition from ambipolar to free diffusion.

Doctor of Philosophy(PhD) / Complex (dusty) plasmas are a subject of growing interest. They areionized gases containing charged dust particles. In capacitively-coupled RF discharges, dust growth can occur naturally and two methods can be used to grow dust particles: chemically active plasmas or sputtering. The growth of dust particles in argon discharges by RF sputtering and the effect of dust particles on theplasma have been investigated from the plasma ignition to the afterglow. It was shown that plasma and discharge parameters are greatly affected by the dust particles. Furthermore, plasma instabilities can be triggered by the presence of the dust particles. These instabilities can be due to dust particle growth or they can be instabilities of a well established dust cloud filling the interelectrode space. When the discharge is switched off, the dust particles act like a sink for the charge carrier and consequently affect the plasma losses. It was shown that the dust particles do keep residual chargeswhich values are greatly affected by the diffusion of the charge carriers and especially the transition from ambipolar to free diffusion.

High aspect ratio silicon etching used for DRAM manufacturing still remains as one of the biggest challenges in semiconductor fabrication, requiring well understood and characterized process fundamentals. In this study, physical and chemical interactions during etching silicon in capacitively coupled plasma discharges were investigated in detail for different HBr/NF3 mixed chemistries for single frequency as well as dual frequency operation and medium discharge pressures inside an industrial MERIE CCP reactor typically used for DRAM fabrication. Utilization of the dual frequency concept for separate control of ion energy and ion flux, as well as the impact on discharge properties and finally on etching at relevant substrate surfaces were studied systematically. The complex nature of multi frequency rf sheaths was both analyzed experimentally by applying mass resolved ion energy analysis, and from simulation of ion energy distributions by using a Hybrid Plasma Sheath Model. Discharge composition and etch processes were investigated by employing standard mass spectrometry, Appearance Potential Mass Spectrometry, Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy, rf probe measurements, gravimetry and ellipsometry. An etch model is developed to explain limitations of silicon etching in HBr/NF3 discharges to achieve highly aniostropic etching. / Siliziumätzen mit hohen Aspektverhältnissen zur Herstellung von DRAM-Speicherstrukturen stellt nach wie vor eine der größten Herausforderungen in der Halbleiterherstellung dar und erfordert ein grundlegendes Prozessverständnis. Diese Studie beinhaltet eine umfassende und detaillierte Untersuchung physikalischer und chemischer Wechselwirkungen von Siliziumätzprozessen in kapazitiv gekoppelten HBr/NF3-Gasentladungen in einem kommerziellen, typischerweise für die DRAM-Fertigung eingesetzten MERIE CCP Reaktor mit Ein- und Zweifrequenzanregung bei mittleren Entladungsdrücken. Die Anwendung eines Zweifrequenzkonzeptes zur separaten Kontrolle von Ionenenergie und Ionenstromdichte, als auch deren Einfluss auf die Entladungseigenschaften und letztendlich auf das Ätzverhalten auf relevanten Substratoberflächen wurden systematisch untersucht. Die komplexe Natur von mehrfrequenzangeregten HF-Randschichten wurde sowohl experimentell über eine Anwendung von massenaufgelöster Ionenenergieanalyse als auch rechnerisch über Simulationen von Ionenenergieverteilungsfunktionen mit Hilfe eines hybriden Plasmarandschichtmodells analysiert. Gaszusammensetzungen verschiedener Entladungen und Ätzprozesse wurden mit Hilfe von Standard-Massenspektrometrie, Schwellwert-Massenspektrometrie, Quantenkaskaden-Laserabsorptionsspektroskopie, HF-Sondenmessungen, Gravimetrie und Ellipsometrie charakterisiert. Eine neuartige Modellvorstellung zum Siliziumätzen in HBr/NF3-Entladungsgemischen liefert eine plausible Erklärung für die Limitierung der Ätzrate zum Erreichen eines hoch anisotropen Ätzverhaltens.

High aspect ratio silicon etching used for DRAM manufacturing still remains as one of the biggest challenges in semiconductor fabrication, requiring well understood and characterized process fundamentals. In this study, physical and chemical interactions during etching silicon in capacitively coupled plasma discharges were investigated in detail for different HBr/NF3 mixed chemistries for single frequency as well as dual frequency operation and medium discharge pressures inside an industrial MERIE CCP reactor typically used for DRAM fabrication. Utilization of the dual frequency concept for separate control of ion energy and ion flux, as well as the impact on discharge properties and finally on etching at relevant substrate surfaces were studied systematically. The complex nature of multi frequency rf sheaths was both analyzed experimentally by applying mass resolved ion energy analysis, and from simulation of ion energy distributions by using a Hybrid Plasma Sheath Model. Discharge composition and etch processes were investigated by employing standard mass spectrometry, Appearance Potential Mass Spectrometry, Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy, rf probe measurements, gravimetry and ellipsometry. An etch model is developed to explain limitations of silicon etching in HBr/NF3 discharges to achieve highly aniostropic etching. / Siliziumätzen mit hohen Aspektverhältnissen zur Herstellung von DRAM-Speicherstrukturen stellt nach wie vor eine der größten Herausforderungen in der Halbleiterherstellung dar und erfordert ein grundlegendes Prozessverständnis. Diese Studie beinhaltet eine umfassende und detaillierte Untersuchung physikalischer und chemischer Wechselwirkungen von Siliziumätzprozessen in kapazitiv gekoppelten HBr/NF3-Gasentladungen in einem kommerziellen, typischerweise für die DRAM-Fertigung eingesetzten MERIE CCP Reaktor mit Ein- und Zweifrequenzanregung bei mittleren Entladungsdrücken. Die Anwendung eines Zweifrequenzkonzeptes zur separaten Kontrolle von Ionenenergie und Ionenstromdichte, als auch deren Einfluss auf die Entladungseigenschaften und letztendlich auf das Ätzverhalten auf relevanten Substratoberflächen wurden systematisch untersucht. Die komplexe Natur von mehrfrequenzangeregten HF-Randschichten wurde sowohl experimentell über eine Anwendung von massenaufgelöster Ionenenergieanalyse als auch rechnerisch über Simulationen von Ionenenergieverteilungsfunktionen mit Hilfe eines hybriden Plasmarandschichtmodells analysiert. Gaszusammensetzungen verschiedener Entladungen und Ätzprozesse wurden mit Hilfe von Standard-Massenspektrometrie, Schwellwert-Massenspektrometrie, Quantenkaskaden-Laserabsorptionsspektroskopie, HF-Sondenmessungen, Gravimetrie und Ellipsometrie charakterisiert. Eine neuartige Modellvorstellung zum Siliziumätzen in HBr/NF3-Entladungsgemischen liefert eine plausible Erklärung für die Limitierung der Ätzrate zum Erreichen eines hoch anisotropen Ätzverhaltens.

L'objectif de cette thèse est l'étude de la formation de nanoparticules carbonées dans un plasma basse pression. Les poussières sont créées par pulvérisation d'une couche de polymère déposée sur l'électrode d'une décharge radio fréquence à couplage capacitif. La présence des poudres perturbe et modifie les propriétés du plasma. La croissance des poudres peut notamment déclencher des instabilités basse fréquence qui évoluent avec la taille et la densité des poudres. Au centre du plasma, une région sans poudre, appelée void, est souvent observée. Cette région se caractérise en particulier par une forte luminosité. Différents diagnostics (mesures électriques, imagerie vidéo rapide, Fluorescence Induite par Laser) sont utilisées afin d'analyser ces différents comportements résultant des interactions entre le plasma et les poussières. L'analyse approfondie des instabilités a permis de mettre en évidence plusieurs régimes et d'extraire leurs principales caractéristiques comme leur durée et l'évolution de leurs fréquences. Ces instabilités se traduisent par la formation de petites "boules" de plasma qui se déplacent et interagissent au sein de celui-ci. Des phénomènes particulièrement surprenants de fusion et de division de ces boules ont été mis en évidence. Concernant le void, nos travaux ont confirmé la forte excitation présente dans cette zone. Dans la dernière partie de la thèse, la dissociation de l'aluminium triisopropoxide(ATI) est étudiée dans un plasma à l'aide de la Spectroscopie infrarouge à Transformée de Fourier. Ce diagnostic nous a permis de mettre en évidence l'évolution de la densité d'ATI en fonction des paramètres de la décharge. Nous avons également quantifié les différents composants hydrocarbonés formés par polymérisation. / The objective of this thesis is to study the formation of carbonaceous nanoparticles in a low pressure plasma. Dust particles are created by sputtering a polymer layer deposited on the bottom electrode of a capacitively coupled radio-frequency discharge. The presence of dust particles disturbs and changes the plasma properties. The growth of dust particles can trigger low frequency instabilities that evolve with the dust particle size and density. In the center of the discharge, the void, a dust-free region, is observed. It is characterized by an enhanced luminosity. Different diagnostics (electrical measurements, high speed imaging, Laser Induced Fluorescence) are used in order to understand these different behaviors resulting from plasma-dust particle interactions. Dust particle growth instabilities are investigated showing the existence of different instability regimes. Their main characteristics are extracted such as their duration and their evolution frequency. These instabilities are characterized by the formation of small plasma spheroids moving and interacting in the discharge. Several interesting phenomena are evidenced such as the merging and splitting of these plasma spheroids. Concerning the void, our investigations confirmed the high excitation occurring in this region. In the last part of the thesis, the dissociation of aluminium triisopropoxide (ATI) is studied in a plasma using Fourier Transform InfraRed spectroscopy. Thanks to this diagnostic, the evolution of ATI density has been studied as a function of the discharge parameters. We have also quantified the different hydrocarbon compounds formed by polymerization.