Ce travail porte sur l'étude expérimentale et numérique de la fissuration et du cloquage induits par l'hydrogène dans des polycristaux de fer déformés plastiquement. Des essais mécaniques de traction et de cisaillement jusqu’à de grandes déformations plastiques ont été effectués sur le fer Armco, suivis de chargement cathodique en hydrogène. Le cloquage et la fissuration induites ont été caractérisés à différentes échelles, à l’aide de la surfométrie et d’analyses MEB-EBSD. Les résultats montrent la réduction du cloquage avec la déformation plastique et l’influence du mode de chargement mécanique avant chargement en hydrogène sur les caractéristiques des cloques et de la fissuration. Les fissures induites par l’hydrogène sont majoritairement transgranulaires et correspondent statistiquement avec les traces de plans de glissement du fer.Des simulations éléments finis de diffusion-piégeage après différents chargements mécaniques on tété effectuées pour mettre en évidence l’effet de la prédéformation sur la distribution d’hydrogène dans le matériau. Une modélisation phénoménologique de la croissance de pores sous pression interne a été proposée pour mettre en évidence de l’effet du mode de sollicitation sur le cloquage, en corrélation avec les tendances expérimentales. / This work deals with the experimental and numerical study of hydrogen-induced cracking and blistering in pre-strained iron polycrystals. Mechanical tensile and shear tests up to large plastic deformations were performed on Armco iron,followed by cathodic hydrogen charging. The induced blistering and cracking were characterized at different scales, using surfometry and MEB-EBSD analyzes. The results show the reduction of blistering with plastic deformation and the influence of the mechanical loading mode before hydrogen loading on the characteristics of the blisters and cracks. The induced hydrogen cracks are mainly transgranular and correspond statistically with the traces of slip planes or iron. Finite element simulations of hydrogen transport after different mechanical loading were carried out to evidence the effect of pre-straining on the hydrogen distribution in the material. A phenomenological modeling of the pore growth under internal pressure has been proposed to show the effect of the loading mode on the blistering, in correlation with the experimental tendencies.

Outre leur fonction principale de correction visuelle, les verres ophtalmiques offrent des valeurs ajoutées supplémentaires, tels que des propriétés anti-rayures et antireflets, afin d'optimiser le confort visuel des porteurs. Ces caractéristiques sont apportées par des revêtements déposés sur le substrat polymère constitutif du verre ophtalmique. Plus précisément, un vernis anti-rayures de quelques microns d'épaisseur est déposé par voie humide, suivi par l'évaporation d'un empilement antireflet à l'échelle nanométrique. Le défi consiste à assurer la qualité de l'interface entre ces couches. Compte-tenu de leur faible dimension, l'évaluation de l'adhérence au sein de l’empilement ophtalmique est principalement effectuée qualitativement à ce jour. L’objectif de ces travaux de recherche est de fournir une estimation quantitative de l'adhérence à l'interface la plus sensible de la structure, située entre la couche de SiO2 de l’antireflet et le vernis. Parmi les 300 essais d'adhérence décrits dans la littérature, l’essai d'adhérence par compression a été choisi car il permet de reproduire des défauts observés dans les conditions d’utilisation réelles du verre ophtalmique. Par ailleurs, cet essai d’adhérence offre l'avantage de permettre une application mécanique uniaxiale et sans contact dans la zone d'observation. L'adhérence entre la couche de SiO2 et le vernis a été estimée quantitativement en étudiant les morphologies de cloques générées expérimentalement. Afin d'étudier les dimensions des cloques rectilignes, le développement de l’essai d’adhérence par compression in situ sous profilomètre optique, a été réalisé. Une attention particulière a été portée aux conditions d’essai lors de la mise en compression de l’éprouvette. La conception de la platine de compression et des dimensions d'échantillons ont été revues pour favoriser l'homogénéité de la déformation du substrat. L'adhérence des échantillons issus de différents procédés d’évaporation a été déterminée. L'influence des paramètres du procédé ainsi que l'impact du vieillissement sur l'adhérence ont été évalués. Afin de mieux décrire le scénario expérimental et de mieux comprendre les mécanismes d'adhérence entre la couche mince de SiO2 et le vernis, un modèle numérique a été développé. Les propriétés mécaniques des matériaux constituant le système étudié ont été caractérisées par nanoindentation et couplées à des modèles de nanoindentation prenant en compte l'influence du substrat sur la couche mince de SiO2 de faible épaisseur. Le délaminage interfacial par flambement de la couche de SiO2 a été simulé en utilisant la technique des surfaces cohésives. Les paramètres interfaciaux permettant de reproduire les résultats expérimentaux sont présentés. Des analyses de sensibilité ont été réalisées pour évaluer les facteurs principaux permettant une description correcte du scénario de flambage. / Besides its main function of providing visual correction, ophthalmic lenses offer additional benefits, such as anti-scratch and anti-reflective properties, in order to optimize visual comfort. These features are brought by coatings deposited on top of the plastic polymeric substrate constituting the lens. More specifically, an anti-scratch hardcoat of a few microns thick is deposited by wet chemical methods, followed by the evaporation of an anti-reflective stack within the nanometric scale. The challenge is to ensure interface quality between layers. Considering their small dimensions, assessment of mechanical adhesion within the ophthalmic stack is mostly performed qualitatively to this day. The aim of this research is to provide a quantitative estimate of the mechanical adhesion at the most sensitive interface of the structure, located between the SiO2 layer of the anti-reflective stack and the hardcoat. Among the 300 adhesion tests described in the literature, adhesion test by compression has been chosen because of its ability to replicate defects observed in real life. Moreover compression tests offer the advantage of allowing uniaxial and contactless mechanical application within the observation area. Mechanical adhesion at this interface has been estimated quantitatively by studying buckle morphologies generated by compression tests. In order to study dimensions of straight-sided buckles, development of in situ compression test under an optical profilometer was carried out. Special attention was given to experimental conditions during application of compressive stress on test specimen. Both designs of samples and compression testing stage were revised to promote substrate’s strain homogeneity. Mechanical adhesion of samples which underwent different deposition processes was assessed. Influence of process parameters as well as impact of ageing on mechanical adhesion was evaluated. In order to better describe the experimental scenario and gain a greater understanding of mechanisms of adhesion between the SiO2 layer and the hardcoat, a numerical model was developed. Mechanical properties of materials composing the interface were characterized by nanoindentation and coupled with nanoindentation models taking into account influence of substrate for thin SiO2 layer. Interfacial delamination through buckling of the SiO2 layer was simulated using cohesive surface technique. Interfacial parameters allowing close compliance with experimental results are presented. Sensitivity analyses were performed to evaluate leading factors allowing proper description of buckling scenario.

Les revêtements de couches minces soumis à de fortes contraintes de compression peuvent subir un phénomène de flambage et de délaminage simultané appelé « cloquage ». Le mécanisme de formation et de propagation des cloques en forme de rides droites et des cloques circulaires a largement été étudié dans la littérature en considérant un comportement élastique linéaire pour le film. Cependant, l’effet de la plasticité sur la propagation et l’équilibre de telles cloques, bien que constaté expérimentalement, n’avait pas encore été vraiment étudié à ce jour.Dans ce travail nous nous intéressons tout d’abord à l’observation et à la caractérisation des structures de flambement observées sur des film d’or déposés sur des substrats en silicium. Des effets de la plasticité sur la morphologie ou la charge critique de flambage des structures cloquées sont mis en évidence de manière quantitative grâce à des techniques d'observation morphologique comme l'AFM, ainsi que des tests mécaniques par nano-indentation et des mesures de contrainte.Un modèle mécanique est développé, permettant de modéliser le film comme une plaque non-linéaire géométrique au comportement élasto-plastique en contact unilatéral sur un support rigide représentant le substrat. De plus, un modèle de zone cohésive est introduit entre la plaque et le support de manière à prendre en compte le délaminage du film, avec un travail de séparation dépendant de la mixité modale du chargement.Ce modèle nous a permis de mettre en évidence l’effet de la plasticité sur les profils d’équilibres résultant du cloquage élasto-plastique, pour des morphologies de cloques en ride droite et de cloque circulaire. L'effet sur le décalage de la charge critique de flambage a également été étudié. Enfin, l'influence de la déformation plastique sur le mécanisme de propagation de la rupture interfacial lui même a été étudiée. En particulier, un effet de stabilisation de la forme de cloque circulaire, qui avait été observé expérimentalement dans diverses études, a pu être démontré par le calcul. / Thin film coatings submitted to high compressive stresses may experience a simultaneous buckling and delamination phenomenon called "blistering". The mechanism of formation and propagation of blisters in the form of straight wrinkles and circular blisters has been extensively studied in the literature considering a linear elastic behavior for the film. However, the effect of plasticity on the propagation and mechanical equilibrium of such blisters, although experimentally observed, had not been systematically studied to date.In this work, we are interested in the observation and characterization of buckling structures observed on gold films deposited on silicon substrates. The effects of plasticity on the morphology or critical buckling load of buckled structures are quantitatively demonstrated using small scale surface observation techniques such as AFM, as well as mechanical testing by nanoindentation tests and stress measurement methods.A mechanical model is developed in order to model the film as a geometric nonlinear plate with elastic-plastic behavior in unilateral contact with a rigid support representing the substrate. In addition, a cohesive zone model is introduced between the plate and the support in order to take into account the delamination of the film, with a separation work depending on the mode mix of the interface loading.This model allowed us to highlight the effect of plasticity on the equilibrium profiles resulting from elastic-plastic blistering, for both straight and circular blisters morphologies. The effect on the offset of the critical buckling load has also been studied. Finally, the influence of plastic deformation on the propagation mechanism of the interfacial fracture itself has been studied. In particular, a stabilizing effect of the circular blister form, which has been observed experimentally in various studies, has been demonstrated through calculation.

Ce travail de thèse a pour objet l'étude de l'influence de la plasticité sur le délaminage et le flambage de films minces déposés sur substrats. Il repose sur une approche mixte combinant des simulations atomistiques et des calculs analytiques basés sur la théorie des plaques minces de Föppl-von Kármán (FvK). Les simulations ont permis de caractériser, au cours de la formation d'une ride droite, un mécanisme de glissement localisé dans l'interface en pied de cloque entraînant une augmentation de la déflexion maximale de la ride. Ce mécanisme de glissement est également présent lorsque le délaminage piloté par le flambage du film mince est lui aussi observé. En l'intégrant dans le modèle élastique de FvK, la forme de la ride droite ainsi que le processus de délaminage ont ensuite été caractérisés. Le bon accord trouvé entre les simulations atomistiques et le modèle explique notamment le délaminage des cloques sans introduire de dépendance entre l'énergie d'adhésion et la mixité modale. L'initiation du cloquage à partir d'une marche d'interface créée par des dislocations venant du substrat a également été étudiée. Les simulations révèlent qu'avant flambage, le film se décolle à la fois sur le haut et sur le bas de la marche. Un mécanisme de glissement est là aussi identifié. Une déformation critique de flambage qui tient compte de ces phénomènes a été déterminée en modélisant le film mince sur la marche dans le formalisme de FvK. Les résultats des simulations couplés au modèle élastique expliquent, comme il est par ailleurs observé expérimentalement, pourquoi les cloques se forment préférentiellement au-dessus de défauts tels que des marches.

Le cloquage des films minces est un enjeu scientifique et industriel de premier plan, dans la mesure où il correspond au premier stade du délaminage a grande échelle du film, aboutissant généralement à la perte des propriétés fonctionnelles initialement conférées au matériau revêtu.L'influence de la souplesse du substrat sur ce phénomène est peu comprise à ce jour, alors que les systèmes industriels composés de films rigides sur substrats souples se multiplient. Cette étude se focalisera ainsi principalement sur l’influence de l’élasticité du substrat sur la genèse, propagation et coalescence des structures de cloquage, . L’approche expérimentale sera de générer des structures de cloquage élémentaires, de type ride droite, bulle ou « cordon de téléphone », et d’en contrôler la propagation, de manière à les faire interagir, se croiser, voire coalescer. La caractérisation morphologique de ces structures de cloquage se fera par microscopie à force atomique. Ces résultats expérimentaux seront confrontés à des simulations numériques par éléments finis réalisées en parallèle, permettant de tenir compte du couplage entre flambage du revêtement et délaminage de l’interface film/substrat. Les résultats obtenus permettront de mieux appréhender le phénomène de cloquage des revêtements et films minces. Cette étude répond ainsi principalement à trois questions : quelle est l’influence de l’élasticité du substrat sur la dynamique de propagation des cloques ? Comment se produisent leurs croisements aboutissant à des structures parfois singulières ? Cette élasticité favorise-t-elle la coalescence des cloques en cours de propagation, même si celles-ci ne se rencontreraient pas d’un point de vue purement balistique ?Enfin, l’intérêt technologique s’inscrit dans une démarche environnementale qui consiste à identifier les paramètres pertinents permettant d’inhiber le processus de cloquage, de le limiter, voire de le contrôler pour améliorer la durabilité des systèmes industriels. / Thin films buckling is a scientific and industrial challenge of primary importance, since it correspond to the first stage of the buckling of the film at a large scale, leading to the loss of the mechanical property initially conferred to the coated material.The influence of the substrate elasticity on this phenomenon is not well understood today, whereas the proportion of industrial systems made of rigid films on soft substrates increase. This study focus principally on the influence of the substrate elasticity on the genesis, propagation and coalescence of the buckled structures. The experimental approach consist in the controlled generation of elementary buckling structures, such as straight-sided buckles, blisters or “telephone cords” buckles, to make them interact and even meet and merge each other. The morphological characterization of such buckling structures will be performed by the atomic force microscopy technique. These experimental results will be then compared to finite elements simulations performed together, allowing to take into account the coupling between the buckling of the film and the film/substrate interface delamination. The obtained results will allow a better understanding of the coating and thin film buckling phenomenon. Thus, this study answer in particular to three questions : how the substrate elasticity impact the propagation dynamic of the buckles ? How their crossing occur, leading sometimes to complex structures ? Is this elasticity helps the coalescence of the buckles, even if they does not match each other in a “ballistic” way ?Finally, the technological goal is part of an environmental approach that consist in identifying the parameters that can suppress, limit or control the buckling phenomenon for specific applications.

Ce travail de thèse a pour objet l'étude de l'influence de la plasticité sur le délaminage et le flambage de films minces déposés sur substrats. Il repose sur une approche mixte combinant des simulations atomistiques et des calculs analytiques basés sur la théorie des plaques minces de Föppl-von Kármán (FvK). Les simulations ont permis de caractériser, au cours de la formation d'une ride droite, un mécanisme de glissement localisé dans l'interface en pied de cloque entraînant une augmentation de la déflexionmaximale de la ride. Ce mécanisme de glissement est également présent lorsque le délaminage piloté par le flambage du film mince est lui aussi observé. En l'intégrant dans le modèle élastique de FvK, la forme de la ride droite ainsi que le processus de délaminage ont ensuite été caractérisés. Le bon accord trouvé entre les simulations atomistiques et le modèle explique notamment le délaminage des cloques sans introduire de dépendance entre l'énergie d'adhésion et la mixité modale. L'initiation du cloquage à partir d'une marche d'interface créée par des dislocations venant du substrat a également été étudiée.Les simulations révèlent qu'avant flambage, le film se décolle à la fois sur le haut et sur le bas de la marche. Un mécanisme de glissement est là aussi identifié. Une déformation critique de flambage qui tient compte de ces phénomènes a été déterminée en modélisant le film mince sur la marche dans le formalisme de FvK. Les résultats des simulations couplés au modèle élastique expliquent, comme il est par ailleurs observé expérimentalement, pourquoi les cloques se forment préférentiellement au-dessus dedéfauts tels que des marches. / The purpose of this thesis is to study the influence of plasticity on the delamination and buckling of thin films deposited on substrates. Combining atomistic simulations and analytic calculations performed in the framework of continuum mechanics, the microscopic processes consisting in the sliding of the atoms located at the base of the blister has been characterized during the formation of a straight-sided blister. This sliding effect has been found to increase the maximum deflection of the buckling structure. It also modifies the delamination process of the interface. Taking into account this sliding into the Föppl-von Kármán theory of thin plates (FvK), the shape of the straight-sided blister and the delamination process have been then characterized. The agreement found between the atomistic simulations and the model explains how the buckling-driven delaminationproceeds without introducing any dependence between the adhesion energy and the mode of mixity. The initiation of the buckling from a dislocation-induced interface step has been also investigated. The simulations show that, before buckling, the film delaminates on both sides of the step and a sliding mechanism is also observed. A critical buckling strain accounting for thesephenomena has been analytically determined in the FvK framework. The simulation results and the elastic model explain, as it has also been experimentally observed, why blistering preferentially occurs above step-like defects.

Cette étude a consisté à caractériser l'influence de la plasticité sur les formes de cloques observées à la surface des films minces déposés sur substrat à l'aide de simulations par éléments finis. Dans une première partie, nous nous sommes intéressés à l'influence que peut avoir la plasticité du film sur les morphologies observées expérimentalement sur la surface de films d'or. Les simulations ont ainsi permis de caractériser la déstabilisation d'une cloque circulaire sous l'effet d'une surpression exercée sur la surface extérieure du film, menant à la formation de cloques en forme de «donut» et «croissant». Pour ce faire, un modèle 3D incluant une loi élasto-plastique a d'abord été considéré pour décrire le cloquage d'un film ductile. Un analogue à 2D moins coûteux en ressources numériques a ensuite été utilisé en imposant une pliure plastique sur la circonférence de la cloque. Les différentes morphologies de cloques en fonction de la surpression extérieure et de la contrainte interne ont ainsi été déterminées. Un bon accord a été obtenu entre les simulations numériques et les observations expérimentales confirmant le rôle de la surpression et de la plasticité dans cette déstabilisation. Dans la seconde partie, l'effet sur la propagation des rides des marches d'interface résultant de la déformation plastique du substrat a été étudié. A partir de simulations par éléments finis intégrant un modèle de zones cohésives prenant en compte la mixité modale, l'influence de la hauteur des marches et de leur orientation par rapport à l'axe de compression, orientation liée à la cristallographie, a été caractérisé. / This study consisted to characterize the influence of plasticity on the shapes of blisters observed on the surface of thin films deposited on substrates using finite element simulations. In the first part, we looked at the possible influence of the plasticity of the film on the morphologies observed experimentally on the surface of gold films. The simulations thus enabled to characterize the destabilization of a circular blister under the effect of an overpressure exerted on the outer surface of the film, leading to the formation of croissant and donut like blisters. To do this, a 3D model including an elasto-plastic law was first considered to describe the buckling of the ductile film. A similar 2D model which is less expensive in numerical computing resources was then used by imposing a plastic folding on the circumference of the blister. The different morphologies of blisters have been then determined as a function of the external overpressure and internal stress. A good agreement was obtained between numerical simulations and experimental observations confirming the role of the overpressure and plasticity in this destabilization. In the second part, the effect on the spread of straight blisters of interface steps resulting from the plastic deformation of the substrate was investigated. From finite element simulations incorporating a cohesive zone model taking into account a modal mixity, the influence of the step heights and their orientations with respect to the compression axis, an orientation related to crystallography, was characterized.