Cette thèse porte sur l'étude de la dynamique et de la morphologie de bulles non confinées dans des colonnes à bulles et de bulles confinées dans des microcanaux, ainsi que sur l'étude du transfert de matière entre une bulle sphérique confinée dans un microcanal et le liquide environnant. <p><p>Un dispositif expérimental d'imagerie et une méthode de posttraitement des images brutes ont été développés afin d'analyser la dynamique et la morphologie de bulles non confinées ayant une trajectoire non rectiligne de leur centre de masse en évitant les effets de perspectives et en déterminant un seuil pour la binarisation des images brutes sur base d'un critère bien défini. Ce dispositif expérimental et cette méthode de posttraitement des images brutes ont permis de générer des données relatives à la dynamique et la morphologie de bulles ellipsoïdales isolées et non confinées, pour des nombres d'Eötvös (Eo) et de Morton (Mo) de ces bulles tels que 0.8 < Eo < 8 et 10 <SUP>-11</SUP> < Mo < 10 <SUP>-7</SUP>. L'analyse de ces données a permis de cartographier la nature de la trajectoire d'une bulle et la présence d'une éventuelle oscillation de son interface en fonction de ses nombres d'Eötvös et de Morton. Les bulles ayant une trajectoire hélicoïdale sans oscillation de leur interface ont été sélectionnées afin de proposer des corrélations pour calculer l'amplitude et la fréquence de leur trajectoire en fonction de leurs nombres d'Eötvös et de Morton. Concernant les bulles ayant une trajectoire en zigzag ou hélicoïdale sans oscillation de leur interface, l'analyse des données a permis de montrer l'alignement entre le vecteur vitesse de leur centre de masse et leur petit axe. Les rayons de courbure de l'avant et l'arrière de l'interface de ces bulles ont été évalués. Pour les bulles ayant une trajectoire en zigzag, une corrélation a été établie pour calculer le rapport des rayons de courbure à l'avant et à l'arrière de leur interface en fonction de leurs nombres d'Eötvös et de Morton. Une pulsation dans la composante verticale du mouvement du centre de masse d'une bulle a été observée dans le cas d'une trajectoire en zigzag de la bulle et ce à une fréquence égale au double de celle de sa trajectoire. Une telle pulsation n'a pas pu être identifiée dans le cas d'une trajectoire hélicoïdale d'une bulle. <p><p>Concernant l'analyse de la dynamique de bulles sphériques confinées dans des microcanaux de sections carrée et circulaire, ainsi que du transfert de matière entre ces bulles et le liquide environnant, une méthode numérique a été développée dans laquelle deux conditons aux limites sont considérées sur l'interface liquide-gaz: une condition de contrainte tangentielle nulle et une condition de non glissement. Les résultats obtenus avec cette méthode ont permis de caractériser les champs de vitesse et de concentration autour des bulles considérées, et de montrer leurs interactions. Grâce à ces résultats, des corrélations ont été établies, dans ces microcanaux et pour ces deux conditions aux limites, pour calculer la vitesse des bulles et pour caractériser le transfert de matière entre ces bulles et le liquide en fonction des paramètres définissant le système. Sur base de ces corrélations et de bilans de matière et de quantité de mouvement, un modèle pour la dissolution de bulles le long de microcanaux de sections carrée et circulaire a été proposé, pour le régime bubbly flow, et comparé avec des données expérimentales disponibles dans la littérature. Ce modèle permet de prédire, pour une bulle se mouvant le long d'un microcanal de section carrée ou circulaire, les évolutions des pressions dans le liquide et le gaz, de son diamètre, de sa vitesse, de la concentration du gaz dissous dans le liquide, de la distance de séparation entre cette bulle et la bulle qui la suit et du coefficient de transfert de matière entre cette bulle et le liquide environnant.<p><p> / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Abstract:<p><p>Sodium bicarbonate is one of the major chemical compound used worldwide. We have studied the mechanisms presiding the crystallization of this product in order to identify the kinetic parameters.<p>To be assured of the relevancy of our experimental results, we developed new and accurate measurement techniques to follow the supersaturation and to characterize the crystal morphologies of NaHCO3 like density measurement and images analysis.<p>The systematic study of the mechanisms and the kinetic parameters of the crystallization of NaHCO3 has been conducted by the use of three different types of crystallizers conceived and built at the Department of Industrial Chemistry of ULB :a fluidized bed crystallizer, a classic MSMPR crystallizer and a bubble column. By this choice, we were able to thoroughly investigate the intrinsic phenomena occurring in the crystallization of NaHCO3 from the ideal condition to the conditions close to the industry. <p>A NaHCO3 solution is typically a three components equilibrium, NaHCO3, Na2CO3 and CO2, depending on temperature. Our developed method of density measurement allows to measure continuously the supersaturation, during the crystallization. This method permits to neglect complex side effects due to Na2CO3 or dissolved mineral impurities. Density measurements are quick, sensitive and reliable.<p>We have shown that the growth of sodium bicarbonate is widely controlled by a reaction step at 45°C (< 200 µm). A diffusion step controlled growth occurs however for large crystals (>300-425µm) which consume much less material than the small ones. We have shown that the secondary nucleation of NaHCO3 is principally dominated by the surface nucleation. <p>The shape of the crystals obtained experimentally is in agreement with the theory, and strongly related to the size of the crystals and to the presence of impurities.<p><p>Based on experience of NaHCO3 crystallization without introduction of impurity, we have demonstrated that Ca2+ and Mg2+ suppress crystallization kinetics.<p>In the end, we have taken a brief look at the precipitation of NaHCO3 by gaz-liquid reaction in a bubble column. <p><p>By a comparative and a fundamental approach, our experimental studies lead us to improve our understanding and the operational parameters of the NaHCO3 industrial refining process.<p><p>Key words: Industrial crystallization, Sodium bicarbonate, Density measurement, Fluidized bed, MSMPR, Bubble column, Crystal growth, Nucleation<p><p>Résumé: <p><p>Le bicarbonate de sodium (NaHCO3) est un produit chimique important sur le marché mondial. Nous avons étudier les mécanismes de la cristallisation de ce produit afin d'en déterminer les paramètres cinétiques. <p>Afin de garantir l'analyse la plus objective de ces phénomènes, nous avons développé des techniques de mesures originales pour la connaissance de la sursaturation et pour la caractérisation des cristaux de NaHCO3 par densimétrie et par analyse d’images. <p>L'étude systématique des cinétiques et des mécanismes de cristallisation du NaHCO3 a été réalisée au moyen de trois cristallisoirs de conception différente, développés et construits au laboratoire du Service de Chimie Industrielle de l'ULB: un cristallisoir à lit fluidisé, un cristallisoir à cuve agitée MSMPR et une colonne à bulles. Ce choix nous a permis d'approfondir notre connaissance des phénomènes intrinsèques de la cristallisation du NaHCO3 dans des conditions idéales et des conditions proches des procédés industriels. <p>Une solution de NaHCO3 est un système à l’équilibre à trois composantes, NaHCO3, Na2CO3 et CO2 fonction de la température. La mise au point de la méthode densimétrique a permis la mesure de la sursaturation en NaHCO3 en continu. Cette méthode permet de s’affranchir des complications introduites par la présence de Na2CO3 et des impuretés inorganiques en solution. Les mesures de masse volumique sont rapides, précises et sensibles.<p>Nous avons démontré que la croissance du bicarbonate de sodium est largement dominé par l'étape de réaction à 45°C (< 200 µm). L'étape de diffusion intervient cependant dans la croissance de grands cristaux (>300-425µm) qui ne sont toutefois pas les plus grands consommateurs de matière. Nous avons mis en évidence que le mécanisme de la germination secondaire du NaHCO3 est principalement une germination secondaire vraie.<p>La forme des cristaux obtenus est parfaitement en accord avec la théorie et dépend étroitement de la taille des cristaux mais également de la présence d'impuretés.<p><p>En se basant sur les expériences de cristallisation du NaHCO3 sans introduction d’impuretés, nous avons démontré les effets de ralentissement des cinétiques de cristallisation d'ions tels que Ca2+ et Mg2+ .<p>Nous avons enfin brièvement abordé la précipitation du NaHCO3 par réaction gaz-liquide dans une colonne à bulles. <p><p>Cette approche expérimentale, comparative et fondamentale a permis d'affiner notre compréhension et d’optimiser un procédé industriel de raffinage du bicarbonate de sodium.<p><p>Mots clés: Cristallisation industrielle, Bicarbonate de sodium, Densimétrie, Lit fluidisé, MSMPR, Colonne à bulles, Croissance des cristaux, Germination <p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished