Cette thèse concerne l'étude théorique des mécanismes de couplage acousto-optique dans les matériaux nanostructurés : les cristaux à bandes interdites simultanées photoniques et phononiques, dénommés aussi cristaux phoXoniques. Le but de ce travail est d'explorer le potentiel de ces structures : réduire la consommation énergétique et la taille des composants, en exploitant les phénomènes de confinement et d'ondes lentes. Pour cette étude, des modèles numériques par éléments finis sont développés, ils visent à établir les conditions pour une efficacité accrue et à déterminer les paramètres des réseaux propres à favoriser de larges bandes interdites. La recherche des modes propres confinés optiques et acoustiques propices à l'interaction acousto-optique est ensuite entreprise. Des modèles numériques sont créés pour déterminer le couplage acousto-optique en tenant compte des mécanismes de couplage tels que l'effet photoélastique, optomécanique ou électrooptique.Plusieurs configurations d'interactions sont étudiées afin de déterminer l'impact de l'anisotropie des matériaux, des éléments de symétrie des modes de cavité, de la nature des réseaux et des matériaux qui les constituent tels que le silicium et le niobate de lithium.Enfin, un travail de conception à vocation applicatif est proposé. Il met en avant la possibilité d'exploiter les mécanismes de couplage dans un dispositif de type modulateur confiné dans une cavité acousto-optique.

(M.Eng.)--Université du Québec à Chicoutimi, 2002. / Document électronique également accessible en format PDF. CaQCU

Thèse (M.Sc.T.) -- Université du Québec à Chicoutimi, 2004. / Bibliogr.: f. 119-123. Document électronique également accessible en format PDF. CaQCU

Th.--Sci. phys.--Lille 1, 1977. N°: 388.

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Les cristaux moléculaires présentent des applications importantes dans l'électronique/l'optoélectronique, les systèmes 'host-guest', ou encore pour des systèmes mécaniques photo-actifs.Les propriétés mentionnées ci-dessus sont sensiblement affectées par le polymorphisme, qui influence le comportement de chaque composé présent dans une forme cristalline définie. Ce phénomène est rendu difficile à étudier de par la présence d'interactions de dispersion et/ou liaisons hydrogène.Avec l'objectif de décrire précisément ces interactions, et pour prédire des propriétés électroniques, une approche de mécanique quantique (QM) a été adoptée, utilisant la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT).Les avancements les plus importants dans l'étude des cristaux examinées, sont: i) une prédiction correcte de la stabilité relative entre olymorphes, similaire aux résultats prévus par des méthodes plus coûteuses, peut être obtenue par l'utilisation d'une ombinaison entre la DFT et des corrections semi-empiriques moins coûteuses; ii) Le benchmark réalisé ici peut être utile dans le cadre de la création de nouveaux corrections pour la dispersion en DFT; iii) la rédiction de la structure de quatre formes cristallines d'un composé 'host-guest' précédemment synthétisé a été réalisée, notamment grâce aux calculs des déplacements chimiques (RMN) ayant permis de compléter et corriger l'interprétation RMN des résultats expérimentaux; iv) un protocole calculatoire pour l'étude des procédés photophysiques et photochimiques d'un cristal moléculaire thermochromique a été mis en place, basé sur la caractérisation des clusters de molécules extraits du cristal 'bulk' par la mécanique quantique. / Molecular crystals find relevant applications in electronics/optoelectronics, host-guest systems, or photo-activated mechanical systems. The properties mentioned above are severely affected by polymorphism, which influences the behaviour of each compound in a definite crystalline form. This is complicated by the dispersion and/or hydrogen bond interactions, which govern the molecular displacement within the solid. In order to describe accurately these interactions, and to predict advanced electronic properties, a quantum (QM) computational approach has been adopted, at the Density Functional Theory (DFT) level. The more notable advancements in the characterization of the studied crystals are: i) the demonstration that a wise combination of DFT and costless semiempirical corrections for dispersion leads to predict accurately the relative stability between polymorphs, almost at the same level of higher and costly methods; ii) The benchmarking carried out against these last can be exploited to design new dispersion-correction schemes for DFT iii) the structural prediction of four crystal forms of a solid host-guest compound previously synthetized, for that we addressed and clarified some lacks on the experimental NMR interpretation, through calculated NMR chemical shifts; iv) the optimization of a computational protocol for the study of the photophysical-photochemical processes of a thermochromic molecular crystal – based on the QM characterization of clusters of molecules extracted from the bulk crystal.

Poursuivant l'essor des méta-matériaux micro-ondes et photoniques, les cristaux phononiques, organisations périodiques de matériaux acoustiquement différents présentant notamment des bandes d'arrêt, c'est-à-dire de plages de fréquences pour lesquelles aucun mode ne se propage dans la structure, laissent entrevoir des applications acoustiques hors de portée des technologies existantes. Dans cette thèse, nous visons des réalisations aux fréquences RF afin de viser des applications complémentaires des résonateurs ou des filtres acoustiques largement employés dans le domaine des transmissions sans fil. Nous avons tout d'abord développé un procédé de fabrication simple permettant de réaliser des cristaux phononiques à deux dimensions à l'échelle micrométrique sur membrane piézoélectrique, afin de rendre ces systèmes compatibles avec les composants à ondes de Lamb développés au CEA-LETI pour des applications de filtrage de canal dans des architectures de transmission sans fil faible consommation. Ce procédé a été utilisé pour réaliser des cristaux phononiques, ainsi que des résonateurs à ondes de Lamb, ou à ondes de volume et des structures plus complexes comme par exemple des filtres passe-bande. Une étude paramétrique des composants à ondes de Lamb nous a permis d'affiner notre maîtrise de ces dispositifs, ce qui nous a été utile pour la mise au point des lignes à retard permettant de caractériser les propriétés de transmission acoustique des cristaux phononiques. Du point de vue théorique, un modèle de simulation par éléments finis a été mis en place, dans un premier temps pour dimensionner les structures réalisées et prendre en compte les modifications apportées par la réalisation technologique. Nous avons ensuite réalisé des cristaux phononiques que nous avons caractérisés électriquement et optiquement, en collaboration avec l'Institut FEMTO-ST. Les mesures confirment la présence de bandes d'arrêt, aux fréquences attendues, mais d'une largeur a priori bien supérieure à celle prévue par la simulation. Une étude détaillée des diagrammes de bandes attribue ce phénomène à la présence de bandes sourdes dans le cristal ne pouvant être excitées par les transducteurs utilisés. Cet aspect est d'une importance critique dans le dimensionnement de cristaux phononiques en vue d'une utilisation dans des applications pratiques. / In the straight line of photonic and microwave meta-materials, phononic crystals are foreseen to enable novel acoustic applications that existing technologies cannot reach. These phononic crystals are periodic organisation of acoustically different materials exhibiting, for example, qtop bands, which means frequency ranges in which no wave can propagate in the structure. In this thesis we target RF frequencies in order to investigate applications complementary to the conventional resonators or filters widely used in mobile telecommunication systems. We developed a simple process flow to realise micrometric two-dimensional phononic crystals on a piezoelectric membrane. These structures are fabricated along with Lamb wave devices studied in CEA-LETI for channel filtering in low consumption wireless transmission architectures, and with bulk wave resonators or more complex structures like band-pass filters. A parametric study of Lamb wave resonators sharpens our knowledge on these devices, which allow us to design and fabricate delay lines to characterise acoustic transmission properties of phononic crystals. From a theoretical point of view we set up a simulation model using finite element method. This model was used to design the phononic crystal we realised, and to take into account the effects of the modifications brought by the technological realisation. We then fabricated phononic crystals, and electrically and optically characterised them, in collaboration with FEMTO-ST institute. Measurements confirmed the presence of band gaps at the targeted frequency, but over a wider frequency range than predicted by calculation. A detailed study of band diagrams is attributing this phenomenon to the presence of deaf bands, which cannot be excited by interdigitated fingers. This shows that the determination of these deaf bands is of critical importance in designing phononic crystals for practical applications.

Il est généralement admis que la qualité des données de diffraction de rayons X peut être améliorée par la fusion des ensembles de données à partir de plusieurs cristaux. Toutefois, cet effet n'est valable que si les ensembles de données utilisés sont des cristaux qui sont structurellement identiques. Donc les cristaux macromoléculaire congeles on tres raremente une identité strcuturele comune. Donc, pour obtenir un gain réel a partir da une paquete de multi-cristoux. Il est necessaire de faire une selection approprieé des cristaux. Les études statistiques ont été effectuées pour trouver une méthode appropriée pour la description sur le non-isomorphisme. L'application d'analyse par grappes hiérarchiques, sur la base de la matrice du coefficient de corrélation entre les intensités d'échelle est proposée pour l'identification d'ensembles de données isomorphes. Multi-monocristallines de données de longueur d'onde de dispersion anomale ensembles de quatre molécules de protéines différentes ont été sondés pour tester l'applicabilité de cette méthode. L'utilisation de l'"hierarchical cluster analysis" a permi d'ameliorer de facon significative les indicatours crystallohraphique des donnée et de resoudre la structure. / It is generally assumed that the quality of X-ray diffraction data can be improved by merging data sets from several crystals. However this effect is only valid if the data sets used are from crystals that are structurally identical. It is found that frozen macromolecular crystals very often have relatively low structure identity (and are therefore not isomorphous) thus to obtain a real gain from multi-crystal data sets one needs to make a appropriate selection of structurally similar crystals. Statistical studies has been performed to find a suitable method for the description on non-isomorphism. The application of hierarchical cluster analysis, based on the matrix of the correlation coefficient between scaled intensities is proposed for the identification of isomorphic data sets. Multi-crystal single wavelength anomalous dispersion data sets from four different protein molecules have been probed to test for the applicability of this method. The use of hierarchical cluster analysis has permitted the selection of batches of data sets, which when merged together significantly improved the crystallographic indicators of the merged data and allowed the solution of the structure.

Crystallography is from far the most contributing technique for the structure analysis of macromolecules at atomic resolution. In this thesis, instrumentation development issues to improve and accelerate experimental procedures for X-ray diffraction experiments are tackled. Indeed the preparation steps of protein crystals for X-ray diffraction data collection are the main causes of forming a bottleneck towards automated pipelines from protein crystallization to structure resolution. Firstly, an emerging method in today macromolecular crystallography is the room temperature in situ X-ray diffraction of protein crystal samples in their crystallization drops, with proven benefits in crystal screening and also structure resolution. However, it requires a great number of crystals to be centered and diffracted in a row. Thus a fully automated system providing a solution to this requirement is presented and assessed in this manuscript as one of the results of this PhD studies. Secondly, in this manuscript, studies and developments on automating harvesting, cryo-protecting and flash-cooling steps of protein crystals preparation for X-ray diffraction are reported, as well as assessment experiments and results. With a new robotic approach, crystals are manipulated with a micro-gripper on a 6-axis robotic arm to prepare and to analyze crystals with 360° rotation possibility for cryo-temperature single wavelength X-ray diffraction. Lysozyme and NikA Fe-EDTA protein crystals has been prepared and diffracted with this new method. Structural comparisons show no differences between the new methodology and the manual one, while robustness, repeatability and experimental time are significantly improved. At last, different integration scenarios of the presented methodologies, highlights their interest in fully automated macromolecular crystallography pipelines. / La cristallographie est la technique qui contribue le plus à l'analyse des structures des macromolécules biologiques à la résolution atomique. Dans ce manuscrit de thèse nous abordons des développements instrumentaux pour l'amélioration et l'accélération des étapes expérimentales dans la procédure de mesure de la diffraction aux rayons X. En effet, les étapes de préparation des cristaux de protéine à la diffraction aux rayons X constituent la cause principale du goulot d'étranglement dans les plateformes à haut débit de la cristallisation des protéines jusqu'à la résolution des structures. Premièrement, la diffraction in situ aux rayons X des cristaux à la température ambiante, dans les plaques de cristallisation, est une méthodologie émergeante dans la cristallographie des protéines avec des capacités bénéfiques dans le criblage des cristaux mais aussi dans la résolution de structures. Cependant, un grand nombre de cristaux devront être centrés puis analysés par la diffraction aux rayons X automatiquement l'un à la suite de l'autre. Ainsi, un système automatisé répondant à cette exigence est présenté et évalué dans ce manuscrit comme étant l'un des résultats des études menées au cours de cette thèse. Deuxièmement, des études et des développements d'automatisation des étapes d'extraction et de micromanipulation, de cryo-protection et de congélation rapide pour la préparation des cristaux à la diffraction aux rayons X sont décrits dans ce manuscrit, ainsi que les résultats des expériences et des évaluations. Avec une approche nouvelle, les cristaux sont manipulés grâce à une micro-pince montée sur un bras robotique 6-axes pour les préparer et les analyser avec la possibilité de rotation de 360° pour la diffraction aux rayons X à longueur d'onde constate et à température cryogénique. Des cristaux des protéines lysozyme et NikA Fe-EDTA ont été préparés et diffractés avec cette nouvelle méthode. La comparaison structurale ne montre pas de différence entre la nouvelle méthode et celle manuelle, cependant la robustesse, la répétabilité et le gain de temps d'expériences sont significativement améliorés. Finalement, différents scénarios d'intégration des méthodologies présentées, met en évidence leurs intérêts dans les plateformes tout automatisés de cristallographie des macromolécules biologiques.

Cette thèse porte sur l’effet Lehmann, un effet hors d’équilibre couplant un gradient de température avec la rotation de la texture de gouttes cholestériques ou nématiques coexistant avec la phase isotrope. Nous avons d’abord caractérisé les couplages thermomécaniques de Leslie, Akopyan et Zel’dovich en mesurant en phase cholestérique la vitesse de rotation des molécules dans deux configurations invariantes par translation avec des orientations différentes.Nous avons ensuite caractérisé la texture des gouttes observées dans l’expérience de Lehmann en nous basant sur des observations optiques et des simulations numériques. Plus important, nous avons montré pour la première fois qu’il est possible d’observer l’effet Lehmann dans des gouttes nématiques achirales, à condition que la texture interne soit torsadée. Nous avons aussi utilisé un montage de photoblanchiment afin de montrer qu’il n’y a pas d’écoulements visibles au voisinage des gouttes. Ceci montre que la rotation observée est due à une rotation locale des molécules – pas à une rotation solide des gouttes.Enfin, nous avons proposé un modèle théorique « à la Leslie » de l’effet Lehmann incluant les termes de couplage thermomécanique d’Akopyan et Zel’dovich. En appliquant ce modèle généralisé aux textures calculées numériquement, nous avons ajusté les vitesses de rotation mesurées expérimentalement et avons trouvé des valeurs pour les constantes de couplage thermomécanique bien plus grandes que celles mesurées en dessous de la transition cholestérique/isotrope. Cela montre que ce modèle est faux et que le paradigme de Leslie doit être définitivement abandonné. / This thesis is focused on the Lehmann effect, an out-of-equilibrium effect which couples a temperature gradient with the rotation of the internal texture of liquid crystal droplets in coexistence with the isotropic phase. First, we characterized the thermomechanical couplings of Leslie, Akopyan and Zel'dovich by measuring the rotation velocity of the molecules in two translationally invariant configurations withdifferent orientations, below the cholesteric/isotropic transition.Then, we characterized the texture of the droplets observed in the Lehmann experiment, both usingoptical observations and numerical simulations. More important, we showed for the first time that it is possible to observe the Lehmann effect in achiral nematic droplets, providing that the internal texture ischiral. We also used a photobleaching experiment to show that there is no visible flow in the vicinity ofthe droplet, which implies that the texture rotation is due to a local rotation of the molecules -- not to asolid rotation of the droplet. Finally, we proposed a theoretical model of the Lehmann effect based on the thermomechanical coupling of Leslie, Akopyan and Zel’dovich. By applying this model to the numerically computed textures, we fitted the measured rotation velocities and found values for the thermomechanical coupling constants much bigger than those measured below the cholesteric/isotropic transition. This shows that this model is incorrect and that the Leslie paradigm must be abandoned.