L’interaction plasma-flamme résulte d’une interaction complexe entre processus physico-chimiques et hydrodynamiques. Toutefois, dans la littérature, l’influence des effets hydrodynamiques est souvent négligée au profit des effets thermiques et chimiques. L’objectif de nos travaux est de mettre en évidence expérimentalement le rôle des effets hydrodynamiques des décharges NRP dans l’interaction plasma-flamme. La PIV est d’abord mise en oeuvre pour caractériser l’écoulement d’air et étudier l’interaction plasma-écoulement inerte. Cette démarche a permis de mettre en évidence les effets hydrodynamiques des décharges NRP, caractérisés par une onde de choc (1-30 μs) et un noyau chaud (30-500 μs). Ensuite, une chambre de combustion à volume constant est utilisée pour réaliser des expériences d’allumage par décharges NRP de mélange méthane-air en régimes laminaire et turbulent. Nous avons effectué simultanément la PLIF OH et la chimiluminescence OH*. Une analyse basée sur la vitesse apparente du front réactif est conduite afin de comprendre le mécanisme d’allumage et le plissement du front de flamme à mesure que le nombre de décharges augmente. / Different phenomena are involved in plasma-assisted ignition/combustion and result in a complex interaction of physico-chemical and hydrodynamic processes. However, in the literature, the influence of the hydrodynamic effects is often neglected and most of studies support chemical and thermal effects as the main mechanisms of interaction. The aim of this experimental study is to highlight the role of the hydrodynamic effects of NRP discharges for a better comprehension of the main mechanisms involved in plasma-flame interaction. PIV is performed to characterize the airflow and study plasma-inert flow interaction. This approach enabled highlight hydrodynamic effects of NRP discharges, namely a shock wave (1-30 μs) and a hot kernel (30-500μs). A constant volume combustion chamber is then used in reactive case to conduct single shot experiments of methane-air mixture ignition by NRP discharges in laminar and turbulent configurations. Simultaneous PLIF and chemiluminescence respectively on OH and OH* radicals are performed. An analysis based on apparent flame velocity of the reactive front is conducted in order to understand the ignition process as well as the observed flame front wrinkling as the number of discharges pulses is increased.

Les décharges plasma dans la vapeur d'eau sont d'un grand intérêt pour de nombreuses applications potentielles, telles que le traitement biomédical, la production d'hydrogène ou la combustion assistée par plasma. Cette thèse propose une caractérisation expérimentale détaillée de l'effet thermique et chimique des décharges non-thermique nanosecondes répétitives pulsées (NRP) à la pression atmosphérique dans la vapeur d'eau pure. Un réacteur a été conçu pour fonctionner avec la vapeur d'eau préchauffée à 400-500 K. Les conditions opératoires retenues sont un débit de 300 g/h à 500 K et une décharge avec une énergie moyenne de 20 à 100 W, en régime Spark. Différents diagnostics ont été développés afin de déterminer les produits de cette décharge en termes d'espèces intermédiaires, de densité électronique et des produits stables. La concentration des produits de réaction stables (H2 et O2) et leurs débits respectifs ont été mesurés par chromatographie en phase gazeuse. Une valeur maximale de 0,85 g-H2/kWh a été obtenue. La densité électronique a été mesurée par spectroscopie d'émission optique (OES) résolue en temps grâce à l'élargissement par effet Stark des raies (H, H et O). La densité électronique maximale mesurée est 2X1018 cm-3 pendant l'impulsion. La température du gaz a été mesurée lors de la décharge de 20 ns par OES ainsi que entre deux décharges (100 us) par fluorescence induite par laser du radical OH (OH-PLIF) à deux couleurs. L'élévation maximale de la température est de 950 K après l'impulsion, et la température décroît ensuite de façon exponentielle avec un temps de décroissance caractéristique de 5 us. La densité relative du radical OH a été mesurée par OH-PLIF, révélant la durée de vie relativement longue de OH avec un temps de décroissance d'environ 50 us. En utilisant un modèle cinétique 0-D, la densité absolue OH à la fin de l'impulsion a été estimée à 400 plus ou moins 200 ppm. Les résultats obtenus ont permis d'éclairer les mécanismes sous-jacents à la génération de décharges NRP en régime Spark dans la vapeur d'eau pure à basse température.

Les décharges plasma dans la vapeur d’eau sont d’un grand intérêt pour de nombreuses applications potentielles, telles que le traitement biomédical, la production d’hydrogène ou la combustion assistée par plasma. Cette thèse propose une caractérisation expérimentale détaillée de l’effet thermique et chimique des décharges non-thermique nanosecondes répétitives pulsées (NRP) à la pression atmosphérique dans la vapeur d’eau pure. Un réacteur a été conçu pour fonctionner avec la vapeur d’eau préchauffée à 400-500 K. Les conditions opératoires retenues sont un débit de 300 g/h à 500 K et une décharge avec une énergie moyenne de 20 à 100 W, en régime Spark. Différents diagnostics ont été développés afin de déterminer les produits de cette décharge en termes d’espèces intermédiaires, de densité électronique et des produits stables. La concentration des produits de réaction stables (H2 et O2) et leurs débits respectifs ont été mesurés par chromatographie en phase gazeuse. Une valeur maximale de 0,85 g-H2/kWh a été obtenue. La densité électronique a été mesurée par spectroscopie d’émission optique (OES) résolue en temps grâce à l’élargissement par effet Stark des raies (H, H et O). La densité électronique maximale mesurée est 2X1018 cm-3 pendant l’impulsion. La température du gaz a été mesurée lors de la décharge de 20 ns par OES ainsi que entre deux décharges (100 us) par fluorescence induite par laser du radical OH (OH-PLIF) à deux couleurs. L’élévation maximale de la température est de 950 K après l’impulsion, et la température décroît ensuite de façon exponentielle avec un temps de décroissance caractéristique de 5 us. La densité relative du radical OH a été mesurée par OH-PLIF, révélant la durée de vie relativement longue de OH avec un temps de décroissance d’environ 50 us. En utilisant un modèle cinétique 0-D, la densité absolue OH à la fin de l’impulsion a été estimée à 400 plus ou moins 200 ppm. Les résultats obtenus ont permis d’éclairer les mécanismes sous-jacents à la génération de décharges NRP en régime Spark dans la vapeur d’eau pure à basse température. / Plasma discharges in water vapor are of great interest for a variety of potential applications, such as biomedical treatment, hydrogen production, or plasma assisted combustion. This thesis proposes a detailed experimental characterization of the thermal and chemical effects of non thermal discharge, particularly Nanosecond Repetitively Pulsed (NRP) discharges at atmospheric pressure in pure water vapor. A reactor has been designed to operate with water vapor preheated at 400-500 K. We investigated the various discharge regimes and the operating conditions for each regime. The selected operating conditions are a flow rate of 300 g/h at 500 K. The discharge has an average energy from 20 to 100 W in the spark regime. Various diagnostics have been developed in order to infer the products of this discharge in terms of intermediate species, electrons, and stable products. The concentration of the reaction products (H2 and O2) and their respective flow rates were measured using gas chromatography. A maximal value of 0.85 g- H2/kWh was obtained. The electron number density has been measured using time-resolved optical emission spectroscopy (OES) via Stark-broadened lines (H, H and O). The maximum measured electron density is 2X1018 cm-3 during the pulse, and a slow recombination process was observed. The gas temperature was measured during the 20-ns discharge by OES as well as between two discharges (100 us) by two-color OH-Planar Laser Induced Fluorescence (OH-PLIF). The maximum temperature elevation is 950 K after the pulse ; the temperature then decays exponentially with a characteristic time of 5 us. Between two successive discharges, the relative density of the OH radical was measured by OH-PLIF. An interesting result is the relatively long-lived nature of OH, with a 1/e decay time of about 50 us. Using a 0D-chemical kinetics model, the absolute OH density at the end of the pulse was estimated to 400 more or less 200 ppm. These results provide useful information to better understand the mechanisms underlying the generation of NRP spark discharges in low temperature pure water vapor.

Les procédés plasma-liquide sont considérablement étudiés en raison de leur potentiel élevé dans la production de divers nanomatériaux, parmi d’autres applications technologiques. En plus d'un rendement relativement élevé (mg/min) et d'une infrastructure simplifiée, les mécanismes de synthèse sont directs. Le fait que les produits restent confinés dans la solution, la manipulation de nanomatériaux ne présente un danger ni aux vivants ni à l’environnement. Dans ce mémoire de maitrise, les méthodes les plus courantes pour la synthèse de nanomatériaux, en particulier les systèmes plasma-liquide, sont discutées. La formation de différents régimes de plasma dans des liquides, dont chacun a des caractéristiques et des applications différentes, est présentée. Ensuite, le système multi-liquide et ses caractéristiques, telles que les caractéristiques électriques et la dynamique de l’émission des décharges dans différentes conditions, sont exposés. Pour la synthèse de nanoparticules, on traite les décharges Sparks (étincelles) avec une attention particulière. Au lieu de les produire entre deux électrodes immergées dans un liquide diélectrique, les décharges sont produites dans un hydrocarbure liquide entre une électrode et une solution conductrice. Cette dernière est produite via l’ajout de nitrate d’argent dans l’eau. Le plasma, via ses espèces réactives, réduit les ions Ag+ en Ag0 qui forment ensuite les nanoparticules. La décomposition de l’hydrocarbure produit aussi des espèces carbonées qui se recombinent sous forme d’une matrice hydrocarbonée. En se basant sur différentes méthodes de caractérisations (FTIR, MEB, MET, UV-vis, etc.), nous identifions deux zones de réactions : dans le plasma dans l’heptane et à l’interface plasma-solution. Les produits dans la première zone sont majoritairement des nanoparticules (< 10 nm) d’Ag enrobées dans une matrice de carbone hydrogénée. Cependant, les produits dans la solution sont des nanoparticules d’Ag (sans matrice) ayant une distribution de taille de quelques dizaines de nanomètres. / Plasma-liquid systems are significantly investigated due to their high potential in the production of various nanomaterials, among other technological applications. In addition to relatively high efficiency in production (mg/min) and simplified infrastructure, the mechanisms of synthesis are rather direct. Also, because the products are confined in solution, the handling of the nanomaterials do not present risks to the living or to the environment. In this master thesis, the most common methods for nanomaterial synthesis, in particular plasma-liquid systems, are discussed. Formation of different plasma regimes in liquids, which each of them has different features and application, are explained. Then, the multiple liquid system and their feature such as electrical characteristics and emission dynamic of the discharges at different conditions, are investigated. To produce nanoparticles, we present the Spark discharges with special attention. Instead of their production between two electrodes immersed in a liquid dielectric, the discharges are produced in a liquid hydrocarbon between one electrode and a conductive solution. This latter is prepared by adding silver nitrate to water. The plasma, through its reactive species, reduces the ions Ag+ to Ag0 that produces nanoparticles. The decomposition of the hydrocarbon produces carbonaceous species that recombine as hydrocarbon matrix. Based on the different characterisation techniques (FTIR, SEM. TEM. UV-vis, etc.), we identified two zones of reactions: in plasma in heptane and at the interface plasma-solution. The products in the former zone are majority 10 nm-particles of Ag embedded in a hydrocarbon matrix, while the products in solution are Ag nanoparticles (without matrix) with size of several tens of nanometers.