Les détonations des mélanges gazeux CnHm/O2 (n ≥ 0) fortement dilués par un gaz inerte ainsi que les mélanges CnHm (n ≥ 0) avec l'oxydant NO2 présentent une loi de libération d'énergie chimique non monotone constituée de deux étapes réactionnelles globales plus ou moins séparées. A chaque longueur chimique caractéristique L est associée une structure cellulaire dont la largeur de cellule lambda est proportionnelle à L. L'objectif de ce travail est de comprendre, pour les applications en lien avec la sécurité d'utilisation de ces compostions notamment, l'influence de la loi de libération de l'énergie chimique de ces mélanges sur le régime hélicoïdal (limite) de propagation stationnaire des détonations dans les tubes de diamètre d obtenu lorsque lambda ≈ pi d. L'étude expérimentale, concernant les combustibles H2, CH4 et C2H6 mélangés avec O2 dilués ou non par N2 ou Ar, montre que la plage de pression initiale où le régime hélicoïdal est établi dépend étroitement de l'importance relative de la deuxième étape exothermique par rapport à la première. Les simulations numériques 3D utilisant un code hydrodynamique Eulérien et une modélisation de la loi de production chimique en une ou deux étapes globales s'accordent qualitativement aux résultats expérimentaux en obtenant le régime hélicoïdal pour chaque structure cellulaire (lambda pour les mélanges où la libération d'énergie chimique s'effectue en une seule étape ; lambda_1 et lambda_2 dans le cas d'une double structure).

Les processus physico-chimiques de propagation des détonations dans les mélanges hétérogènes gaz-particules solides ou gaz-gouttelettes liquides ont été analysés à partir de simulations numériques de la structure cellulaire de détonation. Dans le cas des suspensions de particules d'aluminium, deux modèles de combustion ont été incorporés au code de calcul EFAE du LCD. En utilisant un seul paramètre d'ajustement pour se calibrer sur les résultats expérimentaux existants, on obtient des valeurs raisonnables de la largeur caractéristique de la structure cellulaire = 40 cm pour le mélange Al/Air et = 5-10 cm pour le mélange Al/O2. L'influence du diamètre des particules dp0 a été mise en évidence sur les longueurs de zones d'induction Li et de combustion Lc (Li dp0 et Lc d1:8 p0 ) et sur la structure cellulaire : d1:4 p0 . Contrairement au cas des détonations gazeuses, l'inflammation des particules n'a pas lieu derrière les points triples, mais dans les zones de basse pression où la concentration en particules est plus faible, permettant ainsi leur inflammation rapide. Le régime hélicoïdal de détonation a été simulé pour la première fois dans les mélanges de particules d'aluminium en suspension dans atmosphère gazeuse oxydante. Les valeurs du rayon critique de détonation Rc et de l'énergie critique d'initiation Ec (obtenues par extension des corrélations établies dans les gaz) ont été prédites : Rc = 1 m, Ec = 105 J (Al/O2) et Rc = 8 m, Ec = 5.12 x 107 J (Al/Air). Elles sont confirmées par les expériences existantes. Dans le cas d'aérosols de gouttelettes d'hydrocarbures, un modèle d'évaporation basé sur le mode dit de "stripping" derrière un choc et sur le régime diffusif, couplé à une cinétique chimique à deux étapes (induction-combustion), a été incorporé au code. Les premières simulations de la structure cellulaire pour les mélanges air-octane mènent à une taille de cellule en accord avec les résultats expérimentaux existants ( = 4-5 cm).

Plusieurs évènements astrophysiques comme les novae, les supernovae de type Ia (SNeIa) et les sursauts X sont le résultat d'une combustion thermonucléaire explosive dans un plasma stellaire. Les supernovae comptent parmi les objets astrophysiques les plus fascinants tant sur le plan théorique que sur celui des observations. Au moment de l'explosion, la luminosité d'une supernova peut égaler celle de l'intégralité des autres étoiles de la galaxie. On admet aujourd’hui que les SNeIa résultent de l'explosion thermonucléaire d'une étoile naine blanche, un objet dense et compact composé de carbone et d'oxygène. Divers chemins évolutifs peuvent conduire à l’explosion de la naine blanche si celle-ci est membre d’un système stellaire binaire. Néanmoins, la nature du système binaire, les mécanismes d'amorçage et de propagation de la combustion thermonucléaire ainsi que le rapport carbone/oxygène au sein de l'étoile compacte ne sont pas encore clairement identifiés à ce jour. En ce qui concerne l’écoulement réactif, on invoque ainsi une détonation (Modèle sub-Chandrasekhar), une déflagration ou la transition d'une déflagration vers une détonation (Modèle Chandrasekhar). La détonation semble donc jouer un rôle prépondérant dans l'explication des SNeIa. Les difficultés de modélisation des détonations proviennent essentiellement (i) de la libération d'énergie en plusieurs étapes, de l’apparition d’échelles de temps et de longueurs caractéristiques très différentes (ii) des inhomogénéités de densité, de température et de composition du milieu dans lequel se propage le front réactif et qui donnent naissance aux structures cellulaires et autres instabilités de propagation du front (extinctions et réamorçages locaux). En plus de celles citées ci-dessus, deux autres difficultés majeures inhérentes à l'étude de ce mode de propagation dans les plasmas stellaires sont rencontrées : la complexité de l’équation d’état astrophysique et la cinétique nucléaire pouvant impliquer plusieurs milliers de nucléides couplés par plusieurs milliers de réactions. Ainsi, les premiers travaux impliquant une combustion thermonucléaire explosive ont été réalisés sur bases d'hypothèses simplificatrices comme l'équilibre nucléaire statistique instantané des produits de réactions ou l'utilisation d'un réseau réduit à une dizaine d'espèces nucléaires. Dans tous ces travaux, la détonation est assimilée à une discontinuité totalement réactive (détonation de Chapman-Jouguet ou CJ). La résolution de l'onde de détonation nécessite l'étude détaillée du processus nucléaire se déroulant dans la zone de réaction. Malheureusement, les supports de calculs actuels ne permettent pas encore ce type de simulations pour les détonations astrophysiques. Le modèle ZND qui constitue une description unidimensionnelle stationnaire de l’écoulement (plan ou courbé) constitue une excellente approximation de la réalité. Notre travail réexamine les résultats des calculs des structures des ondes de détonations stellaires dans les conditions de température, de densité et de composition envisagées dans les travaux de ce type (détonation CJ et ZND) réalisés jusqu’à présent mais avec une équation d’état appropriée aux plasmas stellaires et une cinétique nucléaire nettement plus riche ; le plus grand réseau jamais utilisé pour ce genre d’études (333 noyaux couplés par 3262 réactions), prenant en compte les données les plus récentes de la physique nucléaire (vitesses de réaction et fonctions de partition)./Several astrophysics events like novae, supernovae and X burts, result from an explosive thermonuclear burning in stellar plasma. Type Ia Supernovae (SNeIa) count amoung the most fascinating stellar objects, they can be more brighter than an entire galaxy. Astrophysic works show that SNeIa may result from a thermonuclear explosion of a compact and dense star called carbon-oxygen white dwarf. The ignition stage and the propagation mode of the thermonuclear combustion wave are not identified yet. The Deflagration-to-Detonation Transition process (or "delayed detonation") sims to give the best overall agrements with the observations : detonations can play appart in SNeIa events. Simulating thermonuclear detonations count same difficults. The most important are the burning length scales that spent over more than ten oders of magnitud, the nuclear kinetics that involve thousands of nuclids linked by thousands of nuclear reactions and the stellar plasma equation of state (EOS). Hydrodynamical simulations of detonation use very simplified ingedients like reduced reactions network and asymptotic EOS of completely electron degenerate stellar plasma. Our work is the modelling of these detonations using more representative EOS of the stallar plasma that includs ions, electrons, radiation and electron-pistron pairs. We also use a more detailed kinetic network, comprising 331 nuclids linked by 3262 capture and photodisintegration reactions, than those usualy employed.

On a étudié la détonation de milieux hétérogènes composés d‟aérosols de gouttelettes de carburants liquides dans de l‟air, dans un tube de section carrée (53x53mm) et de longueur 4m, et plus particulièrement l‟influence de la granulométrie des gouttelettes sur les conditions d‟existence d‟une détonation, ses caractéristiques de propagation et l‟existence d‟une structure cellulaire analogue à celle observée dans les mélanges gazeux homogènes. Avec des carburants volatils (Heptane, Isooctane) la structure cellulaire a été mise en évidence pour des gouttelettes de diamètre d0=8 μm. En revanche, pour d0=30 ou 45 μm, on observe soit la détonation hélicoïdale, soit un régime limite de détonation avec de grosses cellules assez irrégulières. Dans des carburants moins volatils (Octane), des détonations n‟ont été observées que pour d0=8 et 30 μm, alors que pour d0=45μm, la détonation ne s‟établit pas, quelle que soit la richesse. Dans le cas de carburants peu volatils (Décane ou Dodécane), il n‟est pas possible d‟initier une détonation pour d0=30 ou 45 μm, mais seulement pour d0=8 μm, avec la structure cellulaire dans le cas du décane, et le régime de détonation hélicoïdal avec le dodécane. Un modèle numérique a été développé pour simuler les détonations dans des mélanges hétérogènes gaz/gouttelettes liquides. Pour d0=30 μm et d0=45 μm, il est nécessaire de prendre en considération la désintégration mécanique des gouttelettes sous l‟effet du choc incident pour obtenir une détonation. Pour d0=8μm, l‟étape de la désintégration n‟est pas requise. Les résultats concernant l‟influence de d0 sur la taille de la cellule de détonation sont en accord raisonnable avec les expériences.

Les supernovæ de type Ia (SNe Ia) sont devenues un outil important pour retracer l'expansion de notre Univers, leur étude est donc importante pour la cosmologie. Le modèle le plus populaire est celui de l'explosion d'une naine blanche (NB) accrétante dont la contraction relance la combustion sous la forme d'une déflagration subsonique, qui transiterait ensuite en une détonation supersonique. Ce scénario de détonation retardée repose sur un mécanisme physique de Transition Déflagration-Détonation (TDD) encore très mal compris, que nous étudions dans cette thèse.Les modèles actuels de détonation retardée reproduisent les observations en se fondant sur le mécanisme des gradients de Zel'dovich. Cependant, les échelles d'ignition n'étant pas résolues, ces simulations n'expliquent pas à elles seules la TDD, phénomène mal compris, même sur Terre, lorsqu'il s'agit de milieux non-confinés. D'autre part, ce mécanisme requiert une turbulence trop intense et impose des conditions probablement trop restrictives.C'est dans ce contexte que nous avons proposé un nouveau mécanisme de TDD: le chauffage acoustique de l'enveloppe du progéniteur. Un modèle simplifié, en géométrie plane, permet de mettre en évidence l'amplification d'ondes acoustiques (générés par une flamme turbulente) dans un gradient de densité similaire à ceux d'une NB. Selon leur fréquence et leur amplitude, leur amplification peut aller jusqu'à la formation d'un choc suffisamment fort pour initier une détonation. Ensuite, ce mécanisme est analysé en géométrie sphérique dans le cadre plus réaliste d'une NB en expansion. Une étude paramétrique montre la validité de notre mécanisme sur une gamme raisonnable de fréquences et d'amplitudes acoustiques.Finalement, quelques simulations MHD 2D et 3D, où l'on recherche une source de perturbations acoustiques, sont présentées pour démontrer le caractère réaliste de notre nouveau mécanisme de TDD.

L'opto-pyrotechnie (amorçage de la détonation par système optique) est l'une des innovations les plus prometteuses en termes de fiabilité, de sécurité et de performances pour les futurs lanceurs spatiaux. Le but de la thèse est d'étudier et de modéliser le premier des deux étages d'un Détonateur Opto-Pyrotechnique, constitué d'un explosif confiné dans une chambre de combustion fermée où se déroulent les premières phases d'une Transition Déflagration-Détonation. L'amorçage par laser de l'explosif puis la combustion en chambre isochore sont traités par le code EFAE, lequel est couplé au logiciel LS-DYNA qui simule la déformation et la rupture du disque de fermeture de la chambre, puis la propulsion du projectile résultant vers le second étage. En parallèle, diverses techniques expérimentales (adsorption de gaz, vélocimétrie hétérodyne, microscopie) ont mis en valeur plusieurs procédés physiques, ce qui a permis de tester le couplage entre EFAE et LS-DYNA, puis de déterminer et de hiérarchiser les paramètres affectant les critères industriels.

Dans le but d'améliorer le rendement des propulseurs aérospatiaux, on s'intéresse à l'utilisation de ladétonation dans le cycle moteur. Cette thèse porte sur le développement et l'utilisation d'un codepour la compréhension du fonctionnement d'un moteur à détonation continue (CDWE). Le 1erchapitre place le cadre de l'étude, et positionne le CDWE par rapport à différents concepts demoteurs à détonation. Un état des lieux des simulations numériques concernant le fonctionnementd'un CDWE est établi afin de justifier l'approche numérique à utiliser. Cette approche numérique estdétaillée dans le 2e chapitre. Les équations d'Euler, les modèles thermochimiques, ainsi que lesschémas cinétiques utilisés dans cette étude y sont présentés. Le 3e chapitre décrit les méthodesnumériques implémentées dans le code. Le schéma WENO d'ordre 5 est utilisé pour l'évaluation desflux numériques. L'avancement temporel est assuré par le schéma semi-implicite d'ordre 2 ASIRK2Cou explicite d'ordre 3 RK3. Le 4e chapitre est consacré à la technique de raffinement adaptatif demaillage (AMR) et à la bibliothèque choisie. Le code est testé dans le 5e chapitre sur différents cas etappliqué à la simulation d'une onde de détonation afin de préparer les simulations présentées dans ledernier chapitre. Le 6e chapitre présente les résultats des simulations d'un CDWE. La structure 2Dd'une onde de détonation continue est présentée et comparée avec la structure 3D. L'influence durayon de courbure du canal et l'effet d'une injection par une fente sur la structure de l'écoulementsont étudiés.

Pour une meilleure compréhension des mécanismes d’explosions de nuages réactifs hétérogènes, la dispersion de particules solides par choc ainsi que la détonabilité des mélanges diphasiques aluminium-oxygène ont été étudiés expérimentalement et numériquement.La dispersion des particules solides est réalisée par l’explosion en champ libre de charges sphériques composées d’un explosif solide central entouré par une couche de particules solides inertes. Les données expérimentales sont obtenues à l’aide de capteurs de pression, d’un piège à particules et d’une caméra rapide.La compaction puis la décompaction de la couche est suivie de la formation d’agglomérats, tandis que certaines particules sont brisées par le choc. Le choc frontal est retardé et l’effet de souffle nettement réduit. Les particules sont réparties dans le nuage en fonction de leur taille. Les simulations numériques 1D sont en accord raisonnable avec les résultats expérimentaux.La détonabilité de mélanges diphasiques oxygène-particules d’aluminium en suspension a été étudiée en initiant une détonation divergente non confinée, dont on enregistre l’évolution temporelle de la pression et la structure cellulaire. Lors d’un amorçage avec 200-250g d’explosif solide (C4), la détonation se forme à une distance  1,6m. Les caractéristiques maximales sont observées à une distance de 2,3m (limite du nuage expérimental) et sont en accord avec les caractéristiques théoriques CJ. La structure cellulaire a été mise en évidence pour la première fois dans ce type de mélange ; sa taille est 10-15cm. Les simulations numériques 2D cylindriques, effectuées avec le code EFAE, donnent une taille de cellule légèrement supérieure. / Explosive dispersal of solid particles and detonability of two-phase oxygen-aluminum particles mixtures have been investigated experimentally and numerically in order to get a better understanding of the mechanisms governing the explosion of reactive heterogeneous mixtures.Solid particles were dispersed by the free-field explosion of spherical charges made of a central booster of solid explosive surrounded by a loose-packed density shell of inert particles. Pressure gauges, a particles trap and a high frame rate camera were used to gather experimental data. Compaction and decompaction of the layer are followed by the formation of particle agglomerates, whereas some other particles are burst by the shock. The leading shock is delayed and the blast effect is strongly damped. Particles are spread into the cloud accordingly to their size. 1D numerical simulations agree in general with the experimental results.The detonability of two-phase oxygen-aluminum particles mixtures was studied by initiating an unconfined diverging detonation, during which the temporal pressure evolution and the cellular structure were recorded. The detonation wave formed at 1,6m. With an ignition charge of 200-250g C4, the maximal values of pressure and velocity recorded at a radial distance of 2,3m (corresponding to the border of the cloud) are consistent with the CJ values. The cellular structure was observed for the first time in this kind of mixture with a cell size of 10-15cm. The cell size calculated with a 2D cylindrical simulation (performed with the EFAE code) is slightly larger.

Le calcul des caractéristiques de détonation d’un explosif solide requiert l’utilisation d’équations d’état pour modéliser le comportement des produits de détonation. Cependant, les pressions et les températures auxquelles sont soumis ces produits rendent difficile la mise au point d’une équation d’état valide de la centaine de kilobars à la centaine de bar si l’on souhaite couvrir l’ensemble des effets d’une détonation. Les nombreuses recherches effectuées dans ce domaine ont abouti à l’élaboration d’un grand nombre d’équations d’état à caractère plus ou moins théorique ou empirique. Malheureusement aucune d’elle ne s’est révélée être entièrement satisfaisante. Dans ces travaux nous nous intéressons au domaine de validité à basse pression de l’équation d’état JWL implémentée dans les codes d’hydrodynamique et de l’équation BKW utilisée dans les codes de thermochimie pour les produits des matériaux énergétiques sous oxygénés. La première équation d’état considère le mélange des produits à une échelle macroscopique tandis que la seconde assure une description plus fine du mélange en considérant les différentes phases présentes. En effet, les produits de détonation comprennent en plus des molécules simples des particules solides de carbone. A cette fin, une étude numérique et expérimentale a été menée pour deux compositions explosives : la Composition B (RDX/TNT) et l’octoviton (HMX/Viton). Des expérimentations d’adaptation d’impédance entre des matériaux énergétiques et des matériaux inertes ont été réalisées afin de détendre les produits de détonation de la centaine de kilobars à quelques bars. Ce dispositif est instrumenté avec des métrologies innovantes dans le domaine de la détonique. La spectrométrie d’émission ultra rapide est utilisée pour effectuer l’analyse spectrale des produits de détonation au cours de leur détente dans le domaine spectral du visible. Deux signatures thermiques sont identifiées sur les spectres obtenus : l’une liée au rayonnement des gaz ionisés, l’autre liée au rayonnement des particules solides de carbone. L’interférométrie haute fréquence permet un enregistrement continu de la propagation du choc dans les différents milieux (explosif, matériau inerte). Ces expériences font l’objet de simulations numériques avec le code d’hydrodynamique Ouranos et le code de thermochimie SIAME du CEA. Les résultats expérimentaux et numériques concordent jusqu’à des pressions de l’ordre du kilobar. Ces deux mesures permettent d’avancer dans la validation de l’équation d’état des produits de détonation implémentée dans les codes numériques. / The calculation of detonation characteristics of condensed explosives requires the use of equations of state to model the behavior of the detonation products. However, the extreme pressures and temperatures of these products complicate the development of an equation of state, which is valid from hundreds of kilobars to hundreds of bars range. Numerous investigations in this field have resulted in the development of a large number of theoretical or empirical equations of state. Unfortunately, none of them have been entirely satisfactory. This work addressed the low-pressure range validity of the JWL equation of state and the BKW equation, respectively, used in hydrodynamic codes and the thermochemical codes for the products of energetic materials. The first equation of state considers the mixture of products on a macroscopic scale whereas the second one provides a more detailed description by considering the various phases of the products. The detonation products are composed of simple molecules and solid carbon particles. To this end, a numerical and experimental investigation was undertaken involving two explosive compositions: Composition B (RDX/TNT) and octoviton (HMX/Viton). Impedance matching of energetic materials with inert materials tests were performed to expand the detonation products from a hundred kilobars to a few bars. The setup was instrumented with innovative diagnostics not commonly used in detonation research: ultra-fast emission spectroscopy and high frequency interferometry. The former was used for carrying out the spectral analysis in the visible spectrum range of detonation products during their expansion. Two thermal signatures were identified in the experimental spectra: one associated with radiation from ionised gases, the other with radiation from solid particles of carbon. The latter was used to continuously record shock-wave propagation in the different media (explosive and inert materials). These experiments were simulated using the Ouranos hydrodynamic code and the SIAME thermochemical code from CEA. The experimental and numerical results were in agreement up to pressures of the order of 1 kbar. These measurements offer a set of validation points for the equations of state of detonation products implemented in numerical codes.

Les nanodiamants issus de la détonation ont été découverts en URSS dans les années 1960. Cette technique de synthèse permet de générer pendant un temps très court, des hautes pressions et hautes températures. Les particules de diamant formées, possèdent un diamètre moyen de 5nm et disposent d’une riche chimie de surface. Celle-ci a été étudiée et les sites oxygénés ont été quantifiés par diverses méthodes. Ces sites ont ensuite été modifiés par le greffage (par des liaisons covalentes ou métal-ligand) de molécules organiques (porphyrines, phthalocyanines, ...). Des techniques ont été développées afin de déterminer le rendement du greffage chimique. Les matériaux synthétisés ont ensuite été valorisés par leur utilisation comme filtres aux propriétés non-linéaires pour de la protection laser. Les propriétés colloïdales des nanodiamants ont également été étudiées, afin de séparer les agrégats des particules unitaires et procéder à des dépôts contrôlés. Grâce à un procédé présenté dans ce manuscrit, il a été possible de déposer de manière uniforme des particules unitaires de nanodiamant en monocouche extrêmement dense. Ces dépôts ont été utilisés pour l’élaboration de capteurs. / Detonation nanodiamonds were discovered in the early 60’s in URSS. This synthesis technique allows the generation of high pressures and high temperatures in a short duration. The resulting nanodiamond particles have a mean diameter of 5nm and a developed surface chemistry. The surface composition has been determined and the oxygenated sites were quantified by the use of various methods. These sites have been used to graft (by the use of covalent or metal-ligand bonds) different organic molecules (porphyrins, phthalocyanins, …). Different techniques enabled the determination of the chemical grafting yield. The resulting materials have been used as non-linear filters against laser threat.The nanodiamond colloidal properties have also been studied, to separate the aggregates from the unitary particles and well control their deposition. A method has been described in this manuscript, enabling the uniform deposition of unitary nanodiamond particles forming an extremely dense monolayer. These deposits have been used for sensors applications.