Le principal objectif de la thèse est l’initiation en détonation d’explosifs secondaires (RDX, PETN, HMX) grâce à des nanothermites, qui sont des compositions aluminothermiques renfermant un oxyde ou un sulfate métallique. Des matériaux nanocomposites hybrides détonants (NSTEX), ont été développés en associant une nanothermite avec une nanopoudre d’explosif secondaire, préparée par le procédé SFE. La naissance, la propagation et la modulation de la détonation dans les NSTEX ont été étudiées d’un point de vue expérimental et théorique. La transmission de la détonation produite par les NSTEX à une charge secondaire de pentrite a apporté la preuve que ces nouveaux matériaux énergétiques peuvent être employés comme substances d’amorçage, en remplacement des explosifs primaires à base de plomb. Un procédé permettant de stabiliser les poudres de nanothermites sous forme de mousses solides et très poreuses a également été mis au point. Ces recherches ont une importance capitale pour l’intégration future des nanothermites et des NSTEX dans les systèmes pyrotechniques, parce que la réactivité exceptionnelle de ces nouveaux matériaux énergétique ne se manifeste qu’en milieu poreux, et que d’autre part, ils ne peuvent pas être utilisés sous forme de poudres libres. / The main objective of this thesis is to initiate the detonation of secondary explosives (RDX, PETN, HMX) by using nanothermites, which are aluminothermic mixtures prepared from metallic oxides or sulfates. Detonating hybrid nanocomposites materials (NSTEX) were prepared by mixing a nanothermite with a secondary explosive, which is prepared in nanopowder by SFE process. The formation, the propagation and the modulation of detonation in NSTEX were studied from an experimental and conceptual standpoint. The transmission of NSTEX detonation to a secondary charge of pentaerythritol tetranitrate has confirmed that these new energetic materials can be used as initiating substances in place of lead-based primary explosives. A method to turn the loose powder of nanothermite into porous, solid foam was also developed. This research is of great importance for the future integration of nanothermites and NSTEX in pyrotechnic systems, because these materials are reactive only when they are porous, and on the other hand, they cannot be used at the state of loose powders.

Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

La thèse porte sur la réponse d'une plaque couplée à un liquide et soumise au champ de pression créé par une détonation aérienne. Celle-ci correspond au mode d'explosion le plus violent et se caractérise par la propagation d'une onde de choc qui génère sur la plaque un champ de pression mobile dont l'intensité et la vitesse de propagation sont élevées. L'objectif est d'étudier la réponse dynamique du système couplé pendant la durée de propagation de l'onde sur la plaque. Après avoir présenté le chargement de détonation, la mise en équation du problème est exposée. Celle-ci est adaptée au contexte de dynamique rapide imposé par la sollicitation extérieure. La flexion de la plaque est étudiée selon la théorie de Mindlin Reissner et prend en compte les non linéarités géométriques. Les non linéarités matérielles sont décrites par la loi de comportement élastoplastique de Prandtl-Reuss avec écrouissage isotrope. La dynamique du fluide est décrite par les équations d'Euler linéarisées. L'étude analytique permet d'obtenir des solutions au problème d'une bande infinie, reposant sur un domaine liquide non borné, soumise à un chargement mobile stationnaire. Les solutions stationnaires décrivent la réponse du système couplé au voisinage du front de chargement. La résolution numérique du problème réel d'une plaque couplée est obtenue à partir d'un schéma aux différences finies d'ordre 2 en temps et en espace. L'intégration temporelle des équations est obtenue par un schéma explicite. L'étude expérimentale présente le banc d'essai et des exemples de réponse de plaques en contact avec de l'eau, soumises à des détonations. Ces réponses sont comparées aux solutions numériques.

Ce travail traite de la détonation de mélanges réactifs gazeux à deux combustibles de détonabilité très différente xH2+(1–x)CH4 et xC2H6+(1–x)CH4 stoechiométriques dans l'oxygène et dilués avec de l'azote dans des proportions variant de l'oxygène pur à l'air. Les paramètres de l'étude sont la proportion relative x des combustibles, la dilution en azote B=O2/N2 et les conditions initiales de température et de pression. Cette étude s'inscrit dans le cadre général de l'amélioration des conditions de sécurité des procédés chimiques. Nous avons traité le problème par la comparaison de la mesure de la taille caractéristique de la structure tridimensionnelle cellulaire de la détonation autonome et stationnaire avec la longueur d'induction chimique calculée dans les hypothèses du modèle ZND au moyen de plusieurs schémas détaillés de cinétique chimique. Les résultats obtenus pour les mélanges à un combustible montrent que la détonabilité du méthane diminue en fonction de la température initiale quelle que soit B, et que celle de l'éthane et de l'hydrogène diminue à B=0 mais augmente à B=3,76 (air) (l'inversion de comportement en fonction de la température initiale se produit pour B=2 pour l'éthane, et pour B=1 pour l'hydrogène). Les résultats obtenus pour les mélanges à deux combustibles montrent que leur détonabilité est à chaque fois influencée par le combustible le plus lourd, c'est à dire que la détonabilité des mélanges H2/CH4 est plutôt gouvernée par CH4 alors que celle des mélanges C2H6/CH4 est plutôt gouvernée par C2H6. Avec l'oxygène pur (B=0), l'augmentation de la température initiale désensibilise ces mélanges. Au delà d'une certaine valeur de B, on observe une inversion de détonabilité en fonction de x.

Les explosions sphériques entraînent des perturbations importantes de l'interface entre les produits de détonation et l'air. Ces instabilités jouent un rôle dominant dans la détermination du volume de la "boule de feu". Un calcul sphérique unidimensionnel classique conduit un volume de sphère très inférieur à celui mesuré expérimentalement. De plus, des réactions de post-combustion peuvent avoir lieu dans la zone de mélange, libérant une énergie deux fois supérieur à celle de la détonation, déjà considérable. À une échelle suffisamment petite, on distingue les longueurs d'onde des instabilités et les tailles de jets, mais à une échelle plus globale, on observe une couche de mélange où la forme précise de l'interface n'est plus visible. Les deux phases (produits détonation et de l'air) s'interpénètrent, et par conséquent, l'interface devient une zone de mélange. Pour calculer correctement chacune des instabilités, une approche multidimensionnelle semble s'imposer. Cependant, un grand nombre de cellules est nécessaire pour calculer une structure unique de la zone de mélange. En outre, pour une instabilité isolé, le maillage entraînent des instabilités parasites qui dépendent fortement de la viscosité numérique du schéma utilisé. L'approche multidimensionnelle, basée sur la simulation numérique directe, présente donc des difficultés. En réalité, nous ne voulons pas calculer la forme exacte des instabilités de l'interface, mais seulement l'épaisseur de la couche de mélange et les champs de concentrations des phases dans celle-ci. Ainsi, une approche unidimensionnelle peut être suffisante. L'objectif est d'écrire un modèle unidimensionnel décrivant le phénomène d'interpénétration. Trois modèles ont alors été construits à partir du modèle diphasique de l'Baer et Nunziato (1986). Nous obtenons des résultats intéressants avec les deux premiers sur des problématiques d'épaississement d'interface, mais ils sont insuffisants. Le dernier modèle, qui dérive des deux premiers, a été validé sur des tests d'explosions sphériques.

La sécurité des biens et des personnes est, de nos jours, une préoccupation première, en particulier lorsqu'elle concerne l'usage des explosifs. Afin de répondre à ces exigences de sécurité, il est nécessaire de pouvoir prédire le comportement des ondes de pression issues d'une explosion, que ce soit à l'intérieur ou à l'extérieur du bâtiment, et leur interaction avec leur environnement. Une importante quantité d'informations sur les ondes de choc se propageant en champ libre est disponible dans la littérature, de sorte que leur comportement est maintenant bien connu. Toutefois, il y a très peu de données disponibles en littérature ouverte sur les explosions en milieu confiné. Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse s'inscrivent dans le cadre de l'étude du comportement des ondes de choc en milieu confiné multi-chambres et de l'effet de différents paramètres tels que le volume des cellules ou la largeur du couloir sur les profils de pression à l'intérieur d'un bâtiment. La propagation de l'onde de choc est analysée par l'évolution de certains paramètres du choc (temps d'arrivée, surpression maximale et impulsion positive).Plusieurs essais à échelle réduite ont été réalisés à l'aide d'une maquette modulable, représentative d'un bâtiment pyrotechnique de plein pied, composé de quatre pièces alignées et reliées entre elles par un couloir.

Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse s'inscrivent dans le cadre des études liées aux dégâts sur les structures et les blessures subies par les personnes à la suite d'explosions de charges explosives en milieu confiné et semi-confiné. Afin de mener cette étude, des expériences sont réalisées à petite échelle en laboratoire et sont complétées par des simulations numériques. Les ondes de choc sont obtenues grâce à la détonation d'une charge explosive gazeuse composée de propane-oxygène en proportion stoechiométrique. L'étude consiste donc à réaliser des expériences à petite échelle en laboratoire afin d'apprécier les champs de pression obtenus à la suite de la détonation d'une charge explosive au sein de deux configurations différentes. La première représente un atelier pyrotechnique et la seconde met en jeu un entrepôt de stockage de bouteilles de gaz. Les résultats expérimentaux sont ensuite confrontés à des résultats obtenus par simulations numériques réalisées grâce au logiciel AUTODYN. En complément de ces deux configuration principales, une étude est menée sur l'identification des pics de surpressions réfléchis grâce à une approche expérimentale appelée paroi par paroi. Une étude est également menée sur la détermination d'une équivalence massique entre le TNT et le mélange gazeux utilisé pour les expériences.

Les nanodiamants issus de la détonation ont été découverts en URSS dans les années 1960. Cette technique de synthèse permet de générer pendant un temps très court, des hautes pressions et hautes températures. Les particules de diamant formées, possèdent un diamètre moyen de 5nm et disposent d'une riche chimie de surface. Celle-ci a été étudiée et les sites oxygénés ont été quantifiés par diverses méthodes. Ces sites ont ensuite été modifiés par le greffage (par des liaisons covalentes ou métal-ligand) de molécules organiques (porphyrines, phthalocyanines, ...). Des techniques ont été développées afin de déterminer le rendement du greffage chimique. Les matériaux synthétisés ont ensuite été valorisés par leur utilisation comme filtres aux propriétés non-linéaires pour de la protection laser. Les propriétés colloïdales des nanodiamants ont également été étudiées, afin de séparer les agrégats des particules unitaires et procéder à des dépôts contrôlés. Grâce à un procédé présenté dans ce manuscrit, il a été possible de déposer de manière uniforme des particules unitaires de nanodiamant en monocouche extrêmement dense. Ces dépôts ont été utilisés pour l'élaboration de capteurs.

Les travaux de thèse présentés dans ce mémoire s'inscrivent dans le cadre du projet ANR BARPPRO. Ce programme de recherche vise à étudier l'influence d'une barrière de protection face à une explosion en régime de détonation. L'objectif est d'établir des méthodes de calcul rapides de classement des zones d'effets pour aider les industriels au dimensionnement des barrières de protection. L'une à partir d'abaques, valable pour des configurations en géométrie 2D, sur des plages spécifiées de paramètres importants retenus, avec une précision de +/- 5%. L'autre à partir d'une méthode d'estimation rapide basée notamment sur les chemins déployés, valable en géométrie 2D et en géométrie 3D, mais dont la précision estimée est de +/- 30%. Afin d'y parvenir, l'étude s'appuie sur trois volets : expérimental, simulation numérique et analytique. La partie expérimentale étudie plusieurs géométries de barrière de protection à petites échelles pour la détonation d'une charge gazeuse (propane-oxygène à la stoechiométrie). Les configurations expérimentées servent à la validation de l'outil de simulation numérique constitué du solveur HERA et de la plateforme de calcul TERA 100. Des abaques d'aide au dimensionnement ont pu être réalisés à partir de résultats fournis par l'outil de simulation (3125 configurations de barrière de protection, TNT). L'étude des différents phénomènes physiques présents a également permis de mettre en place une méthode d'estimation rapide basée sur des relations géométriques, analytiques et empiriques. L'analyse de ces résultats a permis d'établir quelques recommandations dans le dimensionnement d'une barrière de protection. Les abaques et le programme d'estimation rapide permettent à un ingénieur de dimensionner rapidement une barrière de protection en fonction de la configuration du terrain et de la position de la zone à protéger en aval du merlon.

La sécurité des biens et des personnes est, de nos jours, une préoccupation première, en particulier lorsqu'elle concerne l'usage des explosifs. Afin de répondre à ces exigences de sécurité, il est nécessaire de pouvoir prédire le comportement des ondes de pression issues d'une explosion, que ce soit à l'intérieur ou à l'extérieur du bâtiment, et leur interaction avec leur environnement. Une importante quantité d'informations sur les ondes de choc se propageant en champ libre est disponible dans la littérature, de sorte que leur comportement est maintenant bien connu. Toutefois, il y a très peu de données disponibles en littérature ouverte sur les explosions en milieu confiné. Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse s'inscrivent dans le cadre de l'étude du comportement des ondes de choc en milieu confiné multi-chambres et de l'effet de différents paramètres tels que le volume des cellules ou la largeur du couloir sur les profils de pression à l'intérieur d'un bâtiment. La propagation de l'onde de choc est analysée par l'évolution de certains paramètres du choc (temps d'arrivée, surpression maximale et impulsion positive).Plusieurs essais à échelle réduite ont été réalisés à l'aide d'une maquette modulable, représentative d'un bâtiment pyrotechnique de plein pied, composé de quatre pièces alignées et reliées entre elles par un couloir. / Security is nowadays a real and major concern, especially when explosives are involved. To address this security issue, an accurate prediction of the behavior of shock waves caused by a detonation propagating inside or outside a building and interacting with the surrounding environment is required. Extensive knowledge regarding shock waves in free field can be found in the literature so that their behavior is now well known. However, there is very few information available in the open literature for confined configuration. This study focuses on the behavior of a shock wave within a confined multi-chamber system and on the impact of different parameters such as the size of the rooms and the width of the corridor on the pressure history inside the building. The shock wave propagation is analyzed through the evolution of some of the shock parameters (arrival time, maximum overpressure and positive impulse). Several small-scale experiments have been carried out using an adjustable model of a four-roomed single-story building. The rooms are connected to a single corridor and all on the same side. This model is representative of a pyrotechnic workshop.