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La gazéification de la biomasse a été étudiée dans les conditions d'un réacteur à flux entraîné, à savoir à vitesse de chauffage et à température élevées. Des expériences ont été réalisées dans un four à chute entre 800°C et 1400°C, à partir de particules de bois de taille 0,35 mm et 0,80 mm, dans une atmosphère inerte (100% molaire de N2), ou contenant de la vapeur d’eau (25% molaire). Les expériences ont également été simulées grâce à un modèle 1D avec des résultats positifs, ce qui a permis de mieux comprendre les phénomènes mis en jeu. Les solides obtenus (suies et char) ont été analysés et caractérisés. Des rendements élevés en gaz et goudrons, et un faible rendement en char ont été mesurés. Par conséquent, l'évolution de la phase volatile est déterminante pour les rendements des produits finaux. Au-dessus de 1000°C, la formation de suies devient importante. Les suies sont formées à partir de C2H2 et de HAP. En présence de vapeur d’eau, le rendement en suies est nettement moins élevé, ce qui s’explique essentiellement par le vaporeformage des précurseurs de suie, mais aussi par leur gazéification. La réaction de water-gas shift joue un rôle important dans la distribution des gaz majoritaires. La gazéification du char a été mise en évidence à 1200°C et 1400°C sous atmosphère humide. L'ensemble de ces réactions conduit à un gaz riche en H2, CO et CO2. L'équilibre thermodynamique est presque atteint à 1400°C avec une concentration de 25% molaire de H2O dans l’atmosphère. La graphitisation et la désactivation du char porté à haute température ont été mises en évidence expérimentalement. Néanmoins, ces phénomènes ont une influence négligeable sur l’évolution du rendement en char lors des expériences en four à chute. Enfin, la taille des particules n’a presque aucune influence sur les résultats expérimentaux. / Biomass gasification was studied in the conditions of an entrained flow reactor, namely at high heating rate and temperature. Experiments in a drop tube reactor were performed between 800°C and 1400°C, with wood particles of 0.35 mm and 0.80 mm size, under inert and steam containing - 25 mol% of H2O - atmospheres. These experiments were also simulated with a 1D model which gave good predictions. The collected solids, soot and char, were analyzed and characterized. This study highlights the importance of gas phase reactions on the yields of the final products, mainly gaseous compounds, in these conditions. These reactions are hydrocarbons cracking, reforming and polymerization, leading to soot formation, and water-gas shift. Char graphitization and deactivation were experimentally demonstrated. However, these phenomena have a negligible influence on char evolution in the drop tube reactor. Finally, the particle size was shown to have almost no influence on experimental results.

L’épuisement des sources d’énergie fossile et les conséquences nocives des gaz à effet de serre sur l’environnement ont accru la nécessité de l’utilisation des énergies renouvelables. Parmi les différentes sources, la biomasse possède un potentiel considérable. Ce projet de recherche vise à étudier la pyrolyse des anas de lin et du bois de hêtre, des biomasses qui se retrouvent communément dans la région Normandie, afin de produire et d’améliorer une bio-huile capable d’être utilisée comme bio-carburant dans les moteurs à combustion. L’objet de cette thèse est donc de fournir une caractérisation détaillée des produits de la pyrolyse des deux biomasses choisies et de leurs constituants purs (la cellulose, l’hémicellulose et la lignine) dans une installation semi-continue. Un traitement catalytique de désoxygénation est ensuite employé pour améliorer les propriétés des bio-huiles obtenues. Les catalyseurs utilisés sont à base de zéolithes (HZSM-5 et H-Y), des mêmes zéolithes modifiées au fer et de métaux (Pt, CoMo) supportés sur alumine. Nous avons constaté que, dans cette installation, une pyrolyse à 500 °C, sous 500 mL/min d’azote, suivie d’une désoxygénation catalytique en utilisant Fe-HZSM-5 comme catalyseur, donnait les meilleurs résultats en termes de rendement en bio-huiles et de taux de désoxygénation. L’effet d’un changement de technologie de réacteur de pyrolyse en utilisant un réacteur continu à chute sur les produits de la pyrolyse a aussi été examiné. Ce réacteur a également été couplé à une étape de traitement catalytique de désoxygénation dans un réacteur à lit fixe indépendant. Il a été aperçu qu’en dépit d’un changement de technologie de réacteur, les conditions opératoires optimales restent les mêmes avec cependant, une différence non négligeable au niveau du taux de désoxygénation. Cette différence a été attribuée à l’effet du temps de contact. Finalement, l’efficacité du catalyseur utilisé lors de la pyrolyse en continu a été suivie dans le temps. Il a été constaté qu’au cours du temps, le catalyseur démontrait une activité décroissante, indiquant qu’un phénomène de désactivation était présent. / Depleting sources of fossil fuels and harmful consequences of greenhouse gas emissions on the environment have heightened the necessity of renewable energy resources. Among the different existing sources, biomass presents a considerable potential. This research work aimed at investigating the pyrolysis of flax shives and beech wood residues, which are biomass residues commonly found in the Normandy region, so as to produce and upgrade a bio-oil capable of being used as a bio-fuel in combustion engines. The objective of this thesis was thus to provide a detailed characterisation of the products obtained from the pyrolysis of the two chosen biomasses and their pure components (cellulose, hemicellulose and lignin) in a semi-continuous system. A catalytic de-oxygenation treatment was then employed to upgrade the properties of the bio-oils obtained. The catalysts used were zeolite-based (HZSM-5 and H-Y), the latter zeolites modified by iron and metals (Pt and CoMo) supported on alumina. It was observed that, in this setup, pyrolysis at 500 °C under 500 mL/min of nitrogen, followed by a catalytic de-oxygenation using Fe-HZSM-5 as catalyst, gave the best results in terms of bio-oil yield and de-oxygenation degree. The effect, on the pyrolysis products, of changing the pyrolysis reactor technology to a continuous drop-tube reactor was also investigated. This reactor was similarly coupled with a catalytic de-oxygenation treatment step occurring in a separate fixed bed reactor. It was found that despite a change in reactor technology, the optimal operational conditions remain the same, although a non-negligible difference was noticed with respect to the de-oxygenation degree. This difference was attributed to the effect of contact time. Finally, the efficiency of the catalyst used during the continuous pyrolysis was monitored in time. It was seen that over time, the catalyst presented a diminishing activity, indicating the presence of a de-activation phenomenon.