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Espectroscopia de impedância em soluções iônicas e mistura de etanol/águaTeruya, Márcia Yumi [UNESP] 19 September 2008 (has links) (PDF)
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teruya_my_dr_bauru_prot.pdf: 1555610 bytes, checksum: 4e72f9966f56b27de35a9185bc4d9f95 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Apresentam-se medidas de espectroscopia de impedância elétrica, na faixa de frequência de 0,1 mHz a 10 MHZ, obtidas com a solução de KC1 em diferentes concentrações e com a mistura de etanol e água variando-se a porcentagem. Foram utilizados capacitores de placas paralelas e com eletrodos interdigitados. Os principais resultados experimentais obtidos com as soluções e as misturas, para o capacitor de placas paralelas, mostraram a existência de dois picos na curva da impedância imaginária em função da frequêcia: o da região de alta frequencia (região de MHz) e outro na região de baixa frequência (região de MHz) e outro na região de baixa frequência (região de mHz) que ainda não era conhecido na literatura. Nas medidas com a mistura de etanol/água usando capacitor com eletrodos interdigitados não foi observado o pico na região de baixa frequência. Os resultados experimentais foram interpretados usando-se circuitos equivalentes com o elemento de impedância de Cole-Cole (para representar a formação da dupla camada de cargas junto ao eletrodo) em série com o circuito RC em paralelo (para representar o volume da solução). O circuito com o elemento de Cole-Cole permitiu determinar com sucesso a mobilidade dos íons da solução e a espessura da dupla camada de cargas. O mesmo circuito foi usado para analisar os resultados da mistura de etanol e água obtendo-se grandezas adequadas para o volume da mistura, mas a espessura da dupla camada foi muito maior que o valor esperado. As medidas realizadas com o capacitor de eletrodos interditados para mistura de etanol/água foram analisadas substituindo-se o elemento de Cole-Cole pelo elemento CPE. Os resultados foram de grande importância para compreensão dos fenômenos físicos em sensores capacitivos e há um grande interesse do uso destes sensores para analisar a qualidade do etanol combustível. / Electric impedance spectroscopy was employed to investigate ionic solutions of potassium chloride and mistures of ethanol-water in the frequency range from 0,1 mHz to 10 MHz. Experimental results obtained for the solutions and mixtures with a capacitor with parallel plates showed two peaks in imaginary impedance curves: one at high-frequency (at MHz range) and the other at low-frequency (mHz range). Such low-frequency peak was not observed in measurements performed with ethanol-water mixtures using an interdigitated capacitor. Impedance curves were analyzed employing equivalent circuits containing linear and non-linear impedance elements. A parallel RC circuit was used to represent the volume of the ionic solution and of the ethanol-water mixture. The Cole-Cole element, connected in series with the RC circuit, was used to represent the double layer of charges near the electrode. The equivalent circuit allowed us to obtain the mobility of the ions in the ionic solution and the thickness of the double layer. The same circuit was also used to analyze the results obtained for the ethanol-water mixtures giving a good description of the bulk properties but the thickness of the double layer was much larger than the expected one. Results of the measurements performed with the interdigitated capacitor for the ethanol-water mixtures were analyzed employing a circuit containing a constant-phase distribution element instead of the Cole-Cole one. Results presented here are of large importance for the comprehension of the physical-chemical phenomenona in capacitive sensors that have great interest to analyze the quality of the ethanol fuel.
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Efeitos da corrente eletrica continua na recuperação de petroleoMota, Rosane Oliveira 19 December 1994 (has links)
Orientadores: Osvair Vidal Trevisan, Euclides Jose Bonet / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Mecanica / Made available in DSpace on 2018-07-19T19:32:47Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 1994 / Resumo: A aplicaçãode corrente elétrica visando a melhoria na recuperação de petróleo tem sido objeto de algumas patentes e as pesquisas têm enfatizado apenas efeitos de aquecimento do meio poroso com a consequente redução da viscosidade do óleo. Entretanto, há indicações da existência de outros efeitos, além do aquecimento. Neste trabalho foram investigados os efeitos da aplicação de um campo elétrico contínuo sobre o escoamento e a importância destes efeitos na recuperação de petróleo, verificando a ocorrência de eletro-osmose e/ou alteração na estrutura das argilas devido ao tratamento eletroquímico em uma série de experimentos laboratoriais em meios porosos lineares saturados com óleo e água. São descritos detalhadamente o projeto e a montagem do aparato experimental, a programação dos testes, o procedimento de medidas, e o tratamento de dados utilizados. Valores medidos para coeficientes de permeabilidade eletro-osmótica para meios porosos em diversos níveis de saturação de água são apresentados. Os resultados encontrados são apresentados sob a forma de curvas de recuperação de óleo, curvas de permeabilidades relativas, e curvas de razão água-óleo de produção, nas quais pode ser observado o efeito favorável da passagem da corrente elétrica contínua na produção adicional de óleo e na redução da razão água-óleo de produção / Abstract: Many patents have been published about the effect of applying electrical potentials in order to enhance oil recovery. These investigations emphasize only heating effects that causes, in consequence, oil viscosity reduction. However, there are indications of the influence of other effects. The aim of this work was to investigate the effects of applying a direct electrical field and to measure its significance in oil recovery through electro-osmosis and/or physical-chemical modifications on clay structure due to the electrochemical treatment. A series of laboratory experiments was conducted with linear porous media saturated with oil and water. The design and construction of the apparatus, along with the experimental procedures and data treatment are described in detail. Values for the coefficient of electro-osmotic penneability for porous media in different water saturation stages are also presented. Results are presented as graphics such as oil recovery curves, relative penneability curves and production water-oil ratio curves. In the results, it may be noted the beneficial effect of the electrical current in addittional oil recovery and in the production water-oil ratio reduction / Mestrado / Mestre em Engenharia de Petróleo
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Síntese e caracterização galvânica da Polianilina (PANI) para aplicação em supercapacitoresCosta, João Carlos Martins da 09 August 2016 (has links)
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Dissertação - João Carlos Martins.pdf: 2839902 bytes, checksum: f515009c41a7024f990b1cb0971c911e (MD5) / Made available in DSpace on 2017-02-15T15:22:50Z (GMT). No. of bitstreams: 2
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Previous issue date: 2016-08-09 / CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / Electrochemical capacitors are energy storage devices that have high power density and higher energy density than a conventional capacitor, so they are used in portable devices like cell phones and cameras. The materials used in these devices are carbon, conductive polymers and transition metal oxides. The conductive polymers have increasingly attracting the interest of many researchers to the application in supercapacitors, within that classification polyaniline (PANI) has great merit due to good conductivity, stability and easy preparation. The polyaniline (PANI) was studied by galvanotechnics potentiostatic mode at 0.7 V. using a stainless steel substrate in ratio of 1:1, 2:1, 5:1 and 10:1 (mol.L-1 sulfuric acid H2SO4 and Aniline 99%) for 900 and 1800 seconds. The SEM analysis showed that the morphologies of the proportions 1: 1 and 2: 1 have more spongy and dense areas than the electrodeposited polymer films in ratios 5: 1 and 10: 1. The electrochemical characterizations were investigated by: chronoamperometry, cyclic voltammetry, charge-discharge and electrochemical impedance spectroscopy. Through the measures by cyclic voltammetry, we found the redox couple of leucoemeraldine / emeraldine and by the charge-discharge a 884 F.g-1 capacitance was achieved. Already, by the electrochemical impedance spectroscopy was performed a prospective study and found that the polymeric films obtained are capacitive, without the formation of resistive semicircle. / Capacitores eletroquímicos são dispositivos de armazenamento de energia que possuem alta densidade de potência e densidade de energia mais elevada que um capacitor convencional, podendo ser utilizados em equipamentos portáteis como celulares e câmeras fotográficas. Os materiais geralmente utilizados nestes dispositivos são carbono, polímeros condutores e óxidos de metais de transição. Os polímeros condutores têm cada vez mais atraído o interesse de muitos pesquisadores para aplicação em supercapacitores. Dentre esta classificação, a polianilina (PANI) tem grande destaque, devido à boa condutividade, estabilidade e facilidade na preparação. A polianilina (PANI) foi estudada pela técnica galvânica modo potenciostática em 0,7 V, utilizando como substrato o aço inoxidável, em proporções de 1:1, 2:1, 5:1 e 10: 1 (mol.L-1 de H2SO4 e anilina 99%), nos tempos de 900 e 1800 segundos. Pelas análises de MEV, observou-se que as morfologias nas proporções de 1:1 e 2:1 apresentaram áreas mais esponjosas e densas que os filmes poliméricos eletrodepositados nas razões 5:1 e 10:1. As caracterizações eletroquímicas foram investigadas por: cronoamperiometria, voltametria cíclica, carga-descarga e espectroscopia de impedância eletroquímica. Nos cronoamperogramas dos filmes sintetizados em 1800 segundos obteve-se os maiores acúmulos de cargas, consequentemente, os materiais obtidos neste tempo foram os de maiores espessuras. Através, das mensuras por voltametria cíclica encontrou-se o par redox da leucoesmeraldina/esmeraldina e, pela carga-descarga, foi alcançada uma capacitância de 884 F.g-1. Já pela espectroscopia de impedância eletroquímica, realizou-se um estudo de potencial e concluiu-se que o os filmes poliméricos obtidos são capacitivos, não havendo a formação de semicírculo resistivo.
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Desenvolvimento de material híbrido anódico para baterias de íons de Li baseado em carvão ativado e nanotubos de carbono decorados com prata / Development of hybrid anode material for Li ion batteries based on activated carbon and carbon nanotubes decorated with silver.Takahashi, Giuliana Hasegava 16 April 2015 (has links)
Neste trabalho, foi desenvolvido um material híbrido inédito carvão ativado/nanotubos de carbono/nanopartículas de prata para as aplicações em bateria de íons de lítio e capacitor eletroquímico de dupla camada. O compósito foi preparado por crescimento dos nanotubos de carbono diretamente sobre o carvão ativado via deposição química de vapor e depois nanopartículas de prata foram incorporadas no carvão ativado/nanotubos de carbono. A morfologia do compósito foi analisada por microscopia eletrônica de varredura. Investigação das propriedades de intercalação de lítio no carvão ativado (CA), carvão ativado/nanotubos de carbono (CA/NTC), carvão ativado/prata (CA/Ag) e carvão ativado/nanotubos de carbono/prata (CA/NTC/Ag) foi conduzida por voltametria cíclica e ciclos de carga/descarga, utilizando dois diferentes eletrólitos. Verificou-se que o ânodo de CA/NTC/Ag apresenta mais elevado valor de capacidade específica reversível que a grafita em eletrólito comercial, provavelmente devido à rede tridimensional com elevada condutividade eletrônica formada por nanotubos de carbono e nanopartículas de prata nos poros e nas rugosidades do substrato. Além disso, os nanotubos de carbono podem exibir elevada capacidade de armazenamento de lítio. Outra vantagem do CA/NTC/Ag é que a rede de nanotubos de carbono acomoda a expansão de volume das partículas de prata durante a ciclagem do eletrodo, mantendo-as bem adsorvidas na superfície do CA/NTC. Os resultados confirmaram a existência do sinergismo entre os componentes do CA/NTC/Ag, que promove características eletroquímicas superiores àquelas dos constituintes isolados. / In this work, an unpublished hybrid material activated carbon/carbon nanotubes/silver nanoparticles was developed for lithium ion battery and electrochemical double layer capacitor applications. The composite was prepared by growing carbon nanotubes directly on the activated carbon via chemical vapor deposition and after silver nanoparticles were incorporated on the activated carbon/carbon nanotubes. The composites morphology was analyzed by scanning electron microscopy. Investigation of lithium intercalation properties in activated carbon (AC), activated carbon/carbon nanotubes (AC/CNT), activated carbon/silver (AC/Ag) and activated carbon/carbon nanotubes/silver (AC/CNT/Ag) was carried out by cyclic voltammetry and charge/discharge cycles by making use of two different electrolytes. It was found that the AC/CNT/Ag anode presents higher reversible specific capacity value in comparison with graphite in commercial electrolyte, probably due to the three dimensional network with high electronic conductivity formed by carbon nanotubes and silver nanoparticles in the substrates pores and roughness. Furthermore, carbon nanotubes can exhibit high lithium storage capacity. Another advantage of the AC/CNT/Ag is that the network of carbon nanotubes accommodates volume expansion of the silver particles during electrode cycling, keeping them well adsorbed on the surface of the AC/CNT. The results confirmed the existence of synergism between the components of the AC/CNT/Ag, which promotes electrochemical characteristics that are higher than those of the individual constituents.
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Estudo das características elétricas e microestruturais de supercapacitores para armazenamento de energia / Study of electrical and microstructural characteristics of supercapacitors for energy storageFernandez, Antonio Paulo Rodrigues 05 August 2016 (has links)
Esta dissertação tem por objetivo reportar dados relativos às características elétricas e microestruturais de eletrodos aplicadas em dispositivos armazenadores de energia, especificamente supercapacitores constituídos por eletrodos de carvão ativado. Os parâmetros elétricos estudados foram a resistência em série equivalente obtida pelo método da interrupção de corrente (ESR(Inst)) (sendo que a sigla ESR é oriunda do termo inglês Equivalent Series Resistance), a resistência em paralelo equivalente (EPR(Dep)) obtida pelo método do valor dependente (sendo que a sigla EPR é oriunda do termo inglês Equivalent Parallel Resistance) e a capacitância (C(DC)) obtida pelo método da corrente contínua (sendo que a sigla DC oriunda do termo inglês Direct Current). Tais parâmetros foram escolhidos devido ao impacto que causam no tempo de vida útil, na capacidade de armazenamento de cargas elétricas, na velocidade de carga e descarga, na perda por efeito termoiônico nos processos de carga e descarga e na perda de cargas armazenadas devido à autodescarga em supercapacitores. Os dados microestruturais reportam por meio de imagens a homogeneidade da porosidade e por meio de valores correlacionados a composição química e eventuais contaminações presentes nos eletrodos. Os dados e valores coletados possuem a intenção de servir como referência comparativa de qualidade e apontar qual parâmetro afeta mais a qualidade do supercapacitor. Para tanto foram realizados testes a fim de coletar valores de C(DC), ESR(Inst) e EPR(Dep) após a exposição de supercapacitores de 1F/5,5V a temperaturas de 50ºC, 75ºC, 100ºC e 125ºC por 672 horas, sendo os dados coletados ao inicio dos testes, à temperatura ambiente, e posteriormente a cada 168 horas. Feitos os experimentos concluiu-se que o parâmetro que sofreu maior deterioração com o acréscimo de energia térmica foi a EPR(Dep), em seguida a C(DC), que de fato pouco sofreu alteração e a ESR(Inst), em que a mudança dentro do erro de medição foi imperceptível. / This paper aims to report information on electrical and microstructural characteristics of electrodes applied at devices that store energy, specifically supercapacitors made of activated carbon electrodes. The studied electrical parameters were the equivalent series resistance obtained by the method of the instantaneous value of the voltage drop (ESR(Inst)), where the acronym ESR has the meaning Equivalent Series Resistance, the equivalent parallel resistance (EPR(Dep)) obtained by the method of dependent value, where the acronym EPR has the meaning Equivalent Parallel Resistance, and the capacitance (C(DC)) obtained by the method of direct current. These parameters were chosen because of the impact they have on lifetime, the storage capacity of electric charge, the speed of loading and unloading, the loss thermionic effect on the charge and discharge processes and loss of stored charge due to self-discharge in supercapacitors. The data given by microstructural images of the homogeneity and porosity values correlated by the chemical composition and possible contaminations present in the electrodes. The collected data and values are intended to serve as a comparative reference point and quality parameter which most affects the quality of the supercapacitor. For both tests were carried out in order to collect values of C(DC), ESR(Inst) and EPR(Dep) after supercapacitors of the 1F/5.5V are exposure at temperatures of 50, 75, 100 and 125°C for 672 hours, and the data collected at the beginning of the tests (room temperature) and subsequently every 168 hours. Made experiments it was concluded that the parameter further deterioration suffered with the increase of thermal energy is EPR(Dep), then C(DC), which in fact little changed and ESR(Inst), in which the change in the measurement error was are noticeable.
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Estudo das características elétricas e microestruturais de supercapacitores para armazenamento de energia / Study of electrical and microstructural characteristics of supercapacitors for energy storageAntonio Paulo Rodrigues Fernandez 05 August 2016 (has links)
Esta dissertação tem por objetivo reportar dados relativos às características elétricas e microestruturais de eletrodos aplicadas em dispositivos armazenadores de energia, especificamente supercapacitores constituídos por eletrodos de carvão ativado. Os parâmetros elétricos estudados foram a resistência em série equivalente obtida pelo método da interrupção de corrente (ESR(Inst)) (sendo que a sigla ESR é oriunda do termo inglês Equivalent Series Resistance), a resistência em paralelo equivalente (EPR(Dep)) obtida pelo método do valor dependente (sendo que a sigla EPR é oriunda do termo inglês Equivalent Parallel Resistance) e a capacitância (C(DC)) obtida pelo método da corrente contínua (sendo que a sigla DC oriunda do termo inglês Direct Current). Tais parâmetros foram escolhidos devido ao impacto que causam no tempo de vida útil, na capacidade de armazenamento de cargas elétricas, na velocidade de carga e descarga, na perda por efeito termoiônico nos processos de carga e descarga e na perda de cargas armazenadas devido à autodescarga em supercapacitores. Os dados microestruturais reportam por meio de imagens a homogeneidade da porosidade e por meio de valores correlacionados a composição química e eventuais contaminações presentes nos eletrodos. Os dados e valores coletados possuem a intenção de servir como referência comparativa de qualidade e apontar qual parâmetro afeta mais a qualidade do supercapacitor. Para tanto foram realizados testes a fim de coletar valores de C(DC), ESR(Inst) e EPR(Dep) após a exposição de supercapacitores de 1F/5,5V a temperaturas de 50ºC, 75ºC, 100ºC e 125ºC por 672 horas, sendo os dados coletados ao inicio dos testes, à temperatura ambiente, e posteriormente a cada 168 horas. Feitos os experimentos concluiu-se que o parâmetro que sofreu maior deterioração com o acréscimo de energia térmica foi a EPR(Dep), em seguida a C(DC), que de fato pouco sofreu alteração e a ESR(Inst), em que a mudança dentro do erro de medição foi imperceptível. / This paper aims to report information on electrical and microstructural characteristics of electrodes applied at devices that store energy, specifically supercapacitors made of activated carbon electrodes. The studied electrical parameters were the equivalent series resistance obtained by the method of the instantaneous value of the voltage drop (ESR(Inst)), where the acronym ESR has the meaning Equivalent Series Resistance, the equivalent parallel resistance (EPR(Dep)) obtained by the method of dependent value, where the acronym EPR has the meaning Equivalent Parallel Resistance, and the capacitance (C(DC)) obtained by the method of direct current. These parameters were chosen because of the impact they have on lifetime, the storage capacity of electric charge, the speed of loading and unloading, the loss thermionic effect on the charge and discharge processes and loss of stored charge due to self-discharge in supercapacitors. The data given by microstructural images of the homogeneity and porosity values correlated by the chemical composition and possible contaminations present in the electrodes. The collected data and values are intended to serve as a comparative reference point and quality parameter which most affects the quality of the supercapacitor. For both tests were carried out in order to collect values of C(DC), ESR(Inst) and EPR(Dep) after supercapacitors of the 1F/5.5V are exposure at temperatures of 50, 75, 100 and 125°C for 672 hours, and the data collected at the beginning of the tests (room temperature) and subsequently every 168 hours. Made experiments it was concluded that the parameter further deterioration suffered with the increase of thermal energy is EPR(Dep), then C(DC), which in fact little changed and ESR(Inst), in which the change in the measurement error was are noticeable.
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AvaliaÃÃo de tensÃes residuais de soldagem em chapas planas do aÃo estrutural ASTM A516 g70 / Welding residual stress evaluation in flat samples of structural ASTM A516 G70 steelGeorge Luiz Gomes de Oliveira 15 January 2009 (has links)
Conselho Nacional de Desenvolvimento CientÃfico e TecnolÃgico / O objetivo principal desse trabalho foi avaliar o efeito do procedimento de soldagem empregado, com foco na energia de soldagem, no tipo de chanfro empregado e na tÃcnica de soldagem utilizada, sobre o nÃvel e a distribuiÃÃo das tensÃes residuais resultantes em junta submetida à soldagem multipasse. Foi avaliado tambÃm o efeito da corrente e da velocidade de soldagem de forma isolada sobre estas tensÃes, bem como a correlaÃÃo desses resultados com a microestrutura e dureza encontrada. As tensÃes residuais foram medidas utilizando a tÃcnica de difraÃÃo de raios-x, atravÃs de um minidifratÃmetro para mediÃÃo em campo. As anÃlises metalogrÃficas foram realizadas na seÃÃo transversal da junta, atravÃs de microscopia Ãtica e microscopia eletrÃnica de varredura. Foram levantados os perfis de microdureza na seÃÃo transversal da junta. Os resultados mostraram que as tensÃes residuais originadas da soldagem multipasse na superfÃcie das amostras analisadas sÃo compressivas no metal de solda e trativas da ZAC. As tensÃes residuais encontradas na raiz das amostras analisadas se mostraram trativas tanto no metal de solda quanto na ZAC. A energia de soldagem apresentou uma relaÃÃo nÃo linear com as tensÃes residuais encontradas, sendo encontrado que o parÃmetro que apresentou maior influÃncia foi a velocidade de soldagem, o que representa um problema, pois geralmente tal parÃmetro à o menos controlado nas soldagens manuais. As amostras chanfradas em meio-v foram as que apresentaram os menores nÃveis de tensÃes residuais, devido a alÃvios de tensÃo gerados por deformaÃÃes plÃsticas geradas durante a soldagem, fato que nÃo ocorre nas amostras chanfradas em X. A tÃcnica da dupla camada mostrou-se uma ferramenta bastante Ãtil à soldagem do aÃo ASTM A516 Gr70, pois alÃm de promover o refinamento e revenimento da ZAC-GG das amostras soldadas, acrescentou tensÃes residuais compressivas ao longo de toda a superfÃcie analisada das amostras. As microestruturas e durezas encontradas nas juntas foram bem similares para todas as amostras, sendo a ferrita acicular encontrada no metal de solda uma das provÃveis causas da caracterÃstica compressiva das tensÃes residuais encontradas / The main aim of this work was to evaluate the employed welding procedure effect on the level and profile of the final residual stresses on a multipass joint, with emphasis in the welding energy, chamfer and used welding technique. It was also evaluated the effect of the welding current and speed on these stresses, as well as it was correlated the results with microstructure and microhardness. The residual stress measurement was accomplished through X-ray diffraction, using a minidiffractometer for measurement in field. Metallographic analysis was accomplished in the transverse section of the welded joint, using optic microscopy and scanning electron microscopy. It were determined the microhardness profiles in the traverse section of the welded joint. The results showed that the multipass welding residual stresses on the surface of the analyzed samples are compressive in the weld metal and tensile in the HAZ. In the weld root, the welding residual stresses are tensile as in the weld metal as in the HAZ. The welding energy showed a non-linear relationship with the founded residual stresses and it was observed that the most influential parameter was the welding speed, what can be a trouble, since this parameter is the less controlled in manual weldings. The semi-v chamfered samples were the ones that present the fewer levels of residual stresses, due to the stress relief created by plastic deformations during the welding, what do not occur in the X chamfered samples. The double layer technique showed that it can be used in the welding of ASTM A516 Gr70 steel, because, besides promote a refinement and a drawing back of the CG-HAZ, it increased compressive residual stress in the whole surface of the analyzed samples. The founded microstructures and microhardness were similar for all samples and it has believed that the acicular ferrite founded in the weld metal was one of the the main causes for the compressive characteristics of the welding residual stresses in the joints
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Desenvolvimento de material híbrido anódico para baterias de íons de Li baseado em carvão ativado e nanotubos de carbono decorados com prata / Development of hybrid anode material for Li ion batteries based on activated carbon and carbon nanotubes decorated with silver.Giuliana Hasegava Takahashi 16 April 2015 (has links)
Neste trabalho, foi desenvolvido um material híbrido inédito carvão ativado/nanotubos de carbono/nanopartículas de prata para as aplicações em bateria de íons de lítio e capacitor eletroquímico de dupla camada. O compósito foi preparado por crescimento dos nanotubos de carbono diretamente sobre o carvão ativado via deposição química de vapor e depois nanopartículas de prata foram incorporadas no carvão ativado/nanotubos de carbono. A morfologia do compósito foi analisada por microscopia eletrônica de varredura. Investigação das propriedades de intercalação de lítio no carvão ativado (CA), carvão ativado/nanotubos de carbono (CA/NTC), carvão ativado/prata (CA/Ag) e carvão ativado/nanotubos de carbono/prata (CA/NTC/Ag) foi conduzida por voltametria cíclica e ciclos de carga/descarga, utilizando dois diferentes eletrólitos. Verificou-se que o ânodo de CA/NTC/Ag apresenta mais elevado valor de capacidade específica reversível que a grafita em eletrólito comercial, provavelmente devido à rede tridimensional com elevada condutividade eletrônica formada por nanotubos de carbono e nanopartículas de prata nos poros e nas rugosidades do substrato. Além disso, os nanotubos de carbono podem exibir elevada capacidade de armazenamento de lítio. Outra vantagem do CA/NTC/Ag é que a rede de nanotubos de carbono acomoda a expansão de volume das partículas de prata durante a ciclagem do eletrodo, mantendo-as bem adsorvidas na superfície do CA/NTC. Os resultados confirmaram a existência do sinergismo entre os componentes do CA/NTC/Ag, que promove características eletroquímicas superiores àquelas dos constituintes isolados. / In this work, an unpublished hybrid material activated carbon/carbon nanotubes/silver nanoparticles was developed for lithium ion battery and electrochemical double layer capacitor applications. The composite was prepared by growing carbon nanotubes directly on the activated carbon via chemical vapor deposition and after silver nanoparticles were incorporated on the activated carbon/carbon nanotubes. The composites morphology was analyzed by scanning electron microscopy. Investigation of lithium intercalation properties in activated carbon (AC), activated carbon/carbon nanotubes (AC/CNT), activated carbon/silver (AC/Ag) and activated carbon/carbon nanotubes/silver (AC/CNT/Ag) was carried out by cyclic voltammetry and charge/discharge cycles by making use of two different electrolytes. It was found that the AC/CNT/Ag anode presents higher reversible specific capacity value in comparison with graphite in commercial electrolyte, probably due to the three dimensional network with high electronic conductivity formed by carbon nanotubes and silver nanoparticles in the substrates pores and roughness. Furthermore, carbon nanotubes can exhibit high lithium storage capacity. Another advantage of the AC/CNT/Ag is that the network of carbon nanotubes accommodates volume expansion of the silver particles during electrode cycling, keeping them well adsorbed on the surface of the AC/CNT. The results confirmed the existence of synergism between the components of the AC/CNT/Ag, which promotes electrochemical characteristics that are higher than those of the individual constituents.
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Investigação teórica da quimisssorção do ânion metanossulfonato em eletrodos de platina (111) e (100) via método semi-empíricoFolkuenig, Engelbert de Souza 10 May 2010 (has links)
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Engelbert de Souza Folkuenig.pdf: 8804704 bytes, checksum: 956aed781c64725afe3d6dc23b53947c (MD5)
Previous issue date: 2010-05-10 / Several electrochemical processes, such as electrocatalysis of organic substrates, make use of
mediators. One of the mediators is the most commonly used anion methanesulfonate, CH3SO3, which has several advantages for such use, and chemical stability considered one of them. However, experimental studies indicate the possibility of this compound suffer the
adsorption and decomposition on platinum electrodes. To get an understanding at the molecular level these processes, computer simulations were performed with the aid of the semi-empirical PM6. The cluster approach was used in the modeling of platinum surfaces with crystallographic orientations (111) and (100). The symmetries of most stable adsorption calculated for the anion in these areas correspond to the experimental data: C3V symmetry in (111) surface and C1 in (100) surface. To simulate the potential applied to the electrode, external electric fields with a positive sign and perpendicular to the surface of the clusters were applied. Changes in the lengths and angles of bonds adsorbed anion, as well as its values of dipole moment were observed. The infrared spectra of the systems anion-clusters were calculated and the values for the Stark tunning rate (Δstark) of mode δs CH3 were compared with the experimental value. Both for the free anion and for systems where the anion is adsorbed, it was found that the values of Δstark assumed negative values (indicating that the frequency of the vibrational mode δs CH3 diminished with increasing external eletric field), opposite to the experimental positive value (frequency mode δs CH3 increases with the increase in potential). Only with the addition of water molecules in the systems studied, in order to simulate the aqueous solvent is that the values of Δstark started to assume a positive value. The comparison showed the importance of the presence of water molecules in the simulation of an electrochemical system and prompted a detailed analysis of the frontier orbitals involved in this process. It was found that the dipole-dipole coupling between water molecules and the adsorbed anion is responsible for the Stark effect, while the electrostatic interactions between various molecules adsorbed anion affect the intensity of the absorption band mode δs CH3 in the spectra calculated. In (100) surfaces, the joint action of external field and water molecules, lead the anion molecule to adopt the adsorption geometries more
inclined to systems without water molecules, indicating that this may be an important factor in explaining the greater reactivity of the anion on the surface. / Vários processos eletroquímicos, como por exemplo a eletrocatálise de substratos orgânicos, fazem uso de mediadores. Um dos mediadores mais utilizados é o ânion metanossulfonato, CH3SO3¯, que apresenta várias vantagens para tal uso, sendo a estabilidade química
considerada uma delas. No entanto, estudos experimentais apontam para a possibilidade desse
ânion sofrer processos de adsorção e decomposição em eletrodos de platina. Para se obter uma compreensão em nível molecular desses processos, simulações computacionais foram efetuadas com auxílio do método semi-empírico PM6. A aproximação de cluster foi utilizada
na modelagem de superfícies de platina com orientações cristalográficas (111) e (100). As simetrias de adsorção mais estáveis calculadas para o ânion nessas superfícies correspondem aos dados experimentais: simetria C3v em superfície (111) e C1 em superfície (100). Para simular o potencial aplicado ao eletrodo, campos elétricos externos de sinal positivo e perpendiculares à superfície dos clusters foram aplicados. Alterações nos comprimentos e ângulos de ligações do ânion adsorvido, bem como em seus valores de momento dipolar
foram observados. Os espectros de infravermelho dos sistemas ânion-clusters foram calculados e os valores para a taxa de variação Stark (Δstark) do modo δs CH3 foram comparados com o valor experimental. Tanto para o ânion livre quanto para os sistemas onde o ânion se encontra adsorvido, verificou-se que os valores de Δstark assumiam valores negativos (indicando que a frequência vibracional do modo δs CH3 diminuía com o aumento
da intensidade do campo externo), ao contrário do valor experimental, positivo (frequência do modo δs CH3 aumenta com o aumento do potencial). Apenas com a adição de moléculas de água aos sistemas estudados, de modo a simular o solvente aquoso, é que os valores de Δstark passaram a assumir um valor positivo. Essa comparação revelou a importância da presença de
moléculas de água na simulação de um sistema eletroquímico e motivou uma análise pormenorizada dos orbitais de fronteira envolvidos nesse processo. Verificou-se que a interação dipolo-dipolo entre as moléculas de água e o ânion adsorvido é o responsável pelo
efeito Stark, enquanto as interações eletrostáticas entre várias moléculas do ânion adsorvidas afetam a intensidade da banda de absorção do modo δs CH3 nos espectros calculados. Nas superfícies (100), a ação conjunta do campo externo e das moléculas de água, levam a molécula do ânion a adotar geometrias de adsorção mais inclinadas em relação aos sistemas
sem as moléculas de água, indicando que este pode ser um fator importante para explicar a maior reatividade do ânion sobre esse tipo de superfície.
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