Dans ce manuscrit, nous présentons d'abord le bloc de construction moléculaire ultime pour les dispositifs de spintronique, les aimants à molécule unique (Chapitre 2). En particulier, nous nous concentrerons sur une molecule de TbPc2 et différentes approches pour sonder son aimantation à l'aide de détecteurs a base de nanotubes de carbone et de mécanismes de couplage différents (flux magnétique, couplage électronique et mécanique). Dans le but de construire un detecteur de torque supramoléculaire capable de sonder le moment magnétique d'un aimant moléculaire, nous allons décrire dans le chapitre 3 un candidat très prometteur, un système nanoélectromécanique (NEMS) à base d'un nanotube de carbone. Nous décrirons d'abord les avantages de NEMS à base de carbone par rapport aux résonateurs classiques à base de silicium. Par la suite, nous présenterons l'état de l'art des NEMS à base de nanotubes de carbone, en nous focalisant en particulier sur deux différents mouvements nanomécaniques, un mode de flexion transverse et un mode de compression longitudinal. Dans le chapitre 4, nous présenterons la mise en oeuvre expérimentale d'un detecteur de torque supramoléculaire basé sur NEMS à nanotubes de carbone et des aimants à molécule unique. Nous décrirons d'abord le processus de fabrication ultra propre et les étapes de la caractérisation d'un NEMS à nanotubes de carbone à températures ambiante et cryogénique. Nous allons ensuite démontrer un procédé de greffage d'une molécule aimants de TbPc2 sur un tel NEMS à nanotube de carbone, qui conserve à la fois les propriétés magnétiques de la molécule et les propriétés mécaniques du résonateur. Dans le chapitre 5, nous allons ensuite procéder à une étude systématique du mode de flexion transverse dans un NEMS à nanotube de carbone. Nous montrerons, que la dissipation de ce mode de vibration induit par l'effet tunnel d'électron unique à travers le nanotube de carbone (considére comme point quantique) dépend essentiellement de l'environnement électronique du nanotube, c'est à dire de la capacité, du couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes métalliqes, du courant et de la température. Les résultats indiquent que l'on pourrait atteindre des facteurs de qualité de 10^6 ou plus en choisissant un diélectrique de grille appropriées et/ou en améliorant le couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes, ce qui permettrait notamment d'augmenter la sensibilité du NEMS nanotubes de carbone par rapport à un torque magnétique générer par le retournement d'un aimant moléculaire. Dans le chapitre 6, nous démontrons la présence d'un mode de vibration longitudinal quantique dans un NEMS à base de nanotube de carbon fonctionnalisé avec des aimants moléculaires de TbPc2. Nous allons en particulier montrer que la nature quantique des deux systèmes, se traduit par un fort couplage entre le mode de compression longitudinal et l'aimantation d'un aimant moléculaire TbPc2 unique greffé sur la parois du nanotube de carbone. Ce fort couplage permet par la suite de détecter les états de spin nucléaire dans la molécule de TbPc2. Enfin, nous présenterons dans la conclusion de ce manuscrit quelques perspectives pour la détection et la manipulation (coherente) d'un seul spin (nucléaire) à l'aide d'un système mécanique quantique.

Le graphène est un cristal bidimensionnel composé d'atomes de carbone arrangés sur un réseau en nids d'abeille. Ce matériau présente des propriétés électroniques intéressantes tant au niveau fondamental qu'en vue d'applications avec notamment une structure de bande exotique en " cône de Dirac " et de grandes mobilités de porteurs. Sa fabrication par graphitisation du SiC est particulièrement adaptée aux applications électroniques. Nous avons étudié ce système par microscopie à effet tunnel (STM) et simulations numériques ab initio avec comme objectif la caractérisation au niveau atomique de l'interface graphène - SiC(000-1) (face carbone) et l'étude de l'impact du substrat sur la structure électronique du graphène. Après un chapitre introductif à la thématique du graphène, suivi d'un chapitre présentant les deux techniques utilisées au cours de ce travail, nous présentons nos échantillons faiblement graphitisés obtenus sous ultra-vide. Nous avons identifié deux types d'interfaces, les reconstructions natives de la surface du SiC(000-1) appelées (2x2)C et (3x3), sur lesquelles reposent les ilots monoplan de graphène, avec un fort désordre rotationnel donnant lieu à des figures de moiré sur les images STM. Nous montrons par imagerie STM et spectroscopie tunnel que l'interaction graphène/(3x3) est très faible. Nous étudions ensuite le cas d'interaction plus forte graphène/(2x2) successivement du point de vue des états du graphène et des états de la reconstruction, dans l'espace direct et réciproque, de façon expérimentale et théorique. Enfin, nous considérons l'effet de défauts observés par STM à l'interface des ilots sur (2x2), modélisés par des adatomes d'hydrogène, sur le dopage et la structure de bande électronique du graphène.

La luminescence induite par STM (microscopie à effet tunnel) est une source d'informations d'une grande richesse sur les processus électroniques au sein d'un objet nanoscopique individuel. Nous nous sommes intéressés à une jonction Au/Au(111) sous vide puis dans un milieu moléculaire. L'étude sous vide a permis de montrer l'influence des variations spatiales des densités d'états de la surface. L'émission à l'interface liquide-solide a été démontrée et le rôle de la fonction diélectrique du solvant mis en évidence. Nous avons ensuite étudié les corrélations temporelles entre les photons émis. Selon le liquide environnant la jonction, les photons peuvent être émis par paquets. Nous relions ce phénomène à la modification structurelle de la jonction induite par la présence d'une molécule et à la différence d'énergie entre ses orbitales frontières. Si elle est assez faible, des chemins tunnel résonants existent et les électrons traversent la barrière par paquets. L'influence d'une couche auto-assemblée sur le substrat est étudiée. Des dérivés de triphénylènes interagissent trop faiblement avec Au(111), mais avec des alcanethiols chimisorbés, la résolution moléculaire est atteinte simultanément sur l'image STM et la carte de photons. Nous montrons que le contraste sur cette dernière provient de la modulation de l'extension spatiale à l'intérieur de la barrière des densités d'état locales due à la liaison S-Au. L'élaboration de multicouches organiques est alors envisagée pour observer l'électroluminescence d'une molécule unique, isolée du substrat par les thiols et étudier des corrélations d'origine électronique. Nous avons déjà caractérisé optiquement une telle couche de C60.

Nous présentons une étude des propriétés magnétiques de la chaîne de spins (R) • 3MLNNMn(hfac)2 à très basse température. Les porteurs magnétiques sont les Manganèse de spin 5/2 et les radicaux Nitronyl-nitroxyde de spin 1/2. Ce composé présente un comportement ferrimagnétique de type 1D à haute température. Au voisinage de 20 K, un crossover 1D-3D a lieu. ATc = 3 K une transition originale a lieu: à T > Tc , la chaîne présente un comportement ferromagnétique, décrit par des exposants critiques de type Heisenberg alors que, à T < Tc , la structure est antiferromagnétique cantée. Dans le régime ordonné, une étude dynamique montre l'existence d'une barrière d'énergie de 15.5 K. A T < 250 mK, les cycles d'hystérésis présentent des avalanches à un champ intrinsèque de 170 Oe. Ces comportements peuvent être associés la nucléation de parois de domaines unidimensionnelles le long des chaînes. Nous comparons ce système à deux composés présentant des avalanches: la chaîne CoT AC et le fermion lourd UGe2. Les mesures ont été réalisées sur deux magnétomètres à SQUID à dilution développés au CRTBT-CNRS.

Cette thèse est constituée de deux parties indépendantes. La première partie traite du transport dans des gaz d'électrons bidimensionnels dans le régime de l'effet Hall quantique. Dans la deuxième partie, le courant et les corrélations croisées en courant sont étudiées pour des structures hybrides conducteur normal- supraconducteur- conducteur normal (NSN). Dans le régime de haute température de l'effet Hall quantique, la conductance longitudinale est calculée par un formalisme diagrammatique basé sur une approche de conductivité locale. Ce calcul prend en compte l'effet de dérive des électrons sur les lignes équipotentielles du potentiel de désordre et permet la dérivation microscopique de l'exposant critique de transport qui était auparavant seulement conjecturé à partir d'arguments géométriques qualitatifs. Des expressions microscopiques pour la dépendance en température et en champ magnétique de la conductance longitudinale sont dérivées et comparées avec des expériences récentes. Dans le régime de basse température de l'effet Hall quantique, le passage du courant par effet tunnel sur des points selles est étudié à partir de la diffusion de paquets d'onde d'états semi-cohérents. Nous dérivons analytiquement le coefficient de transmission d'un point selle pour le potentiel scalaire dans le graphène et trouvons que les points selles asymétriques brisent la symétrie particule-trou de la conductance. Dans des structures hybrides NSN, nous étudions l'influence de barrières additionnelles sur la conductance (non-locale) et sur les corrélations croisées en courant avec la théorie de diffusion. Dans les systèmes métalliques, où la phase est moyennée, des barrières additionnelles augmentent les processus locaux par réflexion Andreev résonante (reflectionless tunneling), mais ont peu d'influence sur les processus non-locaux et sur les corrélations croisées en courant. Dans les systèmes balistiques, des barrières additionnelles causent des oscillations Fabry-Pérot et permettent de distinguer les différents processus contribuant à la conductance et aux corrélations croisées en courant.

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Cette thèse est constituée de deux parties indépendantes. La première partie traite du transport dans des gaz d'électrons bidimensionnels dans le régime de l'effet Hall quantique. Dans la deuxième partie, le courant et les corrélations croisées en courant sont étudiées pour des structures hybrides conducteur normal- supraconducteur- conducteur normal (NSN). Dans le régime de haute température de l'effet Hall quantique, la conductance longitudinale est calculée par un formalisme diagrammatique basé sur une approche de conductivité locale. Ce calcul prend en compte l'effet de dérive des électrons sur les lignes équipotentielles du potentiel de désordre et permet la dérivation microscopique de l'exposant critique de transport qui était auparavant seulement conjecturé à partir d'arguments géométriques qualitatifs. Des expressions microscopiques pour la dépendance en température et en champ magnétique de la conductance longitudinale sont dérivées et comparées avec des expériences récentes. Dans le régime de basse température de l'effet Hall quantique, le passage du courant par effet tunnel sur des points selles est étudié à partir de la diffusion de paquets d'onde d'états semi-cohérents. Nous dérivons analytiquement le coefficient de transmission d'un point selle pour le potentiel scalaire dans le graphène et trouvons que les points selles asymétriques brisent la symétrie particule-trou de la conductance. Dans des structures hybrides NSN, nous étudions l'influence de barrières additionnelles sur la conductance (non-locale) et sur les corrélations croisées en courant avec la théorie de diffusion. Dans les systèmes métalliques, où la phase est moyennée, des barrières additionnelles augmentent les processus locaux par réflexion Andreev résonante (reflectionless tunneling), mais ont peu d'influence sur les processus non-locaux et sur les corrélations croisées en courant. Dans les systèmes balistiques, des barrières additionnelles causent des oscillations Fabry-Pérot et permettent de distinguer les différents processus contribuant à la conductance et aux corrélations croisées en courant. / This thesis consists of two independent parts. The first one deals with transport in two dimensional electron gases in the regime of the quantum Hall effect. In the second part, current and current cross-correlations are studied in normal conductor-superconductor-normal conductor (NSN) hybrid structures. In the high temperature regime of the quantum Hall effect, the longitudinal conductance is calculated in a diagrammatic formalism based on a local conductivity approach. It takes the interplay between electron-phonon scattering and the drift motion along equipotential lines of the disorder potential into account and provides a microscopic derivation of the universal transport critical exponent that was up to now only conjectured from qualitative geometrical arguments. Microscopic expressions for the dependence in temperature and magnetic field of the longitudinal conductance are derived and compared to recent experiments. In the low temperature regime of the quantum Hall effect, tunneling over saddle points is studied from the scattering of semi-coherent state wave packets. We derive analytically the transmission coefficient of saddle-points in the scalar potential in graphene and find that asymmetric saddle-points break particle-hole symmetry in the conductance. In three-terminal NSN hybrid structures the influence of additional barriers on the (non-local) conductance and on current cross-correlations is studied with scattering theory. In metallic, phase averaged systems additional barriers lead to an enhancement of local processes by reflectionless tunneling but have little influence on non-local processes and on current cross-correlations. In ballistic systems, additional barriers lead to Fabry-Perot oscillations and allow to distinguish the different contributions to the conductance and to the current cross-correlations.

Les dernières années ont vu l'avènement des couches cristallines bidimensionnelles, appelées matériaux 2D. L'exemple le plus connu est le graphène, d'autres étant le nitrure de bore hexagonal isolant et le diséléniure de niobium supraconducteur. Ces matériaux 2D peuvent être empilés de manière contrôlée sous la forme d'hétérostructures de van der Waals pour obtenir les propriétés électroniques désirées. L’une des plus simples hétérostructures de van der Waals est l'empilement de deux couches de graphène tournées. Cet empilement donne naissance à un moiré qui peut être vu comme un potentiel superpériodique dépendant de l'angle entre les deux couches. Les propriétés électroniques des couches tournées de graphène sont intimement liées à ce moiré.Le sujet de cette thèse est l'étude expérimentale du lien entre la structure et les propriétés électroniques des couches tournées de graphène par Microscopie et Spectroscopie à effet tunnel à basse température.Alors que l'effet de l'angle entre les couches sur les propriétés électroniques a déjà été étudié en détail, la modification de celles-ci par une déformation des couches n'a été envisagée que récemment. La première partie de ce travail expérimental étudie la modification par la déformation des propriétés électroniques de couches de graphène tournées d'un angle de 1.26° crûes sur carbure de silicium. La déformation en question est différente dans les deux couches et son effet apparait clairement dans la densité locale d'états électroniques du moiré. Contrairement à une déformation appliquée identiquement aux deux couches, une différence de déformations entre les couches (déformation relative) modifie fortement la structure de bandes même à faibles valeurs de déformations. Alors que la déformation relative était spontanément présente, la deuxième partie de cette thèse s'intéresse à l'effet d'une déformation appliquée directement aux couches de graphène. Cette déformation vient d'une interaction induite par l'approche de la pointe STM vers la surface de graphène. La modification active de la densité d'états qui en résulte dépend de la position de la pointe dans le moiré avec l'apparition d'instabilités périodiques lorsque la distance entre la pointe et l'échantillon est très faible.La troisième partie de cette thèse concerne l'étude d'un autre type de modification des propriétés électroniques consistant en l'induction de supraconductivité dans les couches de graphène. Cette modification est effectuée par une croissance du graphène en une seule étape sur du carbure de tantale supraconducteur. Les résultats montrent la formation d'une couche de carbure de tantale de grande qualité sur laquelle les couches de graphène forment des moirés. La mesure à basse température de la densité d'états de ces moirés montre la présence d'un effet de proximité supraconducteur induit par le carbure de tantale. / Recent years have seen the emergence of two-dimensional crystalline layers, called 2D materials. Examples include the well-known graphene, insulating hexagonal boron nitride and superconducting niobium diselenide. The stacking of these 2D materials can be controlled to achieve desirable electronic properties under the form of van der Waals heterostructures. One of the simplest van der Waals heterostructures is the misaligned stacking of two graphene layers. Twisted graphene layers show a moiré pattern which can be viewed as a superperiodic potential that depends on the twist angle. The electronic properties of the twisted graphene layers are strongly linked to this moiré pattern.The subject of the present thesis is the experimental study of the link between the structural and the electronic properties of twisted graphene layers by means of low-temperature Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy (STM/STS).While the effect of the twist angle has already been studied in great details, the modulation of the electronic properties by the deformation of the layers has been explored only recently. In the first part of this experimental work, a strain-driven modification of the electronic properties is probed in graphene layers with a twist angle of 1.26° grown on silicon carbide. The determined strain is found to be different in the two layers leading to a clear signature in the local electronic density of states of the moiré even at low strain magnitudes. Contrary to a strain applied in the two layers, this difference of strain between the layers (relative strain) modifies strongly the electronic band structure even at low strain magnitudes. While this relative strain is natively present, the second part of the work explores the effect of an applied strain in the layers. This is realized by approaching the STM tip to the graphene surface to trigger an interaction between the two. The resulting active modification of the density of states is shown to depend on the position on the moiré, leading to periodic instabilities at very low tip-sample distances.In the third part of the work, another type of modification of the electronic properties is studied when superconductivity was induced in the graphene layers. This is done by growing graphene on superconducting tantalum carbide in a single-step annealing. The results show the formation of a high-quality tantalum carbide layer on which graphene layers form moiré patterns. The low-temperature density of states of these moirés show evidence of a superconducting proximity effect induced by the tantalum carbide.

Dans ce manuscrit, nous présentons d'abord le bloc de construction moléculaire ultime pour les dispositifs de spintronique, les aimants à molécule unique (Chapitre 2). En particulier, nous nous concentrerons sur une molecule de TbPc2 et différentes approches pour sonder son aimantation à l'aide de détecteurs a base de nanotubes de carbone et de mécanismes de couplage différents (flux magnétique, couplage électronique et mécanique). Dans le but de construire un detecteur de torque supramoléculaire capable de sonder le moment magnétique d'un aimant moléculaire, nous allons décrire dans le chapitre 3 un candidat très prometteur, un système nanoélectromécanique (NEMS) à base d'un nanotube de carbone. Nous décrirons d'abord les avantages de NEMS à base de carbone par rapport aux résonateurs classiques à base de silicium. Par la suite, nous présenterons l'état de l'art des NEMS à base de nanotubes de carbone, en nous focalisant en particulier sur deux différents mouvements nanomécaniques, un mode de flexion transverse et un mode de compression longitudinal. Dans le chapitre 4, nous présenterons la mise en oeuvre expérimentale d'un detecteur de torque supramoléculaire basé sur NEMS à nanotubes de carbone et des aimants à molécule unique. Nous décrirons d'abord le processus de fabrication ultra propre et les étapes de la caractérisation d'un NEMS à nanotubes de carbone à températures ambiante et cryogénique. Nous allons ensuite démontrer un procédé de greffage d'une molécule aimants de TbPc2 sur un tel NEMS à nanotube de carbone, qui conserve à la fois les propriétés magnétiques de la molécule et les propriétés mécaniques du résonateur. Dans le chapitre 5, nous allons ensuite procéder à une étude systématique du mode de flexion transverse dans un NEMS à nanotube de carbone. Nous montrerons, que la dissipation de ce mode de vibration induit par l'effet tunnel d'électron unique à travers le nanotube de carbone (considére comme point quantique) dépend essentiellement de l'environnement électronique du nanotube, c'est à dire de la capacité, du couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes métalliqes, du courant et de la température. Les résultats indiquent que l'on pourrait atteindre des facteurs de qualité de 10^6 ou plus en choisissant un diélectrique de grille appropriées et/ou en améliorant le couplage entre le nanotube de carbone et les electrodes, ce qui permettrait notamment d'augmenter la sensibilité du NEMS nanotubes de carbone par rapport à un torque magnétique générer par le retournement d'un aimant moléculaire. Dans le chapitre 6, nous démontrons la présence d'un mode de vibration longitudinal quantique dans un NEMS à base de nanotube de carbon fonctionnalisé avec des aimants moléculaires de TbPc2. Nous allons en particulier montrer que la nature quantique des deux systèmes, se traduit par un fort couplage entre le mode de compression longitudinal et l'aimantation d'un aimant moléculaire TbPc2 unique greffé sur la parois du nanotube de carbone. Ce fort couplage permet par la suite de détecter les états de spin nucléaire dans la molécule de TbPc2. Enfin, nous présenterons dans la conclusion de ce manuscrit quelques perspectives pour la détection et la manipulation (coherente) d'un seul spin (nucléaire) à l'aide d'un système mécanique quantique. / In this manuscript, we will first present the ultimate molecular building block for spintronic devices, so called single-molecule magnets (Chapter 2). In particular we will focus on a TbPc2 complex and various approaches of probing its magnetization using carbon nanotube detectors and different coupling mechanisms (magnetic flux, electronic and mechanical coupling). With the aim of building a supramolecular torque magnetometer capable of probing the magnetic moment of a molecular magnet, we will describe in Chapter 3 a promising candidate, a carbon nanotube nanoelectromechanical system (NEMS). We will first describe the advantages of carbon based NEMS over classical Si based resonators. Subsequently we will present the state of art of carbon nanotube NEMS and focus in particular on two different nanomechanical motions, a transverse bending mode and a longitudinal stretching mode. In Chapter 4, we present the experimental implementation of a supramolecular torque magnetometer based on carbon nanotube NEMS and single molecule magnets. We first describe the ultraclean bottom-up fabrication process and the extensive characterisation steps of carbon nanotube NEMS at room and cryogenic temperatures. We will finally demonstrate a method of grafting a TbPc2 single molecules magnet on such a carbon nanotube NEMS, that conserves both the magnetic properties of the molecule and the mechanical properties of the resonator. In Chapter 5, we will then perform a systematic study of the transverse bending mode vibration in a carbon nanotube NEMS. We demonstrate for instance, that the dissipation of a carbon nanotube's bending mode vibration to single electron tunneling through the carbon nanotube NEMS-quantum dot critically depends on the dot's electronic environment, i.e. the capacitance, the tunnel coupling to the metal leads, the current and temperature. The findings suggest that one could achieve quality factors of 10^6 or higher by choosing appropriate gate dielectrics and/or by improving the tunnel coupling to the leads, which would notably increase the sensitivity of the carbon nanotube NEMS with respect to a magnetic torque generate by a rotating molecular magnet. In Chapter 6, we demonstrate the presence of a quantized longitudinal stretching mode vibration in a carbon nanotube NEMS functionnalized with TbPc2 single molecule quantum magnets. We will in particular demonstrate that the quantum mechanical nature of both systems, results in a strong coupling between the longitudinal stretching mode and the magnetization of an individual TbPc2 single molecule magnet grafted to the carbon nanotube's sidewall. The strong coupling in fact enables the detection of the nuclear spin states in the TbPc2 molecule. Finally, we present in the conclusion of this manuscript some future prospects for the detection and (coherent) manipulation of a single (nuclear) spin using a mechanical quantum system.

Afin de permettre le développement de modèles manipulables par les concepteurs, il est nécessaire de pouvoir comprendre le fonctionnement des nanotubes, en particulier le transport des électrons et leurs propriétés électroniques. C’est dans ce contexte général que cette thèse s’intègre. Le travail a été mené sur quatre plans : développement de modèles permettant la description des phénomènes physiques importants au niveau des dispositifs, expertise sur le fonctionnement des nano-composants permettant de dégager les ordres de grandeurs pertinents pour les dispositifs, les contraintes, la pertinence de quelques procédés de fabrication (reproductibilité, taux de défauts, collection de caractéristiques mesurées et développement éventuel d'expériences spécifiques, expertise et conception des circuits innovatifs pour l’électronique numérique avec ces nano-composants. / This PhD work presents a computationally efficient physics-based compact model for the Schottky barrier (SB) carbon nanotube field-effect transistor (CNTFET). This compact model includes a new analytical formulation of the channel charge, taking into account the influence of the source and drain SBs. Compact model simulation results (I–V characteristic and channel density of charge) as well as Monte Carlo simulation results, which are provided by a recent work, will be given and compared to each other and also to experimental data to validate the used approximations. Good agreement is observed over a large range of gate and drain biases. Furthermore, a scaling study is presented to examine the impact of technological parameters on the device figure of merit. Then, for the assessment of the SB on circuit performances, traditional logical circuits are designed using the SB-CNTFET compact model, and results are compared with a conventional CNTFET with zero-SB height. Finally, exploiting the particular properties of SB-CNTFETs, a three-valued static memory that is suitable for high density integration is presented.