Made available in DSpace on 2014-06-11T19:35:07Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2008-06-26Bitstream added on 2014-06-13T18:46:17Z : No. of bitstreams: 1 osugi_me_dr_araiq.pdf: 5124429 bytes, checksum: 14021678a48aab65aa631f6d8a8b3003 (MD5) / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / O comportamento eletroquímico de três corantes dispersos, Vermelho Disperso 1, Laranja Disperso 1 e Vermelho Disperso 13 foi investigado em N,N-dimetilformamida usando tetrafluorborato de tetrabutilamônio como eletrólito de suporte. O grupo nitro dos corantes é reduzido em potenciais de -0,85 V, -0,79 V e -0,69 V, respectivamente, para os corantes Vermelho Disperso 1, Laranja Disperso 1 e Vermelho Disperso 13. A oxidação do grupo amino, também presente nos corantes investigados, ocorre, respectivamente, em potencial de 0,95 V, 0,90 V e 1,0 V e promove a clivagem do grupo azo. Devido à toxicidade e mutagenicidade destes corantes, analisada pelos testes de citotoxicidade em células humanas embrionárias HEK293 e de Ames, respectivamente, investigou-se no presente trabalho novos métodos de degradação dos mesmos em meio aquoso usando o agente dispersante comercial “Emulsogen” por meio de tratamento com cloro ativo (cloração convencional) e fotoeletroquimicamente pela geração de radicais cloro “in situ” sobre eletrodos nanoparticulados de Ti/TiO2, preparados pelo método sol-gel, em NaCl 0,1 mol L-1. A oxidação fotoeletrocatalítica, sobre eletrodos nanoparticulados de Ti/TiO2 em NaCl, mostrou-se mais eficiente quando comparada à cloração convencional, tanto na descoloração que promoveu 100% de remoção de cor, quanto na mineralização dos mesmos (até 60% de remoção de COT). A mutagenicidade dos corantes estudados foi drasticamente reduzida após tratamento fotoeletroquímico. No entanto, a cloração convencional não foi eficiente para total remoção da atividade mutagênica dos corantes, observando-se, ainda, um aumento para o corante Vermelho Disperso 13. A degradação também foi investigada sobre eletrodos de nanotubos de Ti/TiO2, preparados pelo método de anodização eletroquímica... / The electrochemical behavior of three disperse dyes, Disperse Red 1, Disperse Orange 1 and Disperse Red 13, was investigated using N,N-dimethylformamide using in tetrabutylammonium tetrafluoroborate as supporting electrolyte. The nitro group of the dyes is reduced in potential of –0.85 V, 0.79 V and –0.69 V, respectively, for Disperse Red 1, Disperse Orange 1 and Disperse Red 13. The oxidation of amine group, also presents in the dyes molecules, occurs, respectively, at 0.95 V, 0.90 V and 1.0 V and promotes cleavage of azo group. Because of these dyes toxicity and mutagenicity, analyzed by citotoxicity in embryonic human cells HEK293 and mutagenicity detected by Ames test, respectively, new methods of degradation of these dyes in aqueous medium using the commercial dispersant agent “Emulsogen” was investigated by active chlorine treatment (conventional chlorination) and photoelectrochemically by “in situ” chlorine radicals generation using Ti/TiO2 nanoparticulates electrodes, prepared by solgel method, in 0.1 mol L-1 NaCl. The photoelectrocatalytic oxidation, using Ti/TiO2 nanoparticulates electrodes in NaCl presented higher efficiency when compared to conventional chlorination, leading to 100% of color removal and also 60% of mineralization of dyes measured as TOC removal. The mutagenicity of all investigated dyes was dramatically reduced after photoelectrochemical treatment. However, the conventional chlorination was not efficient for mutagenic activity removal of dyes and promoted an increase for Disperse Red 13. The degradation was also investigated using Ti/TiO2 nanotubes electrodes, prepared by electrochemical anodization in fluoride medium and characterized by SEM and photocurrent curves. These electrodes presented 100% of discoloration of all investigated dyes and total organic carbon removal around 70% after 3 hours of photoelectrocatalytic degradation... (Complete abstract click electronic access below)

Made available in DSpace on 2017-07-10T18:07:56Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Alcione Aparecida de Almeida.pdf: 1918947 bytes, checksum: d5a1da74fcba2bfdd180c1594dcd456b (MD5) Previous issue date: 2013-02-15 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / This study was to evaluate the modified Fenton reactions (RFM), through the addition of six complexing organic separately in each reaction, these being: ascorbic acid (AA), citric acid (CA), ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA), gluconic acid (AG), oxalic acid (OA) and tartaric acid (TA), the degradation of textile effluent under varying molar ratios between the total organic carbon, [Fe2+], complexing and [H2O2]. In RFM and Fenton reactions (RF) reactor was used consisting of a borosilicate beaker with a maximum volume of 250 mL, in batch, open, without stirring under room temperature in the optimization phase of time aliquots were removed in the effluent times: 0, 3, 6, 9, 12, 15, 18, 21 and 24 h. The procedure consisted of addition of 250 mL of textile effluent to the reactor for RF and RFM, followed by the oxidant and a catalyst for the RF and oxidizing catalyst and complexing to RFM. RF best results in reduction of TOC was obtained in 12 h treatment under initial pH value of 3.0 and a molar ratio [1:0,9:27,5]. Concerning the [COT:Fe2+:H2O2] where noted a reduction of 91.06% of TOC, COD 94.51%, 99.88% and 99.02% of the turbidity of discoloration. The RFM showed the best results with the use of complexing GA at 15 h of treatment under molar ratio [1:1,31:1,12:27,94], its [COT:Fe2+:AG:H2O2] which promoted reduction of 82.30% of TOC, COD 90.53%, 99.27% and 99.19% of the turbidity of discoloration, TA had similar results in reduction of parameters when the effluent subjected to 12 h of treatment in a molar ratio [1:0,76:0,94:32,13]. Concerning the [COT:Fe2+:AT:H2O2] under these conditions was possible to reduce 75.05% TOC, 94.89% COD, 97.84% turbidity and discoloration of 96.75%. However, RF are effective in the treatment of textile effluents, though the RFM presented as a new possibility of the treatment without the necessity of adjusting the initial pH value. / Este estudo teve por objetivo avaliar as reações de Fenton modificadas (RFM), através da adição de seis complexantes orgânicos isoladamente em cada reação, sendo estes: ácido ascórbico (AA), ácido cítrico (AC), ácido etilenodiaminotetracético (EDTA), ácido glucônico (AG), ácido oxálico (AO) e ácido tartárico (AT), na degradação de efluente têxtil, sob variadas relações molares entre o carbono orgânico total, [Fe2+], complexante e o [H2O2]. Nas RFM e reações de Fenton (RF) foi utilizado reator constituído por um béquer de borossilicato com volume máximo de 250 mL, em sistema descontínuo, aberto, sem agitação, sob temperatura ambiente, na fase de otimização do tempo alíquotas do efluente eram retiradas nos tempos: 0, 3, 6, 9, 12, 15, 18, 21 e 24 h. O procedimento consistiu na adição de 250 mL do efluente têxtil ao reator para as RF e RFM, seguido do oxidante e catalisador para as RF e oxidante, catalisador e complexante para as RFM. Nas RF os melhores resultados de redução do COT foi obtido em 12 h de tratamento, sob valor de pH inicial 3,0 e relação molar [1:0,9:27,5] referente ao [COT:Fe2+:H2O2] aonde constatou-se redução de 91,06% do COT, 94,51 da DQO, 99,88 da turbidez e 99,02% de descoloração. As RFM apresentaram os melhores resultados com a utilização do complexante AG em 15 h de tratamento sob relação molar [1:1,31:1,12:27,94], respectivo [COT:Fe2+:AG:H2O2] a qual promoveu a redução de 82,30% do COT, 90,53% da DQO, 99,27% da turbidez e 99,19% de descoloração, o AT apresentou resultados similares de redução dos parâmetros avaliados, quando submetido o efluente a 12 h de tratamento sob relação molar [1:0,76:0,94:32,13] referente ao [COT:Fe2+:AT:H2O2], nestas condições foi possível a redução de 75,05% do COT, 94,89% da DQO, 97,84% da turbidez e descoloração de 96,75%. Contudo, as RF são eficazes no tratamento de efluentes têxteis, entretanto as RFM apresentam-se como uma nova possibilidade de tratamento sem a necessidade de ajuste do valor do pH inicial.