Geschichtete bzw. 2D Materialien bieten interessante Eigenschaften für Halbleiteranwendungen, wie Photonik durch direkte Bandlücken und Miniaturisierung durch atomar dünne Schichten. Diese Arbeit behandelt die Isolierung von 2D-Materialien und die Kontrolle über ionische Modulation in den resultierenden Bauteilen. Im ersten Kapitel wird eine silbervermittelte Exfoliation für MoS₂ eingeführt, die Monolagen mit großer Fläche liefert. Diese Technik ist ebenso leistungsfähig wie goldvermittelte Prozesse und erfordert nur einen einfachen Heizschritt, was zukünftige Exfoliationen erleichtern könnte. Die folgenden Kapitel befassen sich mit Funktionen, die durch kontrolliertes ionisches Gating ermöglicht werden. Im zweiten Kapitel wird die kontrollierte Li-Interkalation in LixZrNCl genutzt, um Supraleitung bei niedriger Ladungsträgerdichte zu untersuchen (BCS-BEC-Übergang). Durch Steuerung der Li-Menge wurden Veränderungen in der Vortex-Dynamik aufgedeckt, z.B. ein Vorzeichenwechsel im Vortex-Hall-Effekt, was auf eine Veränderung der Vortex-Flussdynamik in BEC-ähnlicher Supraleitung zurückgeführt wurde. Diese Erkenntnisse sind relevant für die Entwicklung von Supraleitern. Das dritte Kapitel wechselt zu Bauteilen auf Basis der elektrochemischen Doppelschicht (EDL). Ein 2D MoS₂-synaptischer Transistor wurde demonstriert, wobei gezeigt wurde, dass die Hysterese auf Ionenretention an der EDL zurückzuführen ist. Diese Kombination eines 2D-Materials mit einem Polymerelektrolyten emuliert synaptische Lernprozesse wie gepaarte Puls-Fazilitation und arbeitet energieeffizient. Das letzte Kapitel verlagert das ionische Gating auf das Substrat mittels Li-Ionen-leitender Keramiken für operando-Messungen an 2D-Materialien. Zusammenfassend demonstriert diese Arbeit neben der Exfoliation die vielfältigen Funktionen, die durch kontrolliertes ionisches Gating verfügbar sind, einschließlich Supraleitung bei niedriger Ladungsträgerdichte, neuromorphe Bauteile und operando-Plattformen. / Layered materials and their 2D single-layer forms offer interesting properties for semiconductor applications, such as photonics due to direct band gaps and miniaturization through atomically thin layers. This work addresses the isolation of 2D materials and the control via ionic modulation in the resulting devices. In the first chapter, a silver-mediated exfoliation for MoS₂ is introduced, yielding large-area monolayers. This technique is as effective as gold-mediated processes and requires only a simple heating step, potentially simplifying future exfoliations. The following chapters explore functions enabled by controlled ionic gating. The second chapter utilizes controlled Li intercalation in LixZrNCl to investigate superconductivity at low charge carrier densities to investigate superconductivity within the BCS-BEC crossover. By adjusting the Li content, changes in vortex dynamics were revealed, such as a sign reversal in the vortex Hall effect, attributed to altered vortex flow in increasingly BEC-like superconductivity. These findings are relevant for the development of future superconductors. The third chapter shifts to devices based on the electric double layer (EDL). A 2D MoS₂ synaptic transistor was demonstrated, showing that hysteresis and hence the short-term memory effect stems from ion retention in the EDL formed at the 2D material electrolyte interface. This combination of a 2D material with a polymer electrolyte emulates synaptic learning processes like paired-pulse facilitation and operates in an energy-efficient manner. The final chapter translates the ionic gating to the substrate using Li-ion-conducting ceramics for operando measurements on 2D materials in “open-hood” devices. In summary, besides exfoliation, this work demonstrates the diverse functions achievable through controlled ionic gating applied to 2D and layered materials, including superconductivity at low charge carrier densities, neuromorphic devices, and operando platforms.

In recent years, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells (PEMFC) have attracted much attention due to their potential as a clean power source for many applications, including automotive, portable and stationary devices. This resulted in a tremendous technological progress, such as the development of new membranes and electro-catalysts or the improvement of electrode structures. However, in order to compete within the most attractive markets, the PEMFC technologies did not reach all the required characteristics yet, in particular in terms of cost and durability.Because of the strong coupling between different physicochemical phenomena, the interpretation of experimental observations is difficult, and analysis through modeling becomes crucial to elucidate the degradation and failure mechanisms, andto help improving both PEMFC electrochemical performance and durability.The development of a theoretical tool is essential for industrials and the scientific community to evaluate the PEMFC degradation and to predict itsperformance and durability in function of the materials properties and in a diversity of operating conditions. This manuscript summarizes my scientific research efforts in this exciting topic during the last 9 years in France, including my invention of the MEMEPhys multiscale simulation package,developed on the basis of my childhood passion for the New Technologies for Energyin Argentina. My perspectives of adapting this approach to other electrochemical systems such as water electrolyzers and batteries are also discussed.