Submitted by Geandra Rodrigues (geandrar@gmail.com) on 2018-10-24T15:44:07Z No. of bitstreams: 1 leisabrandrios.pdf: 3333252 bytes, checksum: eb46615b96454ef8cb84c80277532dff (MD5) / Approved for entry into archive by Renata Lopes (renatasil82@gmail.com) on 2018-11-06T13:27:31Z (GMT) No. of bitstreams: 1 leisabrandrios.pdf: 3333252 bytes, checksum: eb46615b96454ef8cb84c80277532dff (MD5) / Made available in DSpace on 2018-11-06T13:27:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 leisabrandrios.pdf: 3333252 bytes, checksum: eb46615b96454ef8cb84c80277532dff (MD5) Previous issue date: 2017-02-17 / CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Neste trabalho, filmes finos de Óxido de Índio-Estanho (ITO) foram crescidos sobre substratos de vidro e de quartzo, pela técnica de deposição por pulverização catódica com radiofrequência assistida por um campo magnético constante do inglês “RF Magnetron Sputtering” à temperatura ambiente. O objetivo do trabalho foi estudar a influência dos parâmetros de deposição nas propriedades elétricas, ópticas e estruturais desses filmes. Caracterizações elétricas, ópticas e estruturais foram realizadas, respectivamente, por medidas de Efeito Hall, absorção óptica no UV-VIS e difração de Raios-X. Observou-se que os parâmetros de deposição - potência de pulverização e pressão de trabalho - têm forte influência sobre as propriedades elétricas e estruturais dos filmes finos ITO, mas a transmitância óptica na região visível (400 ˂ λ ˂ 700) nm sempre esteve acima de 80% para todos os filmes a 550 nm. Por meio das medidas de difração de Raios-X verificamos que os filmes apresentaram pequena orientação na direção [111] e a cristalinidade dos filmes aumentou com o acréscimo da potência de pulverização. A otimização dos parâmetros de crescimento reduziu a resistividade elétrica dos filmes, principalmente devido ao aumento da concentração e da mobilidade dos portadores de carga. Os melhores filmes finos foram obtidos com a potência de pulverização de 140 W, pressão de trabalho de 0,08 mbar e fluxo de argônio de 300 sccm, com baixa resistividade elétrica, e mobilidade e concentração de portadores elevadas de, respectivamente, 8,81 x 10⁻⁴ Ωcm, 9,98 cm²/Vs e 6,30 x 10²⁰ cm⁻³, aliados a uma alta transmitância óptica de 97,7% em 550nm e gap óptico de 3,78 eV. O filme otimizado foi utilizado como cátodo em um diodo emissor de luz orgânico (OLEDs) que apresentou uma eficiência satisfatória quando comparado a um dispositivo similar feito com ITO comercial. O próximo passo foi produzir um diodo emissor de luz orgânico transparente (TOLED), que emite luz para ambos os lados usando filmes transparentes de ITO para ânodo e cátodo. Para isso, as películas de ITO foram depositadas sobre camadas orgânicas, que são sensíveis a potências de pulverização elevadas. Assim, uma nova série de deposições com diferentes pressões de trabalho foram realizadas mantendo-se a potência fixa em 40 W. O melhor filme com esta potência menor foi obtido com pressão de trabalho de 0,08 mbar e fluxo de argônio de 300 sccm. Estes filmes apresentaram, como resistividade elétrica, mobilidade e concentração de portadores, 3,99 x 10⁻³ Ωcm, 2,07 cm²/Vs e 7,55 x 10²⁰ cm⁻³, respectivamente. Eles também mostraram uma transmitância acima de 92% para 400 < λ < 700 nm e gap óptico de 3,50 eV. Através das medidas de XRD, verificamos que todos os filmes depositados com baixa potência de pulverização apresentaram uma banda amorfa com picos de difração referentes a direção [111] com baixa intensidade, indicando que as películas são praticamente amorfas. Finalmente, serão apresentados os resultados da caracterização de TOLEDs, utilizando os filmes de ITO otimizados fabricados com uma potência de 40 W. / In this work, thin films of Indium-Tin Oxide (ITO) were grown onto glass and quartz substrates by R.F. Magnetron Sputtering deposition technique at room temperature. The objective of this work was to study the influence of deposition parameters on the electrical, optical and structural properties of these films. Electrical, optical and structural characterizations were performed, by Hall Effect measurements, UV-VIS optical absorption and X-ray diffraction, respectively. It was observed that the deposition parameters – sputtering power and working pressure– have a strong influence on the electrical and structural properties of ITO thin films, but the optical transmittance in the visible region (400 ˂ λ ˂ 700) nm was always above 80 % for all films at 550 nm. By means of the XRD measurements, we verified that the films showed small orientation in the direction [111] and the crystallinity of the films increased with the increase of the sputtering power. The optimization of growth parameters reduced the electrical resistivity of the films mainly because of the increase of carrier concentration and carrier mobility. Thin films with the best electrical properties were obtained with sputtering power of 140 W, working pressure of 0.08 mbar and argon flow of 300 sccm. The best ITO thin films had electrical resistivity of 8.81 x 10⁻⁴ Ωcm, mobility of 9.98 cm²/Vs, and carrier concentration of 6.30 x 10²⁰ cm⁻³ together with a high optical transmittance of 97.7 % at 550 nm and a band gap of 3.78 eV. The optimized film was used as cathode in an organic light-emitting diode (OLEDs) that presented a satisfactory efficiency when compared to a similar device made with commercial ITO. The next step was to produce a Transparent Organic Light Emitting Diode (TOLED), which emits light from both sides by using ITO transparent films for both anode and cathode. To do so, ITO films were deposited on top of organic active layers, which are sensitive to high sputtering powers. So a new series of depositions with different working pressures were performed with a fixed power of 40 W. The best film with this smaller power was obtained with working pressure of 0.08 mbar and argon flow of 300sccm. These films presented, as electrical resistivity, mobility and carrier concentration, 3.99 x 10⁻³ Ωcm, 2.07 cm2 / Vs and 7.55 x 10²⁰ cm⁻³, respectively. They also showed a transmittance above 92 % for 400 < λ < 700 nm and band gap of 3.50 eV. Through X rays difraction measurements, we verified that all films deposited with low sputtering power presented an amorphous band with diffraction peaks referring to the [111] direction with low intensity, indicating that the films are practically amorphous. Finally, the results of the characterization of TOLEDs presented, using the optimized ITO films made with a sputtering power of 40 W.

As interessantes propriedades eletrônicas, mecânicas e óticas dos materiais orgânicos conjugados fizeram emergir diversas aplicações tecnológicas e comerciais em dispositivos baseados nesses materiais, tais como sensores, memórias, células solares e diodos emissores de luz poliméricos (LEDs). Neste sentido, o tema central desta tese é o estudo das propriedades elétricas e morfológicas e os mecanismos de transporte eletrônico de cargas no PEDOT:PSS, uma blenda polimérica que consiste de um policátion condutivo, o poli(3,4- etilenodioxitiofeno) (PEDOT) e do poliânion poli(estirenosulfonado) (PSS). PEDOT:PSS é amplamente usado como material de eletrodo em aplicações na área de eletrônica plástica, como mencionado anteriormente. Apesar da condutividade elétrica dos filmes finos de PEDOT:PSS possa variar várias ordens de grandeza, dependendo do método pela qual é processado e transformado em filme fino, as razões para este comportamento é essencialmente desconhecido. Esta tese descreve um estudo detalhado do transporte eletrônico de cargas anisotrópico e sua correlação com a morfologia, as condições e as dimensões da separação de fase entre os dois materiais, PEDOT e PSS. Antes de abordar as propriedades do PEDOT:PSS, uma camada de filme fino inorgânica usada para aumentar o tempo de vida de dispositivos orgânicos é descrita no Capítulo 2. Um importante mecanismo de degradação em LEDs poliméricos é a fotooxidação da camada ativa. Assim, isolar a camada ativa da água, oxigênio e luz, torna-se crucial para o aumento do tempo de vida. Um sistema de deposição química a partir da fase de vapor estimulada por plasma (PECVD) é usado para depositar filmes finos de nitreto de carbono em baixas temperaturas, menores que 100 °C, sobre PLEDs com a intenção de aumentar o tempo de vida destes dipositivos e diminuir a fotodegradação do poli[2-metoxi-5- (2-etil-hexiloxi)-p-fenileno vinileno] (MEH-PPV) em ambiente atmosférico. O filme fino de nitreto de carbono possui as características de um material que pode bloquear a umidade e que tem espessura e flexibilidade adequados para a nova geração de PLEDs flexíveis. As características dos filmes finos de nitreto de carbono e MEH-PPV foram investigadas usando-se técnicas de espectroscopia ótica, com particular ênfase no processo de degradação do MEHPPV sob iluminação. Os resultados mostraram que o filme fino de nitreto de carbono protege o filme polimérico e diminui consideravelmente a fotooxidação. Para avaliar o efeito do encapsulamento em dispositivos reais, LEDs poliméricos foram fabricados e pelas curvas de corrente-tensão um aumento no tempo de vida é confirmado quando a camada de nitreto de carbono é presente. O tempo de vida desejado, maior que 10.000 horas, para aplicações comerciais não foi atingido, entretanto, o encapsulamento pode ser melhorado otimizando as propriedades da camada de nitreto de carbono e combinando-as com camadas de outros materiais orgânicos e inorgânicos. Os capítulos seguintes deste trabalho aborda os estudos realizados com o PEDOT:PSS, uma vez que é amplamente usado em eletrônica orgânica, mas relativamente tem recebido pouca atenção com respeito ao transporte eletrônico de cargas, bem como sua correlação com a morfologia. No Capítulo 3, experimentos com microscopia de varredura por sonda (SPM, Scanning Probe Microscopy) e medidas de condutividade macroscópica são utilizados para estudar e obter um modelo 3D morfológico completo que explica, qualitativamente, a condutividade anisotrópica observada nos filmes finos de PEDOT:PSS depositados pela técnica de spin coating. Imagens topográficas de microscopia de varredura por tunelamento (STM) e imagens da seção transversal observadas com o microscópio de forca atômica (X-AFM) revelaram que o filme fino polimérico é organizado em camadas horizontais de partículas planas ricas em PEDOT, separadas por lamelas quasi-contínuas de PSS. Na direção vertical, lamelas horizontais do isolante PSS reduzem a condutividade e impõe o transporte eletrônico a ser realizado por saltos em sítios vizinhos próximos (nn-H, nearest-neighbor hopping) nas lamellas de PSS. Na direção lateral, o transporte eletrônico via saltos 3D em sítios a longas distâncias (3D-VRH, variable range hopping) ocorre entre as ilhas ricas em PEDOT que são separadas por barreiras muito mais finas de PSS, causando um aumento da condutividade nesta direção. Esta discussão é estendida ao Capítulo 4 com uma descrição quantitativa do transporte eletrônico de cargas predominantes. Particularmente, é demonstrado que o transporte de cargas via saltos 3D em sítios a longas distâncias ocorre entre ilhas ricas em PEDOT e não entre segmentos isolados de PEDOT ou dopantes na direção lateral, enquanto que na direção vertical o transporte de cargas via saltos em sítios vizinhos próximos ocorre dentro das lamelas do quasi-isolante PSS. Em algumas aplicações, faz-se necessário usar PEDOT:PSS com alta condutividade elétrica. Isso pode ser feito adicionando-se sorbitol à solução aquosa de PEDOT:PSS. Após um tratamento térmico, e dependendo da quantidade de sorbitol adicionado, a condutividade aumenta várias ordens de grandeza e as causas e consequências de tal comportamento foram investigadas neste trabalho. O Capítulo 5 investiga as várias propriedades tecnológicas do PEDOT:PSS altamente condutivo tratado com sorbitol, tais como a própria condutividade, os efeitos dos tratamentos térmicos e exposição à umidade. É observado que o aumento da condutividade elétrica, devido à adição de sorbitol na solução aquosa, é acompanhado por uma melhoria na estabilidade da condutividade elétrica em condições atmosféricas. Surpreendentemente, a condutividade elétrica do PEDOT:PSS, sem tratamento com sorbitol (~ 10-3 S/cm), aumenta mais de uma ordem de grandeza sob ambiente úmido de 30-35 % umidade relativa. Este efeito é atribuido a uma contribuição iônica à condutividade total. Análise Temogravimetrica (TGA), espectrometria de massa com sonda de inserção direta (DIP-MS) e análise calorimétrica diferencialmodulada (MDSC) foram usadas como técnicas adicionais para o entendimento dos estudos deste Capítulo. No Capítulo 6, microscopia de varredura por sonda-Kelvin (SKPM) foi empregada para medir o potencial de superfície dos filmes finos de PEDOT:PSS tratados com diferentes concentrações de sorbitol. Mostra-se que a mudança no potencial de superfície é consistente com uma redução de PSS na superfície do filme fino. Para estudar o transporte eletrônico nos filmes finos de PEDOT:PSS altamente condutivos tratados com sorbitol, o Capítulo 7 usa medidas de temperatura e campo elétrico em função da conduvitidade correlacionados com analises morfológicas realizadas por STM. É observado que o transporte eletrônico por saltos, na direção lateral, muda de 3D-VRH para 1D-VRH quando o PEDOT:PSS é tratado com sorbitol. Esta transição é explicada por uma auto-organização das ilhas ricas em PEDOT em agregados 1D, devido ao tratamento com sorbitol, tornando-se alinhadas em domínios micrométricos, como observado pelas imagens de STM. / Employing the unique mechanical, electronic, and optical properties of the conjugated organic and polymer materials several technological and commercial applications have been developed, such as sensors, memories, solar cells and light-emitting diodes (LEDs). In this respect, the central theme of this thesis is the electrical conductivity and mechanisms of charge transport in PEDOT:PSS, a polymer blend that consists of a conducting poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polycation (PEDOT) and a poly(styrenesulfonate) polyanion (PSS). PEDOT:PSS is omnipresent as electrode material in plastic electronics applications mentioned above. Although the conductivity of PEDOT:PSS can vary by several orders of magnitude, depending on the method by which it is processed into a thin film, the reason for this behavior is essentially unknown. This thesis describes a detailed study of the anisotropic charge transport of PEDOT:PSS and its correlation with the morphology, the shape, and the dimension of the phase separation between the two components, PEDOT and PSS. Before addressing the properties of PEDOT:PSS, a new barrier layer is described in Chapter 2 that enhances the lifetime of organic devices. An important degradation mechanism in polymer LEDs is photo-oxidation of the active layer. Hence, isolating the active layer from water and oxygen is crucial to the lifetime. Plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD) is used to deposit a thin layer of carbon nitride at low deposition temperatures, below 100 °C, on a polymer LED that uses poly[2-methoxy-5-(2´-ethylhexyloxy)-1,4- phenylene vinylene] (MEH-PPV) as active layer. A thin layer of carbon nitride acts as barrier for humidity, but is still sufficiently bendable to be used in flexible polymer LEDs. The characteristics of carbon nitride and MEH-PPV films have been investigated using optical spectroscopy, with particular emphasis on the degradation process of MEH-PPV under illumination. The measurements show that the carbon nitride coating indeed protects the polymer film and diminishes the photo-oxidation considerably. To study the effect of the encapsulation in real devices, polymer LEDs were made and their current-voltage characteristics confirm the enhanced lifetime in the presence of a carbon nitride barrier layer. However, the target, a lifetime of more than 10,000 hours for commercial applications, was not achieved. The remaining chapters of this thesis describe the investigations of PEDOT:PSS. PEDOT:PSS is widely used in organic electronics. So far, relatively little attention has, been paid to the mechanisms of charge transport in this material and the correlation of those properties to the morphology. In Chapter 3, scanning probe microscopy (SPM) and macroscopic conductivity measurements are used to obtain a full 3D morphological model that explains, qualitatively, the observed anisotropic conductivity of spin coated PEDOT:PSS thin films. Topographic scanning probe microscopy (STM) and cross-sectional atomic force microscopy images (X-AFM) reveal that the thin film is organized in horizontal layers of flattened PEDOT-rich particles that are separated by quasi-continuous PSS lamella. In the vertical direction, the horizontal PSS insulator lamellas lead to a reduced conductivity and impose nearest-neighbor hopping (nn-H) transport. In the lateral direction, 3D variable-range hopping (3D-VRH) transport takes place between PEDOT-rich clusters which are separated by much thinner barriers, leading to an enhanced conductivity in this direction. This discussion is extended in Chapter 4, where a quantitative description of the length scales of the predominant transport is obtained. Particularly, it is demonstrated that the hopping process takes place between PEDOT-rich islands and not between single PEDOT segments or dopants in the lateral direction, whilst in the vertical direction the current limiting hopping transport occurs between dilute states inside the quasi-insulating PSS lamellas. By a post-treatment it is possible to modify PEDOT:PSS to raise its conductivity, by orders of magnitude. Typically, the addition of sorbitol to the aqueous dispersion of PEDOT:PSS that is used to deposit thin films via spin coating leads to an enhancement of the conductivity after thermal annealing. The causes and consequences of such behavior were investigated in detail. Chapter 5 describes the various properties of the highly conductive sorbitol-treated PEDOT:PSS, such as the conductivity itself, and the effects of thermal annealing and exposure to moisture. It is found that the conductivity enhancement upon addition of sorbitol is accompanied by a better environmental stability. Surprisingly, the electrical conductivity of PEDOT:PSS thin films without sorbitol treatment is increased by more than one order of magnitude in an environment with more than 30-35 % relative humidity. This effect is attributed to an ionic contribution to the overall conductivity. Thermal gravimetric analysis (TGA), direct insert probe-mass spectrometry (DIP-MS) and modulation differential scanning calorimetry (MDSC) were used as additional tools to demonstrate that, after thermal treatment, the concentration of sorbitol in the final PEDOT:PSS layer is negligibly small. In Chapter 6, scanning Kelvin probe microscopy (SKPM) is employed to measure the surface potential and work function of this PEDOT:PSS films that were deposited from water with different sorbitol concentrations. It is shown that work function of PEDOT:PSS is reduced with increasing sorbitol concentration. This shift can be explained by and is in agreement with- a reduction in the surface enrichment with PSS of the film. To study the charge transport properties of the highly conductive sorbitoltreated PEDOT:PSS films, temperature dependent and electric field dependent measurements are correlated with morphological analysis by STM in Chapter 7. It is found that by sorbitol treatment the hopping transport changes from 3DVRH to 1D-VRH. This transition is explained by a sorbitol-induced selforganization of the PEDOT-rich grains into 1D aggregates that are aligned within micrometer sized domains, as observed in STM images.

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / This thesis presents the study and characterization of organic light-emitting diodes (OLEDs) with the proposal of obtaining an equivalent model that is useful in the OLED driver design and in lighting systems projects. Initially, a literature review covering the operating principle and the constructive aspects of OLEDs is presented. From this, a model that integrates scale, photometrical, electrical and thermal aspects is proposed. This model is static and dynamic and is called EFET. A procedure for parameter identification of the model is proposed, jointly with an analysis of the intrinsic capacitance effect on the OLED electrical, thermal and photometrical performance. The proposed model is able to predict and simulate the OLED based lighting systems before building, saving time and cost. The model is validated using different OLED samples and conclusions are derived from the experimental validation and simulation results. An approach considering the dimming methods of OLEDs is presented, showing the chromatic impact caused by each method. Finally, an OLED driver based on the concept of switched capacitor converters is proposed. The thesis results are satisfactory and provide an enhancement to the state of the art in modeling and OLED driving. / A presente tese de doutorado apresenta o estudo e a caracterização de diodos orgânicos emissores de luz (OLEDs) com a proposta de um modelo equivalente que é útil no desenvolvimento de circuitos de acionamento e na análise de OLEDs, quando aplicados em sistemas de iluminação. Inicialmente, é apresentada uma revisão bibliográfica contemplando o princípio de funcionamento e os aspectos construtivos dos OLEDs. A partir disto, um modelo que integra os aspectos de escala, fotométricos, elétricos e térmicos é proposto. Esse modelo é denominado EFET e é dividido em estático e dinâmico. Uma proposta de procedimento para identificação dos parâmetros do modelo é apresentada, juntamente com a análise do efeito da capacitância intrínseca dos OLEDs no seu desempenho elétrico, térmico e fotométrico. Com o modelo proposto pode-se predizer e simular o comportamento dos OLEDs antes de construir o sistema de iluminação, reduzindo custos e tempo de desenvolvimento. O modelo é validado empregando diferentes amostras de OLEDs. Conclusões são obtidas a partir da validação experimental e de simulações empregando simuladores elétricos e da fluidodinâmica computacional através do método de elementos finitos. Uma abordagem considerando os métodos de ajuste da intensidade luminosa de OLEDs é apresentada, evidenciando o impacto cromático provocado por cada método. Por fim, um circuito de acionamento para OLEDs baseado no conceito de capacitores chaveados é proposto. Os resultados obtidos são satisfatórios e proporcionam um incremento ao estado da arte da modelagem e acionamento de OLEDs.

This master thesis presents the development of a 100 W LED driver, suitable for outdoor and street lighting. In order to match the driver and LED features, special functionalities are added to the electronic system. To obtain a long lifetime, electrolytic capacitor are exchanged by film capacitor, with longer useful lifetime. However, this practice outcome in higher bus voltage ripple, which have to be compensated in the LED current control stage, named as power control stage. To achieve special functionalities, the proposed driver is designed to operate with universal input voltage and dimming capability, being the entire driver control implement in a digital way, increasing significantly the LED driver flexibility. After the literature review, which aimed to evaluate the characteristics of the LED driver topology structure, the two independent stage topology is selected. The buckboost converter operating in discontinuous conduction mode is employed on the power factor correction stage. The power control stage is composed by the DC/DC LLC resonant converter. Once the LED driver topology is defined, each converter is designed, following by the small signal modeling and the control system design. Experimental results of the driver operating with a reduced bus voltage capacitance (25 μF), are presented for a universal input voltage (85 – 265 VRMS) and different dimming levels (100% − 30%). A high power factor (> 0,94) and a medium to high efficiency (> 82%) is noticed in whole operation points, as well as, a reduced flicker (< 10%), being in accordance with the recent released IEEE Std 1789-2015 and IEC61000-3-2 Class C. / Este trabalho apresenta o desenvolvimento de um driver para o acionamento de um módulo de LEDs de 100 W, destinado a iluminação de exteriores ou iluminação pública. De forma a compatibilizar as características do LED com o driver, diferentes funcionalidades e condições de operação são adicionadas ao sistema eletrônico desenvolvido. Para alcançar longa vida útil, o driver desenvolvido substituiu os capacitores eletrolíticos por capacitores de filme. No entanto, essa prática resulta em maiores ondulações da tensão de barramento, as quais são compensadas pelo estágio de controle da corrente dos LEDs. De modo a aumentar as funcionalidades do driver, o mesmo opera com tensão de entrada universal e controle da intensidade luminosa, sendo o sistema de controle do driver implementado de forma digital, aumentando consideravelmente sua flexibilidade. Após revisão da literatura, a qual objetivou avaliar as características das estruturas e topologias empregadas em drivers para LEDs, seleciona-se a estrutura de dois estágios independentes. O conversor buck-boost operando no modo de condução descontínuo de corrente é empregado no estágio de correção do fator de potência. Para o estágio de controle da corrente dos LEDs, utiliza-se o conversor CC/CC meia ponte ressonante LLC. Definida a estrutura topológica, bem como os conversores utilizados, o projeto dos elementos é desenvolvido, seguido da modelagem dinâmica e do projeto do sistema de controle de cada estágio. Resultados experimentais do driver com reduzida capacitância de barramento (25 μF) mostram a sua operação com tensão de entrada universal (85 – 265 VRMS) e controle de intensidade luminosa (100% − 30%). Verificou-se um alto fator de potência (> 0,94) em toda a faixa de operação, rendimento média-alto (> 82%), bem como reduzida modulação de intensidade luminosa (< 10%), estando em conformidade com a IEEE Std 1789-2015 e a IEC61000-3-2 Classe C.

Submitted by Renata Lopes (renatasil82@gmail.com) on 2016-02-05T17:06:52Z No. of bitstreams: 1 guilhermemarciosoares.pdf: 5349685 bytes, checksum: 1085aed638a3213e03844d5e5e68f7d1 (MD5) / Approved for entry into archive by Adriana Oliveira (adriana.oliveira@ufjf.edu.br) on 2016-02-26T11:52:22Z (GMT) No. of bitstreams: 1 guilhermemarciosoares.pdf: 5349685 bytes, checksum: 1085aed638a3213e03844d5e5e68f7d1 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-02-26T11:52:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 guilhermemarciosoares.pdf: 5349685 bytes, checksum: 1085aed638a3213e03844d5e5e68f7d1 (MD5) Previous issue date: 2014-06-25 / Este trabalho propõe um sistema inteligente de iluminação pública utilizando diodos emissores de luz (LEDs). Neste âmbito, é proposta uma topologia para o acionamento dos LEDs com controle de intensidade luminosa. Além disso, funções adicionais são propostas de modo a expandir o conjunto de funcionalidades da luminária. Para o acionamento dos LEDs foi desenvolvido um conversor baseado na topologia Ćuk operando em modo de condução descontínuo (DCM) com um interruptor estático em série com a carga, sendo uma solução para o acionamento de LEDs de estágio único. Deste modo, este conversor foi projetado para desempenhar simultaneamente as funções de correção do fator de potência e controle da potência na carga. Através da análise da resposta fotométrica dos diodos emissores de luz perante ondulações de baixa frequência em sua corrente, foi possível criar uma metodologia de projeto que evita o uso de capacitores eletrolíticos no circuito de acionamento dos LEDs, aumentando assim a confiabilidade do sistema. A modelagem e o controle do conversor também foram feitas e estão mostradas no trabalho. De modo a controlar e gerenciar o sistema eletrônico da luminária, foi proposta uma arquitetura baseada no microcontrolador TM4C123GE6PM. Este sistema digital é responsável ainda por promover outras funcionalidades como controle automático de intensidade luminosa, proteção do circuito e ainda monitoramento de parâmetros de qualidade de energia da tensão de entrada do conversor, tais como afundamentos e elevações. A fim de avaliar experimentalmente o sistema proposto, foram desenvolvidos um programa de computador capaz de gerenciar as funcionalidades da luminária e um protótipo de 70W deste equipamento. Os resultados experimentais obtidos mostraram um bom desempenho tanto do circuito de acionamento dos LEDs, como das funcionalidades da luminária. / This paper proposes a smart lighting system based on light-emitting diodes (LEDs) for street lighting applications. In this context, a power converter with dimming capability was designed. Furthermore, additional functions are proposed in order to expand the feature set of the luminaire. To drive the LEDs, a topology based on Ćuk converter operating in discontinuous conduction mode (DCM) with an electronic switch in series with the load was proposed. This converter was designed to perform simultaneously the functions of power factor correction and power control, being a single-stage LED driver solution. By analyzing the LEDs photometric response due to low-frequency current ripple, a design methodology that avoids the use of electrolytic capacitors in the proposed converter was developed. The modeling and control of the converter were also done in order to ensure that the system is always operating within the desired specifications. To control and manage the electronic system of the luminaire, it was developed an architecture based on the microcontroller TM4C123GE6PM. Beside the aforementioned functions, this digital system was designed aiming the promotion of other features, such as automatic dimming, protection of the driver and even monitoring some power quality parameters related to the input voltage, such as sags and swells. In order to experimentally evaluate the proposed system, a software, able to manage the luminaire functionalities, and a 70W prototype were built. The experimental results demonstrated a good performance of the LED driver as well as the functionalities of the proposed luminaire.

As interessantes propriedades eletrônicas, mecânicas e óticas dos materiais orgânicos conjugados fizeram emergir diversas aplicações tecnológicas e comerciais em dispositivos baseados nesses materiais, tais como sensores, memórias, células solares e diodos emissores de luz poliméricos (LEDs). Neste sentido, o tema central desta tese é o estudo das propriedades elétricas e morfológicas e os mecanismos de transporte eletrônico de cargas no PEDOT:PSS, uma blenda polimérica que consiste de um policátion condutivo, o poli(3,4- etilenodioxitiofeno) (PEDOT) e do poliânion poli(estirenosulfonado) (PSS). PEDOT:PSS é amplamente usado como material de eletrodo em aplicações na área de eletrônica plástica, como mencionado anteriormente. Apesar da condutividade elétrica dos filmes finos de PEDOT:PSS possa variar várias ordens de grandeza, dependendo do método pela qual é processado e transformado em filme fino, as razões para este comportamento é essencialmente desconhecido. Esta tese descreve um estudo detalhado do transporte eletrônico de cargas anisotrópico e sua correlação com a morfologia, as condições e as dimensões da separação de fase entre os dois materiais, PEDOT e PSS. Antes de abordar as propriedades do PEDOT:PSS, uma camada de filme fino inorgânica usada para aumentar o tempo de vida de dispositivos orgânicos é descrita no Capítulo 2. Um importante mecanismo de degradação em LEDs poliméricos é a fotooxidação da camada ativa. Assim, isolar a camada ativa da água, oxigênio e luz, torna-se crucial para o aumento do tempo de vida. Um sistema de deposição química a partir da fase de vapor estimulada por plasma (PECVD) é usado para depositar filmes finos de nitreto de carbono em baixas temperaturas, menores que 100 °C, sobre PLEDs com a intenção de aumentar o tempo de vida destes dipositivos e diminuir a fotodegradação do poli[2-metoxi-5- (2-etil-hexiloxi)-p-fenileno vinileno] (MEH-PPV) em ambiente atmosférico. O filme fino de nitreto de carbono possui as características de um material que pode bloquear a umidade e que tem espessura e flexibilidade adequados para a nova geração de PLEDs flexíveis. As características dos filmes finos de nitreto de carbono e MEH-PPV foram investigadas usando-se técnicas de espectroscopia ótica, com particular ênfase no processo de degradação do MEHPPV sob iluminação. Os resultados mostraram que o filme fino de nitreto de carbono protege o filme polimérico e diminui consideravelmente a fotooxidação. Para avaliar o efeito do encapsulamento em dispositivos reais, LEDs poliméricos foram fabricados e pelas curvas de corrente-tensão um aumento no tempo de vida é confirmado quando a camada de nitreto de carbono é presente. O tempo de vida desejado, maior que 10.000 horas, para aplicações comerciais não foi atingido, entretanto, o encapsulamento pode ser melhorado otimizando as propriedades da camada de nitreto de carbono e combinando-as com camadas de outros materiais orgânicos e inorgânicos. Os capítulos seguintes deste trabalho aborda os estudos realizados com o PEDOT:PSS, uma vez que é amplamente usado em eletrônica orgânica, mas relativamente tem recebido pouca atenção com respeito ao transporte eletrônico de cargas, bem como sua correlação com a morfologia. No Capítulo 3, experimentos com microscopia de varredura por sonda (SPM, Scanning Probe Microscopy) e medidas de condutividade macroscópica são utilizados para estudar e obter um modelo 3D morfológico completo que explica, qualitativamente, a condutividade anisotrópica observada nos filmes finos de PEDOT:PSS depositados pela técnica de spin coating. Imagens topográficas de microscopia de varredura por tunelamento (STM) e imagens da seção transversal observadas com o microscópio de forca atômica (X-AFM) revelaram que o filme fino polimérico é organizado em camadas horizontais de partículas planas ricas em PEDOT, separadas por lamelas quasi-contínuas de PSS. Na direção vertical, lamelas horizontais do isolante PSS reduzem a condutividade e impõe o transporte eletrônico a ser realizado por saltos em sítios vizinhos próximos (nn-H, nearest-neighbor hopping) nas lamellas de PSS. Na direção lateral, o transporte eletrônico via saltos 3D em sítios a longas distâncias (3D-VRH, variable range hopping) ocorre entre as ilhas ricas em PEDOT que são separadas por barreiras muito mais finas de PSS, causando um aumento da condutividade nesta direção. Esta discussão é estendida ao Capítulo 4 com uma descrição quantitativa do transporte eletrônico de cargas predominantes. Particularmente, é demonstrado que o transporte de cargas via saltos 3D em sítios a longas distâncias ocorre entre ilhas ricas em PEDOT e não entre segmentos isolados de PEDOT ou dopantes na direção lateral, enquanto que na direção vertical o transporte de cargas via saltos em sítios vizinhos próximos ocorre dentro das lamelas do quasi-isolante PSS. Em algumas aplicações, faz-se necessário usar PEDOT:PSS com alta condutividade elétrica. Isso pode ser feito adicionando-se sorbitol à solução aquosa de PEDOT:PSS. Após um tratamento térmico, e dependendo da quantidade de sorbitol adicionado, a condutividade aumenta várias ordens de grandeza e as causas e consequências de tal comportamento foram investigadas neste trabalho. O Capítulo 5 investiga as várias propriedades tecnológicas do PEDOT:PSS altamente condutivo tratado com sorbitol, tais como a própria condutividade, os efeitos dos tratamentos térmicos e exposição à umidade. É observado que o aumento da condutividade elétrica, devido à adição de sorbitol na solução aquosa, é acompanhado por uma melhoria na estabilidade da condutividade elétrica em condições atmosféricas. Surpreendentemente, a condutividade elétrica do PEDOT:PSS, sem tratamento com sorbitol (~ 10-3 S/cm), aumenta mais de uma ordem de grandeza sob ambiente úmido de 30-35 % umidade relativa. Este efeito é atribuido a uma contribuição iônica à condutividade total. Análise Temogravimetrica (TGA), espectrometria de massa com sonda de inserção direta (DIP-MS) e análise calorimétrica diferencialmodulada (MDSC) foram usadas como técnicas adicionais para o entendimento dos estudos deste Capítulo. No Capítulo 6, microscopia de varredura por sonda-Kelvin (SKPM) foi empregada para medir o potencial de superfície dos filmes finos de PEDOT:PSS tratados com diferentes concentrações de sorbitol. Mostra-se que a mudança no potencial de superfície é consistente com uma redução de PSS na superfície do filme fino. Para estudar o transporte eletrônico nos filmes finos de PEDOT:PSS altamente condutivos tratados com sorbitol, o Capítulo 7 usa medidas de temperatura e campo elétrico em função da conduvitidade correlacionados com analises morfológicas realizadas por STM. É observado que o transporte eletrônico por saltos, na direção lateral, muda de 3D-VRH para 1D-VRH quando o PEDOT:PSS é tratado com sorbitol. Esta transição é explicada por uma auto-organização das ilhas ricas em PEDOT em agregados 1D, devido ao tratamento com sorbitol, tornando-se alinhadas em domínios micrométricos, como observado pelas imagens de STM. / Employing the unique mechanical, electronic, and optical properties of the conjugated organic and polymer materials several technological and commercial applications have been developed, such as sensors, memories, solar cells and light-emitting diodes (LEDs). In this respect, the central theme of this thesis is the electrical conductivity and mechanisms of charge transport in PEDOT:PSS, a polymer blend that consists of a conducting poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polycation (PEDOT) and a poly(styrenesulfonate) polyanion (PSS). PEDOT:PSS is omnipresent as electrode material in plastic electronics applications mentioned above. Although the conductivity of PEDOT:PSS can vary by several orders of magnitude, depending on the method by which it is processed into a thin film, the reason for this behavior is essentially unknown. This thesis describes a detailed study of the anisotropic charge transport of PEDOT:PSS and its correlation with the morphology, the shape, and the dimension of the phase separation between the two components, PEDOT and PSS. Before addressing the properties of PEDOT:PSS, a new barrier layer is described in Chapter 2 that enhances the lifetime of organic devices. An important degradation mechanism in polymer LEDs is photo-oxidation of the active layer. Hence, isolating the active layer from water and oxygen is crucial to the lifetime. Plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD) is used to deposit a thin layer of carbon nitride at low deposition temperatures, below 100 °C, on a polymer LED that uses poly[2-methoxy-5-(2´-ethylhexyloxy)-1,4- phenylene vinylene] (MEH-PPV) as active layer. A thin layer of carbon nitride acts as barrier for humidity, but is still sufficiently bendable to be used in flexible polymer LEDs. The characteristics of carbon nitride and MEH-PPV films have been investigated using optical spectroscopy, with particular emphasis on the degradation process of MEH-PPV under illumination. The measurements show that the carbon nitride coating indeed protects the polymer film and diminishes the photo-oxidation considerably. To study the effect of the encapsulation in real devices, polymer LEDs were made and their current-voltage characteristics confirm the enhanced lifetime in the presence of a carbon nitride barrier layer. However, the target, a lifetime of more than 10,000 hours for commercial applications, was not achieved. The remaining chapters of this thesis describe the investigations of PEDOT:PSS. PEDOT:PSS is widely used in organic electronics. So far, relatively little attention has, been paid to the mechanisms of charge transport in this material and the correlation of those properties to the morphology. In Chapter 3, scanning probe microscopy (SPM) and macroscopic conductivity measurements are used to obtain a full 3D morphological model that explains, qualitatively, the observed anisotropic conductivity of spin coated PEDOT:PSS thin films. Topographic scanning probe microscopy (STM) and cross-sectional atomic force microscopy images (X-AFM) reveal that the thin film is organized in horizontal layers of flattened PEDOT-rich particles that are separated by quasi-continuous PSS lamella. In the vertical direction, the horizontal PSS insulator lamellas lead to a reduced conductivity and impose nearest-neighbor hopping (nn-H) transport. In the lateral direction, 3D variable-range hopping (3D-VRH) transport takes place between PEDOT-rich clusters which are separated by much thinner barriers, leading to an enhanced conductivity in this direction. This discussion is extended in Chapter 4, where a quantitative description of the length scales of the predominant transport is obtained. Particularly, it is demonstrated that the hopping process takes place between PEDOT-rich islands and not between single PEDOT segments or dopants in the lateral direction, whilst in the vertical direction the current limiting hopping transport occurs between dilute states inside the quasi-insulating PSS lamellas. By a post-treatment it is possible to modify PEDOT:PSS to raise its conductivity, by orders of magnitude. Typically, the addition of sorbitol to the aqueous dispersion of PEDOT:PSS that is used to deposit thin films via spin coating leads to an enhancement of the conductivity after thermal annealing. The causes and consequences of such behavior were investigated in detail. Chapter 5 describes the various properties of the highly conductive sorbitol-treated PEDOT:PSS, such as the conductivity itself, and the effects of thermal annealing and exposure to moisture. It is found that the conductivity enhancement upon addition of sorbitol is accompanied by a better environmental stability. Surprisingly, the electrical conductivity of PEDOT:PSS thin films without sorbitol treatment is increased by more than one order of magnitude in an environment with more than 30-35 % relative humidity. This effect is attributed to an ionic contribution to the overall conductivity. Thermal gravimetric analysis (TGA), direct insert probe-mass spectrometry (DIP-MS) and modulation differential scanning calorimetry (MDSC) were used as additional tools to demonstrate that, after thermal treatment, the concentration of sorbitol in the final PEDOT:PSS layer is negligibly small. In Chapter 6, scanning Kelvin probe microscopy (SKPM) is employed to measure the surface potential and work function of this PEDOT:PSS films that were deposited from water with different sorbitol concentrations. It is shown that work function of PEDOT:PSS is reduced with increasing sorbitol concentration. This shift can be explained by and is in agreement with- a reduction in the surface enrichment with PSS of the film. To study the charge transport properties of the highly conductive sorbitoltreated PEDOT:PSS films, temperature dependent and electric field dependent measurements are correlated with morphological analysis by STM in Chapter 7. It is found that by sorbitol treatment the hopping transport changes from 3DVRH to 1D-VRH. This transition is explained by a sorbitol-induced selforganization of the PEDOT-rich grains into 1D aggregates that are aligned within micrometer sized domains, as observed in STM images.

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