L’objectif de cette thèse est d’élaborer de nouveaux (super)isolants thermiques à partir de silices nanostructurées telles que les Silices Mésoporeuses Organisées et les phyllosilicates. Dans un premier temps, il s’agissait d’élaborer les matériaux en contrôlant les paramètres clé de synthèse, puis de les caractériser en évaluant notamment les propriétés thermiques. Les matériaux étudiés sont des micro- et nanoparticules de silice mésoporeuse d’une part, synthétisées avec des porosités intra- et interparticulaires contrôlées, et des phyllosilicates naturels et synthétiques d’autre part. Dans un deuxième temps, différents traitements post-synthèse ont été réalisés sur ces matériaux pour améliorer significativement leurs propriétés physico-chimiques –en particulier les propriétés d’isolation thermique– et leurs performances mécaniques. Par la suite, dans le cadre de l’étude des phyllosilicates modifiés, des composites peu denses phyllosilicates/polymères et phyllosilicates/tensioactifs intercalés et/ou exfoliés ont été élaborés afin d’améliorer les propriétés obtenues et de réaliser une mise en forme de ces matériaux. Les conductivités thermiques ont été déterminées sur l’ensemble des matériaux utilisés. / This thesis aims at developing new thermal (super)insulators from nanostructured silicas such as Organized Mesoporous Silicas and phyllosilicates. First, new materials were created controlling the key-parameters of the synthesis ; these materials were then finely characterized and especially their thermal properties. On one hand, studied materials are mesoporous silica micro- and nanoparticles synthesized with controlled intra- and interparticular porosities, and on the other hand natural and synthetic phyllosilicates. Then post-synthesis treatments were applied to enhance significantly thermal and mechanical performances of the products. In a further step, in the case of the treated phyllosilicates, low-density phyllosilicates/polymers composites and intercalated and/or delaminated phyllosilicates/surfactant composites were synthesized to improve the properties that were obtained and to process the materials. Thermal conductivity was determined for all the samples.