L'électronique organique a connu durant la dernière décennie un essor considérable. La production de dispositifs à base de matériaux organiques reste néanmoins freinée par différents verrous technologiques. La caractérisation de ce type de systèmes conduit à des besoins analytiques spécifiques et la spectrométrie de masse des ions secondaires à temps de vol (Timeof-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry – ToF SIMS) est a priori très pertinente notamment grâce à l'utilisation d'un nouveau type de faisceau d'ions à base d'agrégats d'argon (Arn +). L'objectif principal de ce travail a donc été de comprendre l'interaction ions-matière d'un tel faisceau avec les matériaux organiques utilisés en électronique organique. Une étude fondamentale a d'abord été réalisée en comparant différents faisceaux d'ions de décapage (Cs+, C60 ++, Arn +) sur des échantillons organiques structurés (tels que les copolymères à blocs PS-b-PMMA) et il est apparu que, bien que la taille des agrégats et leur énergie ont peu d'effet sur l'endommagement observable sur les échantillons, les agrégats d'argon de grande taille induisent de la rugosité lors du profil en profondeur ToF SIMS, sans modification chimique, ce qui a été confirmé par des analyses complémentaires – AFM (Atomic Force Microscopy) et XPS (X-ray Photoelectron Spectroscopy) – et une modélisation géométrique. Ensuite, différents dispositifs du domaine de l'électronique organique ont été caractérisés. Ainsi, l'étude de l'auto structuration des copolymères à blocs PS-b-PMMA a permis d'évaluer l'influence du temps de recuit et de l'épaisseur de la couche. Par ailleurs, un protocole a été développé pour l'analyse d'empilements de couches inorganiques/organiques, notamment ceux des OLED. Il a ainsi été possible de caractériser par profil en profondeur ToF-SIMS les différents empilements d'un dispositif de l'électronique organique en conservant la détection d'un signal moléculaire et une haute résolution en profondeur de 2 nm. Parallèlement, nous avons identifié la dégradation chimique d'un matériau organique du multicouche constitutif de l'empilement et évalué la protection de celui-ci via des couches barrières. Plus précisément, les signatures de la réaction d'hydrolyse de la couche ont été identifiées ainsi que la teneur en humidité après encapsulation / During the last decade, organic electronics have developed rapidly. However, the production of organic electronic devices is still impeded because of various technological barriers. Such systems have specific analytical needs and time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS) is per se highly relevant, particularly when considering the use of a new type of ion source based on argon clusters (Arn +). The main objective of this work was therefore to understand the ion-matter interactions of such a cluster beam with the organic materials used in organic electronics. A fundamental study was carried out by comparing sputtering with three different ion beams (Cs+, C60 ++, Arn +) on organic structured samples (such as PS-b-PMMA block copolymers) and it transpired that although cluster size and energy has little effect on the observable damage to the sample, larger argon clusters induce more roughness during ToFSIMS depth profiling. This was confirmed by AFM (Atomic Force Microscopy) and XPS (Xray Photoelectron Spectroscopy) and a geometric model. Next, different devices in organic electronics were characterized by ToF-SIMS. The study of self-assembling PS-b-PMMA block copolymers made possible to evaluate the influence of the annealing duration and of the thickness of the layer. Furthermore, a protocol was developed to analyse stacks of inorganic/organic layers, in particular those contained in OLED devices. It was then possible to characterize the stacks of a complete organic light-emitting device whilst maintaining molecular signal and a high depth resolution of 2 nm. In parallel we identified the chemical degradation of an organic material in the stack and evaluated the efficiency of barrier layers designed to protect it. More precisely, specific signatures to the hydrolysis reaction of the layer as well as increase in moisture level after encapsulation were identified

Cette thèse présente de nouveaux développements en détection de particules chargées et traitement tout-numérique d'impulsions pour application à l'analyse avec des faisceaux d'ions rapides (IBA). Un ensemble de 16 détecteurs gravés sur une puce de Si est mis en œuvre, ce qui fournit un angle solide de détection environ 100 fois plus grande que celle des détecteurs utilisés auparavant pour l'IBA. Seize chaines d'acquisition sont également mises en œuvre avec une approche 'tout-numérique' pour le traitement des signaux issus des détecteurs. Dans son ensemble, le système ainsi développé a une résolution en énergie équivalent à celle des détecteurs standards. La considérable quantité d'information ainsi générée est traitée de manière cohérente en ajustant des spectres en énergie simulé aux spectres mesurés grâce à un algorithme de recuit simulé, avec le NDF DataFurnace. Les grandes angles solides disponibles sont exploitées pour des études par rétrodiffusion de Rutherford (RBS) et canalisation d'ions de l'isolant topologique Bi2Se3 enrichi en fer en vue d'études de l'effet thermoélectrique, de spintronique ou encore la computation quantique, ainsi que pour des études par RBS et analyse par réactions nucléaires (NRA) de matériaux pour la photovoltaïque organique, basés sur tetraphenyldibenzoperiflanthene (DBP) comme photo-absorbant avec oxydes de métaux de transition pour injection de charge. / This thesis presents new developments in charged particle detection and digital pulse processing for application in analysis with fast ion beams - Ion Beam Analysis (IBA). In particular a charged particle detector array, consisting of 16 independent charged particle detectors on a single silicon chip is implemented giving an overall solid angle of detection around two orders of magnitude greater than the standard charged particle detectors used in IBA. Sixteen parallel data acquisition channels are implemented using a fully digital approach for nuclear pulse processing. The overall system has an energy resolution equivalent to that of standard detectors. The large amount of data generated is handled in a self-consistent way by spectrum fitting with a simulated annealing algorithm via the NDF DataFurnace. The large solid angles thus achieved are exploited in Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS) and ion channelling studies of the topological insulator Bi2Se3 enriched in Fe, in view of studies of the thermo-electric effect, spintronics and quantum computing, and in RBS and Nuclear Reaction Analysis (NRA) studies of organic photovoltaic materials based on tetraphenyldibenzoperiflanthene (DBP) as the photo-absorber and transition metal oxide charge injectors.

Ce travail consiste en l'étude et la mise en oeuvre d'une microscopie optique en champ proche utilisant des nano-antennes annulaires dans le but de distinguer les composantes électriques et magnétiques du champ électromagnétique, détectées au voisinage d'un échantillon.<br />Nous présentons la genèse de la microscopie en champ proche en mettant en avant l'importance des caractéristiques intrinsèques du système d'éclairage employé mais également le rôle primordial du nanocollecteur en interaction avec le champ électromagnétique. Les antennes étant un des enjeux majeurs dans l'art de détecter les champs électromagnétiques, nous donnons ensuite une cartographie des antennes dans différents domaines de fréquences ainsi que leurs applications respectives en champ proche. Puis nous exposons les étapes nécessaires à la fabrication d'une nano-antenne annulaire métallique aux dimensions spécifiques, à l'extrémité d'une fibre optique.<br />La description du système d'éclairage et du montage général de caractérisation nous amène enfin à présenter l'étude d'un nouveau type de sonde que constitue une nano-antenne annulaire usinée à l'extrémité d'un micro-axicon fibré. En exploitant les propriétés d'un faisceau de Bessel polarisé polychromatique, nous accédons aux propriétés de collection de la structure annulaire. Nous mettons en évidence le fait que ces antennes peuvent collecter spécifiquement la composante longitudinale du champ électrique en polarisation radiale ou du champ magnétique en polarisation orthoradiale. L'analyse des propriétés magnétiques et électriques d'échantillons en microscopie optique champ proche<br />s'annoncent, de ce fait, sous un nouveau jour.

L'objectif de cette thèse est de développer et de valider une méthode de calcul de dose indépendante afin de soutenir le travail de mise en service intense d'une installation de traitement par faisceaux d'ions légers (LIBT) et de valider le calcul de dose du système de planification de traitement (SP). Le travail porte sur les traitements de protonthérapie et est organisé en collaboration entre le laboratoire CREATIS (Lyon, France) et le centre de thérapie ionique MedAustron - Vienna - Austria (Wiener Neustadt, Autriche). Chez MedAustron - Vienna - Austria, afin d’exploiter une pénombre latérale aiguë du faisceau de protons et d’améliorer la précision des algorithmes de calcul de la dose TPS, l’intervalle entre la fenêtre de la tête de traitement et le patient est réduit en déplaçant le patient vers la tête de traitement. Par conséquent, les traitements non isocentriques doivent être pris en compte avec précision lors de la modélisation ainsi que lors de la phase de validation, car l'éloignement de la cible de l'isocentre de la pièce peut réduire la précision du traitement. Dans cette étude, la paramétrisation du faisceau de crayons à protons suit les recommandations de Grevillot et al. (2011), mais comprenant une description complète de la buse. Un soin particulier est apporté à la modélisation des propriétés du faisceau de crayon dans des conditions non isocentriques, y compris l'utilisation d'un Range Shifter (RaShi). La caractérisation du faisceau de crayon est basée uniquement sur les profils de fluence mesurés dans le profil de dose d’air et de profondeur acquis dans l’eau. De plus, le modèle présenté est calibré en dose absolue sur la base d'un nouveau formalisme produit-zone-dose présenté dans Palmans et Vatnitsky (2016). Finalement, une validation détaillée est effectuée dans l'eau, pour les distributions de doses tridimensionnelles de forme régulière. Plusieurs paramètres couramment exploités en dosimétrie des protons, tels que la distance parcourue, la pénombre distale, la modulation, la taille des champs et la pénombre latérale pour la dosimétrie protonique sont évalués à des fins de validation. Le modèle optique à faisceau de crayon a atteint une précision de l'exigence clinique de 1 mm / 10% et il n'est pas affecté par la complexité des traitements non isocentriques ni par l'utilisation d'un RaShi. Les plages sont reproduites entre 0,2 et 0,35 mm (déviation maximale) sans et avec le décaleur de plage, respectivement. La différence de dose dans les conditions de référence est de 0,5%. La validation de l'administration de la dose en 3D dans l'eau était à 1,2% maximum. La concordance des paramètres distaux et longitudinaux est généralement meilleure que 1 mm. Les résultats obtenus serviront de référence pour la future mise en œuvre clinique du système de calcul de dose indépendant MedAustron - Vienna - Austria. / The goal of this PhD is to develop and validate an independent dose calculation method in order to support the intense commissioning work of a Light Ion Beam Therapy (LIBT) facility, and to validate the Treatment Planning System (TPS) dose calculation. The work focuses on proton therapy treatments and is held as a collaboration between the CREATIS laboratory (Lyon, France) and the MedAustron - Vienna - Austria Ion Therapy Center (Wiener Neustadt, Austria). At MedAustron - Vienna - Austria, in order to exploit a sharp lateral penumbra for the proton beam as well as to improve the accuracy of the TPS dose calculation algorithms, the air gap between the treatment head window and the patient is reduced by moving the patient towards the treatment head. Therefore, non-isocentric treatments have to be accurately taken into consideration during modeling as well as validation phase as moving the target away from the room isocenter may lead to reduced treatment accuracy. In this study, the parametrization of the proton pencil beam follows the recommendations provided in Grevillot et al. (2011), but including a full nozzle description. Special care is taken to model the pencil beam properties in non-isocentric conditions, including the use of a Range Shifter (RaShi). The characterization of the pencil beam is based solely on fluence profiles measured in air and depth dose profile acquired in water. In addition, the presented model is calibrated in absolute dose based on a newly formalism in dose-area-product presented in Palmans and Vatnitsky (2016). Eventually, a detailed validation is performed in water, for three-dimensional regular-shaped dose distributions. Several parameters commonly exploited in proton dosimetry such as range, distal penumbra, modulation, field sizes and lateral penumbra for proton dosimetry are evaluated for validation purposes. The pencil beam optics model reached an accuracy within the clinical requirement of 1mm/10% and it is not affected by the complexity of non-isocentric treatments and the use of a RaShi. Ranges are reproduced within 0.2 and 0.35 mm (max deviation) without and with range shifter, respectively. The dose difference in reference conditions is within 0.5%. The 3D dose delivery validation in water was within 1.2% at maximum. The agreement of distal and longitudinal parameters is mostly better than 1 mm. The obtained results will be used as a reference for the future clinical implementation of the MedAustron - Vienna - Austria independent dose calculation system. As an example of the potential clinical outcome of the presented work, the patient specific quality assurance measurements performed in water have been successfully reproduced within the clinical requirement of 5% accuracy for a few patients.

Dans ce travail de thèse, nous étudié les décroissances β des noyaux de gallium autour de N=50 et préparé une source d'ionisation laser à ALTO. L'étude de la région des noyaux riches en neutrons autour de N=50 est encore à approfondir. Les connaissances des noyaux de cette région sont clairsemées ce qui ne permet pas de clore les différents débats dont ils sont sujets. Nous avons donc produit 79,80,82,83,84,85Ga à ALTO. Pour cela, un faisceau d'électrons (50MeV et 10µA) de l'accélérateur linéaire a été envoyé sur une cible de carbure d'uranium portée à 2000°C. Les électrons y émettent un rayonnement de freinage qui entraine la fission des noyaux d'uranium. Les produits de fission diffusent jusqu'à une source d'ionisation de surface qui a été installé en sortie de cible pour ioniser les atomes de gallium et produire des faisceaux purs de gallium. Ce système a permis d'étudier les décroissance β- et β--n des isotopes 79,80,82,83,84,85Ga. Au cours de ces années de thèse, des lasers ont été installés et optimisés pour ioniser sélectivement les atomes de cuivre produits à ALTO. Cette préparation a permis de tester l'ionisation du cuivre stable. Ce test a montré que le système permettait l'ionisation du cuivre mais que dans sa configuration de test l'efficacité de cette source d'ionisation n'a pas pu être mesuré : les faisceaux lasers ne sont pas assez stable en position. L'analyse des données de l'expérience de décroissance β de 79,80,82,83,84,85Ga a produit de nouveaux résultats sur les décroissances de 80Ga, 84Ga et 84Ge. L'étude des données a confirmé l'existence d'un état isomèrique de 80Ga et a permis de mesurer deux durées de vie différentes pour 80Ga. De plus, l'analyse a apporté de nouvelles indications sur les états de 84As. Enfin la comparaison des résultats expérimentaux avec des calculs théoriques, a confirmé l'assignation de spin-parité des premiers états 2+ et 4+ mais aussi du caractère triaxial de 84Ge proposés par Lebois et al. Le deuxième état 2+ de cet isotope a aussi été identifié. Pour les états de 84As, l'assignation des spins et des parités de quatre états a été proposée.

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre du projet ALTO (Accélérateur Linéaire Auprès du Tandem d'Orsay), projet exploitant la photofission comme mode de production de noyaux riches en neutrons pour la séparation en ligne. Nos travaux portent sur l'étude des modes d'adaptation de l'environnement de production représenté par son ensemble cible-source d'ions.<br /> Nous avons mené une étude exhaustive de radioprotection pour dimensionner et définir la nature des blindages nécessaires pour faire face aux flux intenses de photons et de neutrons générés dans la cible de production.<br /> Les simulations Monte Carlo avec le code FLUKA nous ont permis de calculer le transport simultané des photons et des neutrons avec une modélisation intégrale des structures géométriques très complexes. Pour l'ensemble cible-source d'ions et les points critiques de pertes de faisceaux, nous proposons des blindages optimisés basés essentiellement sur la structure segmentée.<br /> Nous avons étudié l'adéquation d'une cible épaisse de carbure d'uranium pour la production de noyaux radioactifs riches en neutrons par photofission. En particulier, nous avons montré la validité du code FLUKA pour la photofission avec un faisceau d'électrons de 50 MeV, en comparant les résultats de calculs aux mesures expérimentales réalisées.<br /> Enfin, nous présentons nos travaux de conception et de développement d'un prototype de source d'ions de type FEBIAD destinée aux installations de seconde génération : la source IRENA. Ces travaux montrent à quel point les considérations de radioprotection sont également impliquées dans le développement de la source.

L'intégration de semiconducteurs III-V à gap direct sur silicium est un enjeu de taille pour le développement de l'optoélectronique. En effet, si le silicium est aujourd'hui à la base de la microélectronique, la nature indirecte de son gap en fait un très mauvais émetteur de lumière. Parmi les matériaux candidats à l'intégration, l'In(Ga)As présente l'avantage d'un gap direct plus faible que le silicium, favorisant un comportement de puits de potentiel pour les paires électrons-trous. En revanche, le fort désaccord paramétrique entre les deux matériaux fait de la croissance épitaxiale d'In(Ga)As sur silicium un sérieux défi pour le physicien. Cette thèse est focalisée sur l'étude par faisceaux d'ions de boîtes quantiques (BQs) d'In(Ga)As épitaxiées sur silicium et de leur encapsulation ultérieure par du silicium. L'analyse par rétrodiffusion élastique à haute énergie (RBS) a permis de quantifier la composition des îlots d'In(Ga)As et de la couche cap de Si. Des phénomènes d'exo-diffusion d'indium et la présence d'espèces en excès ont été mis en évidence. En pratiquant l'analyse en géométrie de canalisation (RBS-C), nous avons pu caractériser l'épitaxie des BQs sur le substrat ainsi que celle de la couche cap. La deuxième technique utilisée dans ce travail est l'analyse par rétrodiffusion élastique à moyenne énergie (MEIS), qui permet de profiler composition, défauts cristallins, et déformation avec une résolution sub-nanométrique au voisinage de la surface de la cible. Les spectres MEIS en modes aléatoire et canalisé ont permis d'obtenir le profil de composition et de défauts du plan de BQs. Enfin, la déformation du cristal d'In(Ga)As par rapport au monocristal de silicium du substrat a été étudiée grâce à l'effet de blocage du flux d'ions rétrodiffusés qui permet d'observer les ombres des axes et des plans cristallographiques.

L’intégration de semiconducteurs III-V à gap direct sur silicium est un enjeu de taille pour le développement de l’optoélectronique. En effet, si le silicium est aujourd’hui à la base de la microélectronique, la nature indirecte de son gap en fait un très mauvais émetteur de lumière. Parmi les matériaux candidats à l’intégration, l’In(Ga)As présente l’avantage d’un gap direct plus faible que le silicium, favorisant un comportement de puits de potentiel pour les paires électrons-trous. En revanche, le fort désaccord paramétrique entre les deux matériaux fait de la croissance épitaxiale d’In(Ga)As sur silicium un sérieux défi pour le physicien. Cette thèse est focalisée sur l’étude par faisceaux d’ions de boîtes quantiques (BQs) d’In(Ga)As épitaxiées sur silicium et de leur encapsulation ultérieure par du silicium. L’analyse par rétrodiffusion élastique à haute énergie (RBS) a permis de quantifier la composition des îlots d’In(Ga)As et de la couche cap de Si. Des phénomènes d’exo-diffusion d’indium et la présence d’espèces en excès ont été mis en évidence. En pratiquant l’analyse en géométrie de canalisation (RBS-C), nous avons pu caractériser l’épitaxie des BQs sur le substrat ainsi que celle de la couche cap. La deuxième technique utilisée dans ce travail est l’analyse par rétrodiffusion élastique à moyenne énergie (MEIS), qui permet de profiler composition, défauts cristallins, et déformation avec une résolution sub-nanométrique au voisinage de la surface de la cible. Les spectres MEIS en modes aléatoire et canalisé ont permis d’obtenir le profil de composition et de défauts du plan de BQs. Enfin, la déformation du cristal d’In(Ga)As par rapport au monocristal de silicium du substrat a été étudiée grâce à l’effet de blocage du flux d’ions rétrodiffusés qui permet d’observer les ombres des axes et des plans cristallographiques. / The integration on silicon of direct band gap materials such as some semiconductors from the III-V group is of a rising interest for tomorrow's optoelectronic devices. Although silicon is the raw material for many microelectronic devices, it has a poor light emitting efficiency due to his indirect band gap. Among the III-V family, the In(Ga)As compounds present the advantage of a smaller band gap than silicon, which encourage the confinement of electron-hole pairs. However, the large lattice mismatch between silicon and In(Ga)As is a serious limitation for the epitaxial integration. This PhD work has been focused on the ion beam study of In(Ga)As quantum dots (QDs) grown by epitaxy on silicon and of the QD capping by silicon. Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS) has been used to quantify composition of both QDs and cap layer. Exo-diffusion and excess issues of some elements have been pointed out. The epitaxial relation between QDs and substrate have been investigated by ion channelling (RBS-C). Medium Energy Ion Scattering (MEIS) has also been used to obtain high resolution profiles of composition, defects and strain for both the QD plane and the capping layer. Direct space mapping of both crystals has also been achieved by MEIS thanks to the blocking effect.