The recent discovery of high-temperature superconductivity in Fe-based materials triggered worldwide efforts to investigate their fundamental properties. Despite a lot of similarities to cuprates and MgB2, important differences like near isotropic behaviour in contrast to cuprates and the peculiar pairing symmetry of the order parameter (OP) have been reported. The OP symmetry of Fe-based superconductors (FBS) was theoretically predicted to be of so-called s± state prior to various experimental works. Still, most of the experimental results favour the s± scenario; however, definitive evidence has not yet been reported. Although no clear understanding of the superconducting mechanisms yet exists, potential applications such as high-field magnets and Josephson devices have been explored. Indeed, a lot of reports about FBS tapes, wires, and even SQUIDs have been published to this date. In this thesis, the feasibility of high-field magnet applications of FBS is addressed by studying their transport properties, involving doped BaFe2As2 (Ba-122) and LnFeAs(O,F) [Ln=Sm and Nd]. Particularly, it is important to study physical properties in a sample form (i.e. thin films) that is close to the conditions found in applications. However, the realisation of epitaxial FBS thin films is not an easy undertaking. Recent success in growing epitaxial FBS thin films opens a new avenue to delve into transport critical current measurements. The information obtained through this research will be useful for exploring high-field magnet applications. This thesis consists of 7 chapters: Chapter 1 describes the motivation of this study, the basic background of superconductivity, and a brief summary of the thin film growth of FBS. Chapter 2 describes experimental methods employed in this study. Chapter 3 reports on the fabrication of Co-doped Ba-122 thin films on various substrates. Particular emphasis lies on the discovery of fluoride substrates to be beneficial for epitaxy without compromising superconducting properties. It is worth mentioning, that a world record Tc of 28 K for Co-doped Ba-122 thin films is reported here. Chapter 4 describes high-field transport properties (up to dc 35 T) of epitaxial P-doped Ba-122 thin films prepared by MBE. Among the FBS, P-doped Ba-122 shows very high transport critical current densities, although the Tc is lower than for LnFeAs(O,F)[Ln=Sm and Nd]. Additionally, the film is microstructurally clean. These high Jc values are due to a high vortex line energy. Chapter 5 deals with transport properties of epitaxial SmFeAs(O,F) thin films. In the course of this work, a dc 45 T magnet has been used within collaboration with the National High Magnetic Field Laboratory at Tallahassee, FL, USA. SmFeAs(O,F) thin films have been prepared by molecular beam epitaxy (MBE). The investigated film shows a very high transport critical current density (Jc) of over 105 A/cm2 at 45T and 4.2K for both main crystallographic directions, which features favourable for high-field magnet applications. Additionally, by investigating the pinning properties, a dimensional crossover between the superconducting coherence length and the FeAs interlayer distance at 30-40K was observed. Chapter 6 reports on high-field transport properties of NdFeAs(O,F) thin films prepared by MBE. In this case, the transition from Abrikosov to Josephson vortices was observed around 20-30K. Additionally, the angular Jc data were scaled with the anisotropic GinzburgLandau approach. The obtained parameters at given temperature are observed to increase with decreasing temperature, which is different from Co-doped Ba-122. Chapter 7 summarises this work. / Die kürzliche Entdeckung von Hochtemperatur-Supraleitung in Fe-basierten Materialien löste weltweite Bemühungen aus, deren grundlegende Eigenschaften zu untersuchen. Neben vielen Gemeinsamkeiten mit den Kupraten und MgB2 sind wichtige Unterschiede wie nahezu isotropes Verhalten (im Gegensatz zu den Kupraten) und eine auffällige Paarungssymmetrie des Ordnungsparameters (OP) berichtet worden. Die OP-Symmetrie der Fe-basierten Supraleiter (FBS) wurde theoretisch als s± berechnet, noch bevor experimentelle Versuche unternommen wurden. Derzeit favorisieren experimentelle Ergebnisse das s±-Szenario, dennoch gibt es noch keine definitiven Nachweise. Obwohl noch kein komplettes Verständnis des supraleitenden Mechanismus existiert, wurden schon potentielle Anwendungen wie Josephson-Elemente und Hochfeldmagnete erforscht. In der Tat erschienen zahlreiche Veröffentlichungen über supraleitende Kabel, Bänder und auch SQUIDs. Diese Arbeit befasst sich mit der Durchführbarkeit von Hochfeld-Anwendungen durch die Untersuchung der Transporteigenschaften von FBS, namentlich Ba-122 und LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Es ist von großer Wichtigkeit, die physikalischen Eigenschaften in einer Probenform zu untersuchen, die der Form in Anwendungen nahekommt (z.B. Dünnschichten), um dieselben Rahmenbedingungen vorgeben zu können. Es ist jedoch nicht einfach, epitaktische FBS Dünnschichten zu realisieren. Kürzlich gewonnene Erkenntnisse in der Herstellung von epitaktischen FBS-Dünnschichten ermöglichen nun ein tieferes Eindringen in die Transporteigenschaften. Die in diesen Untersuchungen gewonnenen Informationen stellen somit wichtige Argumente in der Diskussion um Hochfeld Anwendungen dar. Diese Arbeit besteht aus sieben Kapiteln: Kapitel 1 beinhaltet die Motivation dieser Arbeit, die Grundlagen der Supraleitung und eine kurze Zusammenstellung der bisherigen Arbeiten zur Dünnschichtherstellung von FBS. Kapitel 2 beschreibt experimentelle Methoden, die im Zuge dieser Arbeit verwendet wurden. Kapitel 3 berichtet von der Herstellung Co-dotierter Ba-122 Dünnschichten (Co-Ba-122) auf verschiedenen Fluoridsubstraten. Dabei wurde Augenmerk darauf gelegt, neben einem verbesserten epitaktischen Wachstum der Dünnschichten die supraleitenden Eigenschaften nicht zu beeinträchtigen. Anzumerken ist, dass in diesem Rahmen Tc-Rekord-Werte von 28 K in Co-Ba-122 erzielt werden konnten. Kapitel 4 beschreibt die Hochfeld-Transporteigenschaften epitaktisch gewachsener P-dotierter Ba-122 Dünnschichten, die durch MBE hergestellt wurden. Unter den FBS zeigt P-dotiertes Ba-122 enorm hohe kritische Transport-Stromdichten, obwohl das Tc niedriger ist als bei LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Der Grund dafür konnte in der hohen Flusslinienkern-Energie des P-dotierten Ba-122 ermittelt werden. Kapitel 5 behandelt Transporteigenschaften von epitaktisch gewachsenen SmFeAs(O,F)-Dünnschichten. In diesem Zusammenhang wurde ein dc-45 T-Hochfeldmagnet in Zusammenarbeit mit dem National High Magnetic Field Laboratory in Tallahassee, Florida, USA, genutzt. SmFeAs(O,F)-Dünnschichten wurden mit dem Molekularstrahl-Verfahren (MBE) hergestellt. Die Schichten zeigen sehr hohe kritische Transport-Stromdichten (Jc) von über 105 A/cm2 bei 45 T und 4.2 K für beide kristallographische Hauptrichtungen, parallel zur c-Achse und in der ab-Ebene. Diese Ergebnisse sehen sehr verheißungsvoll für eine Verwendung in Hochfeld-Anwendungen aus. Zusätzlich konnte durch die Untersuchung der Pinning-Eigenschaften ein Dimensionsübergang zwischen supraleitender Kohärenzlänge und FeAs-Ebenenabstand im Bereich 30-40 K beobachtet werden. Kapitel 6 berichtet über die Hochfeld-Transporteigenschaften von NdFeAs(O,F)-Dünnschichten, die mithilfe des MBE-Verfahrens hergestellt wurden. In diesem Falle konnte ein Ubergang von Abrikosov- zu Josephson-Flusslinien im Temperaturbereich 20-30 K beobachtet werden. Zusätzlich konnte die winkelabhängige kritische Stromdichte mit dem anisotropen Ginzburg-Landau-Ansatz skaliert werden. Die erhaltenen Parameter für verschiedene Temperaturen steigen mit fallender Temperatur. Dieses Verhalten ist gegensätzlich zu dem in Co-dotiertem Ba-122 gefundenen. Kapitel 7 gibt eine Zusammenfassung dieser Arbeit.

Electronic structure calculations constitute a valuable tool to predict the properties of materials. In this study we propose an efficient scheme to study correlated electron systems with essentially only one free parameter, the screening length of the Coulomb potential. A general reformulation of the exchange energy of the correlated electron shell is combined with this method in order to analyze the calculations. The results are interpreted in terms of different polarization channels, due to different multipoles. The method is applied to various actinide compounds, in order to increase the understanding of the complicate behaviour of 5f electrons in these systems. We studied the non-magnetic phase of δ-Pu, where the spin polarization is taken over by a spin-orbit-like term that does not break the time reversal symmetry. We also find that a non-trivial high multipole of the magnetization density, the triakontadipole, constitutes the ordering parameter in the mysterious hidden order phase of the heavy-fermion superconductor URu2Si2. This type of multipolar ordering is also found to play an essential role in the hexagonal-based superconductors UPd2Al3,  UNi2Al3 and UPt3 and in the dioxide insulators UO2, NpO2 and PuO2. The triakontadipole moments are also present in all magnetic actinides we considered, except for Cm. These results led us to formulate a new set of rules for the ground state of a system, that are valid in presence of strong spin-orbit coupling interaction instead of those of Hund; the Katt's rules. Finally, we applied our method to a new class of high-Tc superconductors, the Fe-pnictides, where the Fe 3d electrons are moderately correlated. In these materials we obtain the stabilization of a low spin moment solution, in agreement with experiment, over a large moment solution, due to the gain in exchange energy in the formation of large multipoles of the spin magnetization density. / Felaktigt tryckt som Digital Comprehensive Summaries of Uppsala Dissertations from the Faculty of Science and Technology 705

The recent discovery of high-temperature superconductivity in Fe-based materials triggered worldwide efforts to investigate their fundamental properties. Despite a lot of similarities to cuprates and MgB2, important differences like near isotropic behaviour in contrast to cuprates and the peculiar pairing symmetry of the order parameter (OP) have been reported. The OP symmetry of Fe-based superconductors (FBS) was theoretically predicted to be of so-called s± state prior to various experimental works. Still, most of the experimental results favour the s± scenario; however, definitive evidence has not yet been reported. Although no clear understanding of the superconducting mechanisms yet exists, potential applications such as high-field magnets and Josephson devices have been explored. Indeed, a lot of reports about FBS tapes, wires, and even SQUIDs have been published to this date. In this thesis, the feasibility of high-field magnet applications of FBS is addressed by studying their transport properties, involving doped BaFe2As2 (Ba-122) and LnFeAs(O,F) [Ln=Sm and Nd]. Particularly, it is important to study physical properties in a sample form (i.e. thin films) that is close to the conditions found in applications. However, the realisation of epitaxial FBS thin films is not an easy undertaking. Recent success in growing epitaxial FBS thin films opens a new avenue to delve into transport critical current measurements. The information obtained through this research will be useful for exploring high-field magnet applications. This thesis consists of 7 chapters: Chapter 1 describes the motivation of this study, the basic background of superconductivity, and a brief summary of the thin film growth of FBS. Chapter 2 describes experimental methods employed in this study. Chapter 3 reports on the fabrication of Co-doped Ba-122 thin films on various substrates. Particular emphasis lies on the discovery of fluoride substrates to be beneficial for epitaxy without compromising superconducting properties. It is worth mentioning, that a world record Tc of 28 K for Co-doped Ba-122 thin films is reported here. Chapter 4 describes high-field transport properties (up to dc 35 T) of epitaxial P-doped Ba-122 thin films prepared by MBE. Among the FBS, P-doped Ba-122 shows very high transport critical current densities, although the Tc is lower than for LnFeAs(O,F)[Ln=Sm and Nd]. Additionally, the film is microstructurally clean. These high Jc values are due to a high vortex line energy. Chapter 5 deals with transport properties of epitaxial SmFeAs(O,F) thin films. In the course of this work, a dc 45 T magnet has been used within collaboration with the National High Magnetic Field Laboratory at Tallahassee, FL, USA. SmFeAs(O,F) thin films have been prepared by molecular beam epitaxy (MBE). The investigated film shows a very high transport critical current density (Jc) of over 105 A/cm2 at 45T and 4.2K for both main crystallographic directions, which features favourable for high-field magnet applications. Additionally, by investigating the pinning properties, a dimensional crossover between the superconducting coherence length and the FeAs interlayer distance at 30-40K was observed. Chapter 6 reports on high-field transport properties of NdFeAs(O,F) thin films prepared by MBE. In this case, the transition from Abrikosov to Josephson vortices was observed around 20-30K. Additionally, the angular Jc data were scaled with the anisotropic GinzburgLandau approach. The obtained parameters at given temperature are observed to increase with decreasing temperature, which is different from Co-doped Ba-122. Chapter 7 summarises this work. / Die kürzliche Entdeckung von Hochtemperatur-Supraleitung in Fe-basierten Materialien löste weltweite Bemühungen aus, deren grundlegende Eigenschaften zu untersuchen. Neben vielen Gemeinsamkeiten mit den Kupraten und MgB2 sind wichtige Unterschiede wie nahezu isotropes Verhalten (im Gegensatz zu den Kupraten) und eine auffällige Paarungssymmetrie des Ordnungsparameters (OP) berichtet worden. Die OP-Symmetrie der Fe-basierten Supraleiter (FBS) wurde theoretisch als s± berechnet, noch bevor experimentelle Versuche unternommen wurden. Derzeit favorisieren experimentelle Ergebnisse das s±-Szenario, dennoch gibt es noch keine definitiven Nachweise. Obwohl noch kein komplettes Verständnis des supraleitenden Mechanismus existiert, wurden schon potentielle Anwendungen wie Josephson-Elemente und Hochfeldmagnete erforscht. In der Tat erschienen zahlreiche Veröffentlichungen über supraleitende Kabel, Bänder und auch SQUIDs. Diese Arbeit befasst sich mit der Durchführbarkeit von Hochfeld-Anwendungen durch die Untersuchung der Transporteigenschaften von FBS, namentlich Ba-122 und LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Es ist von großer Wichtigkeit, die physikalischen Eigenschaften in einer Probenform zu untersuchen, die der Form in Anwendungen nahekommt (z.B. Dünnschichten), um dieselben Rahmenbedingungen vorgeben zu können. Es ist jedoch nicht einfach, epitaktische FBS Dünnschichten zu realisieren. Kürzlich gewonnene Erkenntnisse in der Herstellung von epitaktischen FBS-Dünnschichten ermöglichen nun ein tieferes Eindringen in die Transporteigenschaften. Die in diesen Untersuchungen gewonnenen Informationen stellen somit wichtige Argumente in der Diskussion um Hochfeld Anwendungen dar. Diese Arbeit besteht aus sieben Kapiteln: Kapitel 1 beinhaltet die Motivation dieser Arbeit, die Grundlagen der Supraleitung und eine kurze Zusammenstellung der bisherigen Arbeiten zur Dünnschichtherstellung von FBS. Kapitel 2 beschreibt experimentelle Methoden, die im Zuge dieser Arbeit verwendet wurden. Kapitel 3 berichtet von der Herstellung Co-dotierter Ba-122 Dünnschichten (Co-Ba-122) auf verschiedenen Fluoridsubstraten. Dabei wurde Augenmerk darauf gelegt, neben einem verbesserten epitaktischen Wachstum der Dünnschichten die supraleitenden Eigenschaften nicht zu beeinträchtigen. Anzumerken ist, dass in diesem Rahmen Tc-Rekord-Werte von 28 K in Co-Ba-122 erzielt werden konnten. Kapitel 4 beschreibt die Hochfeld-Transporteigenschaften epitaktisch gewachsener P-dotierter Ba-122 Dünnschichten, die durch MBE hergestellt wurden. Unter den FBS zeigt P-dotiertes Ba-122 enorm hohe kritische Transport-Stromdichten, obwohl das Tc niedriger ist als bei LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Der Grund dafür konnte in der hohen Flusslinienkern-Energie des P-dotierten Ba-122 ermittelt werden. Kapitel 5 behandelt Transporteigenschaften von epitaktisch gewachsenen SmFeAs(O,F)-Dünnschichten. In diesem Zusammenhang wurde ein dc-45 T-Hochfeldmagnet in Zusammenarbeit mit dem National High Magnetic Field Laboratory in Tallahassee, Florida, USA, genutzt. SmFeAs(O,F)-Dünnschichten wurden mit dem Molekularstrahl-Verfahren (MBE) hergestellt. Die Schichten zeigen sehr hohe kritische Transport-Stromdichten (Jc) von über 105 A/cm2 bei 45 T und 4.2 K für beide kristallographische Hauptrichtungen, parallel zur c-Achse und in der ab-Ebene. Diese Ergebnisse sehen sehr verheißungsvoll für eine Verwendung in Hochfeld-Anwendungen aus. Zusätzlich konnte durch die Untersuchung der Pinning-Eigenschaften ein Dimensionsübergang zwischen supraleitender Kohärenzlänge und FeAs-Ebenenabstand im Bereich 30-40 K beobachtet werden. Kapitel 6 berichtet über die Hochfeld-Transporteigenschaften von NdFeAs(O,F)-Dünnschichten, die mithilfe des MBE-Verfahrens hergestellt wurden. In diesem Falle konnte ein Ubergang von Abrikosov- zu Josephson-Flusslinien im Temperaturbereich 20-30 K beobachtet werden. Zusätzlich konnte die winkelabhängige kritische Stromdichte mit dem anisotropen Ginzburg-Landau-Ansatz skaliert werden. Die erhaltenen Parameter für verschiedene Temperaturen steigen mit fallender Temperatur. Dieses Verhalten ist gegensätzlich zu dem in Co-dotiertem Ba-122 gefundenen. Kapitel 7 gibt eine Zusammenfassung dieser Arbeit.