Thesis (Ph.D.) -- University of Texas at Arlington, 2008.

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Thesis (M.S.)--Oregon State University, 2008. / Printout. Includes bibliographical references (leaves 57-58). Also available on the World Wide Web.

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T19:42:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bufaical_LeandroFelixdeSousa_D.pdf: 2467040 bytes, checksum: 4460b75c04d570fb27584b7dfff2c5f3 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Há muitas décadas os óxidos de metais de transição são tema de grande interesse científico devido à grande variedade de propriedades físicas interessantes que apresentam, com suas possíveis aplicações tecnológicas. Mais recentemente, por exemplo, os óxidos de metais de transição com propriedades multiferróicas ganharam destaque na comunidade científica como potenciais dispositivos magneto-eletrônicos. Muitos óxidos de metais de transição se formam na estrutura cristalina chamada perovskita simples, com simetria cúbica ou distorcida. Muitos outros óxidos podem se cristalizar numa variante da perovskita simples, a chamada perovskita dupla ordenada (PDO), que possui fórmula geral A2B¿B¿¿O6, onde o íon A ocupa os vértices do cubo enquanto os cátions B¿ e B¿¿ se alternam nos centros dos octaedros de oxigênio. Dois compostos com estrutura PDO bastante estudados são o Sr2FeReO6 e Sr2FeMoO6 devido ao fato de apresentarem, entre outras propriedades interessantes, comportamento meio-metálico (halfmetal), magnetrorresistência por tunelamento à temperatura ambiente, ferrimagnetismo com TC acima de 400K em ambos os compostos. As propriedades estruturais, eletrônicas e magnéticas dessas PDOs estão altamente conectadas e são fortemente dependentes do grau de hibridização dos orbitais d dos cátions B¿¿. Assim, se fazem importantes os estudos de novos compostos PDO a fim de se investigar as idéias correntes propostas em literatura e, nesse contexto, reportamos aqui os resultados da síntese e caracterização das séries inéditas Ca2-xLaxFeIrO6 e Sr2-xLaxFeIrO6, onde o Ir, assim como o Re e Mo, é metal de transição, no caso com caráter 5d, e pode assumir diferentes estados de valência. As medidas de magnetização indicaram que estes sistemas tendem a evoluir de antiferromagnéticos nas extremidades das séries, x = 0 e x = 2, para ferrimagnéticos em regiões intermediárias da série. Medidas realizadas no composto de maior magnetização da série de Sr, o Sr1.2La0.8FeIrO6, indicaram que este composto se ordena ferrimagneticamente em torno de 700 K, sendo esta a mais elevada TC já reportada para perovskitas duplas. Medidas de resistividade em função da temperatura indicaram que os compostos apresentam comportamento isolante e praticamente nenhum efeito magneto-resistivo. No composto antiferromagnético Sr2FeIrO6 foi estudada a resistividade sob efeito de pressão e, embora não tenha ocorrido nenhuma transição metal-isolante, ocorre uma diminuição sistemática da resistência do material e da inclinação da curva à medida que a pressão aumenta, indicando um comportamento do tipo isolante de Mott nesse composto. Neste trabalho são apresentados também resultados dos estudos realizados na perovskita TbMnO3. Realizamos neste óxido medidas de susceptibilidade magnética, calor específico, Ressonância Paramagnética Eletrônica (EPR) e absorção de microondas para várias temperaturas. A susceptibilidade magnética e o calor específico confirmaram para a amostra estudada as temperaturas de transição de fase magnética (TN = 41 K) e ferroelétrica (Tlock) já reportadas em literatura. Os espectros de EPR mostraram para todo o intervalo de temperatura uma única linha consistente com uma forma de linha Lorentziana e um valor de g independente da temperatura g = 1.96(3) consistente com Mn3+ em um meio isolante. A largura de linha sofreu um alargamento com a temperatura seguindo uma lei do tipo C/T. Esse alargamento impediu a observação dos espectros de ressonância em torno das regiões de temperaturas das transições de fase magnética e ferroelétrica. Devido à forte dependência da constante dielétrica com a freqüência, as medidas realizadas com a cavidade de campo elétrico não permitiram a observação de qualquer anomalia em torno das temperaturas de transições / Abstract: For many decades the transition metal oxides are subject of great scientific interest because of the wide variety of interesting physical properties and their potential technological applications. More recently, for example, oxides of transition metals with multiferroic properties have been considered as potential magneto-electronic devices. Many transition metal oxides form in the perovskite crystalline structure, with cubic or distorted symmetry. Many other oxides can crystallize in a variant of the simple perovskite, called the ordered double perovskite (ODP), which has the general formula A2B'B''O6, where the A ion occupies the vertices of the cube while the cations B 'and B'' alternate in the centers of the oxygen octahedra. Sr2FeReO6 and Sr2FeMoO6 are two compounds with the ODP structure which were extensively studied due to their interesting properties such as half-metal behavior, tunneling magnetoresistance at room temperature and ferrimagnetic order (TC above 400 K). The structural, electronic and magnetic properties of these ODPs are highly correlated and are strongly dependent on the strong d orbitals hybridization of the of the B'' cations. Therefore, studies of new ODP compounds are important in order to investigate the current ideas proposed in the literature and improve the understanding of their physical properties. We report here our results of synthesis and characterization of the unpublished series Ca2-xLaxFeIrO6 and Sr2-xLaxFeIrO6, where the Ir such as Re and Mo are transition metal, with d character that can assume different valence states. The magnetic measurements indicated that those systems tend to evolve from antiferromagnetics at the ends of the series, x = 0 and x = 2, to ferrimagnetic for intermediate regions of the series. Measurements performed in the compound of higher magnetization in the Sr serie, Sr1.2La0.8FeIrO6 indicated that this compound orders ferrimagnetic around 700 K, which is the highest TC ever reported for double perovskites. Resistivity measurements as a function of temperature indicated that these compounds also exhibit insulating behavior and virtually no magneto-resistive effect. In the antiferromagnetic compound Sr2FeIrO6, the effect of pressure on the resistivity was investigated, and although no metal-insulator transition was seen, there is a systematic decrease of the resistance and the slope of the curve as the pressure increases, indicating a Mott insulator-like behavior in this compound. This work also presents results on the TbMnO3 perovskite. We have performed magnetic susceptibility, specific heat, Electron Paramagnetic Resonance (EPR) and microwave absorption measurements at various temperatures. Magnetic susceptibility and specific heat data confirmed the ocurrence of a magnetic (TN = 41 K) and ferroelectric (Tlock) phase transition. The EPR spectra showed, for the entire temperature range measured, a single Lorentzian line shape and T independent g-value = 1.96 (3), consistent with the resonance of Mn3+ in an insulating environment. The width line broadens with the decreasing temperature following a C/T law. This broadening prevented the observation of the resonance spectra near the magnetic and ferroelectric phase transitions. Because of the strong frequency dependence of the dielectric constant, the measurements performed with the electric field cavity also did not allow observation of any anomaly around the ferroelectric transition / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Neste trabalho, utilizamos o método de primeiros princípios RS-LMTOASA (Real Space - Linear Muffin-Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation), baseado na Teoria do Funcional da Densidade (DFT Density Functional Theory) e implementado para o cálculo de estruturas magnéticas não colineares, para investigar as propriedades magnéticas de nanoestruturas adsorvidas em superfícies metálicas. Primeiramente, devido ao aparecimento de estruturas magnéticas complexas, foram estudadas nanoestruturas magnéticas depositadas em substratos ferromagnéticos. Foram consideradas nanoestruturas de Mn tais como nanofios adsorvidos, pirâmides e aglomerados adsorvidos e embebidos, com o tamanho destas nanoestruturas variando de dois até nove átomos depositados em Fe(001) e Fe(110). Nossos cálculos indicam uma interação de troca magnética de longo alcance entre os átomos de Mn-Mn e Mn-Fe. Além disto, a presença de uma forte dependência destas interações de troca magnética com o meio local, frustrações magnéticas e o acoplamento spin-órbita forneceram a possibilidade da presença de estruturas magnéticas complexas tais como, por exemplo, spin espiral e half-skyrmion. Por fim, com o objetivo de estudar nanoestruturas que podem apresentar altos valores de momento magnético, foram investigados nanofios de FexCo1-x adsorvidos em uma superfície de Pt(111) . Nossos resultados indicam que os momentos magnéticos de spin dos átomos de Fe e Co são independentes da concentração de Fe e apresentam valores superiores quando comparados aos das ligas FeCo bcc, enquanto que o momento magnético médio de spin do nanofio FexCo1-x varia linearmente com a concentração de Fe, comportamento este que é diferente da curva de Slater-Pauling observada na liga FeCo bcc. O momento magnético orbital médio do nanofio de FexCo1-x é monotonicamente decrescente com a concentração de Fe que se apresenta bastante diferente a monocamada FexCo1-x sobre Pt(111). / We use the first principles RS-LMTO-ASA (Real Space - Linear Muffin- Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation) method, in the framework of the Density Functional Theory and implemented to calculate noncollinear magnetic structures, to investigate the magnetic properties of nanostructures adsorbed on metallic surfaces. First, due to presence of the complex magnetic properties, we investigated magnetic nanostructures deposited on a ferromagnetic substrate. We have considered a variety of nanostructures such as adsorbed wires, pyramids, at and intermixed clusters with sizes varying from two to nine atoms deposited on Fe(001) and Fe(110). Our calculations reveal the long-range nature of exchange interactions between Mn-Mn and Mn-Fe atoms. Moreover, the presence of the strong dependence of these interactions on the local environment, the magnetic frustration, and the effect of spin-orbit coupling lead to the possibility of realizing complex noncollinear magnetic structures such as helical spin spiral and half-skyrmion. Finally, we also investigated FexCo1-x nanowires deposited on Pt(111) surface aiming to investigate materials with large local magnetic moment. Our results reveal that the Fe and Co spin magnetic moment are independent of the Fe concentration with the enhancement of the spin magnetic moment when compared with the FeCo bcc alloys, while the average spin magnetic moment is a linear function of the Fe concentration. This is in contrast to the Slater-Pauling model observed in the FeCo bcc alloys. The average orbital magnetic moment shows a linearly decreasing behavior with the Fe concentration which is in contrast to the behavior of FexCo1-x monolayer on Pt(111) surface.

Neste trabalho, utilizamos o método de primeiros princípios RS-LMTOASA (Real Space - Linear Muffin-Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation), baseado na Teoria do Funcional da Densidade (DFT Density Functional Theory) e implementado para o cálculo de estruturas magnéticas não colineares, para investigar as propriedades magnéticas de nanoestruturas adsorvidas em superfícies metálicas. Primeiramente, devido ao aparecimento de estruturas magnéticas complexas, foram estudadas nanoestruturas magnéticas depositadas em substratos ferromagnéticos. Foram consideradas nanoestruturas de Mn tais como nanofios adsorvidos, pirâmides e aglomerados adsorvidos e embebidos, com o tamanho destas nanoestruturas variando de dois até nove átomos depositados em Fe(001) e Fe(110). Nossos cálculos indicam uma interação de troca magnética de longo alcance entre os átomos de Mn-Mn e Mn-Fe. Além disto, a presença de uma forte dependência destas interações de troca magnética com o meio local, frustrações magnéticas e o acoplamento spin-órbita forneceram a possibilidade da presença de estruturas magnéticas complexas tais como, por exemplo, spin espiral e half-skyrmion. Por fim, com o objetivo de estudar nanoestruturas que podem apresentar altos valores de momento magnético, foram investigados nanofios de FexCo1-x adsorvidos em uma superfície de Pt(111) . Nossos resultados indicam que os momentos magnéticos de spin dos átomos de Fe e Co são independentes da concentração de Fe e apresentam valores superiores quando comparados aos das ligas FeCo bcc, enquanto que o momento magnético médio de spin do nanofio FexCo1-x varia linearmente com a concentração de Fe, comportamento este que é diferente da curva de Slater-Pauling observada na liga FeCo bcc. O momento magnético orbital médio do nanofio de FexCo1-x é monotonicamente decrescente com a concentração de Fe que se apresenta bastante diferente a monocamada FexCo1-x sobre Pt(111). / We use the first principles RS-LMTO-ASA (Real Space - Linear Muffin- Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation) method, in the framework of the Density Functional Theory and implemented to calculate noncollinear magnetic structures, to investigate the magnetic properties of nanostructures adsorbed on metallic surfaces. First, due to presence of the complex magnetic properties, we investigated magnetic nanostructures deposited on a ferromagnetic substrate. We have considered a variety of nanostructures such as adsorbed wires, pyramids, at and intermixed clusters with sizes varying from two to nine atoms deposited on Fe(001) and Fe(110). Our calculations reveal the long-range nature of exchange interactions between Mn-Mn and Mn-Fe atoms. Moreover, the presence of the strong dependence of these interactions on the local environment, the magnetic frustration, and the effect of spin-orbit coupling lead to the possibility of realizing complex noncollinear magnetic structures such as helical spin spiral and half-skyrmion. Finally, we also investigated FexCo1-x nanowires deposited on Pt(111) surface aiming to investigate materials with large local magnetic moment. Our results reveal that the Fe and Co spin magnetic moment are independent of the Fe concentration with the enhancement of the spin magnetic moment when compared with the FeCo bcc alloys, while the average spin magnetic moment is a linear function of the Fe concentration. This is in contrast to the Slater-Pauling model observed in the FeCo bcc alloys. The average orbital magnetic moment shows a linearly decreasing behavior with the Fe concentration which is in contrast to the behavior of FexCo1-x monolayer on Pt(111) surface.

Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-10T19:13:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bufaical_LeandroFelixdeSousa_M.pdf: 1501359 bytes, checksum: 7c304c6377511ffd74495c952b919ec0 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Um grande número de óxidos de metais de transição se forma em estrutura perovskita simples ou em uma de suas variantes, e muitos deles apresentam propriedades físicas interessantes, como supercondutividade, magneto-resistência colossal e ferroeletricidade. Uma das variantes da estrutura perovskita simples, a perovskita dupla ordenada (PDO), pode se cristalizar em simetria cúbica ou em variantes distorcidas, e possui fórmula geral A2B¿B" O6, em que o íon A ocupa os vértices do cubo enquanto os cátions B¿ e B¿¿ se alternam nos centros dos octaedros de oxigênio. Dentre os compostos com estrutura perovskita dupla já reportados na literatura, Sr2FeRe O6e Sr2FeMoO6são particularmente interessantes devido à suas interessantes propriedades físicas e à sua potencialidade como dispositivos magneto-eletrônicos. As propriedades estruturais, de transporte e magnéticas desses materiais estão altamente conectadas, e acredita-se que essas propriedades das PDO sejam fortemente dependentes do grau de hibridização dos orbitais d dos cátions B" (ex.: Re e Mo). Portanto, para se comprovar a potencialidade dos compostos PDO como dispositivos magnetoeletrônicos, além entender os mecanismos microscópicos responsáveis por suas propriedades magnéticas e eletrônicas, é essencial que se investigue em detalhes outros exemplos de PDOs que possam confirmar as idéias correntes propostas na literatura. Nesse trabalho descrevemos o processo de síntese e as propriedades físicas da série inédita Ca2-xL axFeIrO6, onde o Ir, assim como o Re e o Mo, é metal de transição, no caso com caráter 5d, e pode possuir diferentes estados de valência. Espectros de difração de raios-x e Refinamento Rietveld mostraram que os compostos da série se cristalizam em uma estrutura monoclínica, com grupo espacial P21/n, com uma grande presença de desordem catiônica nos sítios Fe/Ir. Medidas de magnetização indicaram que, aparentemente, os compostos tendem a evoluir de antiferromagnéticos nas extremidades da série, x = 0 e x = 2, para ferromagnéticos em regiões intermediárias da série. Medidas de espectroscopia Mössbauer mostraram que a valência do ferro é +3 ao longo da toda série, de modo que, possivelmente, a mudança na natureza das interações magnéticas estaria sendo causada pela alteração da valência do Ir devido a dopagem com La. Medidas de calor específico revelaram uma anomalia característica de uma transição magnética somente para a mostra de x = 0. Foram feitas medidas de resistividade em função da temperatura, em que se observou que os materiais apresentam comportamento isolante e praticamente nenhum efeito magneto-resistivo. Para as amostras no centro da série (em torno de x = 1,0) a presença de loops de histerese nas curvas MxH e um comportamento irreversível nas curvas de MxT sugerem uma competição entre fases ferrimagnéticas e antiferromagnética para esta região de concentração. Qualitativamente, nossos resultados podem ser interpretados considerando-se a mudança de valência do Ir, as regras de Goodenough-Kanamori-Anderson e a presença de desordem catiônica / Abstract: Perovskite structure and its variants host a great number of transition metals oxides that present a variety of interesting physical properties such as superconductivity, ferroelectricity and colossal magneto-resistance. A variant of the simple perovskite structure, the ordered double perovskite (ODP), also can grow in cubic (or lower) symmetry, with a general formula A2B¿B" O6, where the cation A occupies the vertices of the cube while B¿ and B" sits alternately at the center of the oxygen-octahedron. Among the compounds with ordered double-perovskite structure, Sr2FeReO6 and Sr2FeMoO6 are particularly interesting due to their interesting physical properties and their potentiality as magneto-electronic devices, having highly connected structural, transport and magnetic properties. It has been proposed that the magnetic and conducting ground states of ODP systems are strongly dependent on the delocalization level of the cation B" 5d electrons (ex: Re, Mo). However in order to prove the potentiality of composites ODP as magnetoeletronics devices, and to understand the microscopical mechanisms responsible for its magnetic and electronic properties, it is necessary to further investigate other examples of ODP that can confirm the current ideas proposed in literature. In this work we have synthesized and studied the Ca2-xLaxFeIrO6 series, where Ir, as well as Re and Mo, is transition metal with a 5d character which can possess different valence states. X-rays diffraction spectra and Rietveld Refinement analyses have shown that the Ca2-xLaxFeIrO6 compounds series crystallized in a monoclinic structure, space group P21/n, with an unavoidable cationic Fe/Ir site disorder. Measurements of temperature/field dependent magnetization have indicated that the magnetic interactions in these compounds evolves from antiferromagnetic in the extremities of the series, x = 0 and x = 2, for ferromagnetics in intermediate regions of the series. Mössbauer spectroscopy measurements revealed that the valence of the Fe is +3 in the whole series, in a way that the change in the nature of the magnetic interactions can be possibly caused by the variation of Ir valence due the La doping. Specific heat measurements have revealed an anomaly associated to a magnetic phase transition only for the x = 0 compound while measurements of electrical resistivity as a function of the temperature have shown insulating behavior and absence of magneto resistance for all studied samples. For the samples with x ~ 1.0, the presence of ferromagnetic loops and ZFC and FC hysteresys in the MxT curves indicates the competition between ferrimagnetic and antiferromagnetic phases in a disordered system. Qualitatively, all our results can be understood in terms of a valence changes in the Ir ions, the Goodenough-Kanamori-Anderson rules and the role of cationic disorder / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Cette thèse en cotutelle entre l'Université Joseph Fourier à Grenoble et l'Université Nationale du Vietnam à Hanoi traite de l'étude des propriétés magnétiques et électriques de structures basées sur GdCo et sur des multicouches Fe/Cr. GdCo est un alliage ferrimagnétique dont la composition peut être choisie afin d'obtenir la compensation, c'est à dire une aimantation nette nulle, à une température de compensation inférieure à la température de Curie. Les films ont été déposés par la technique de pulvérisation cathodique magnétron. Ils sont amorphes et possèdent une anisotropie perpendiculaire induite par la croissance. Proche de la température de compensation, l'aimantation spontanée est perpendiculaire et l'imagerie par effet Kerr polaire ainsi que l'effet Hall extraordinaire ont été largement utilisés pour étudier les films dans la gamme (4-300 K) et de 0 à 6 Tesla. Un gradient de composition dans le plan peut être induit et a entrainé l'étude d'une paroi de compensation d'aimantation nulle. Les contributions de Gd et Co à l'effet Hall extraordinaire ont été déterminées. Proche de la compensation, l'effet Hall à haut champ permet d'accéder au régime de spin flop. Des multicouches GdCo/Cu/NiFe pour lesquelles GdCo est à anisotropie perpendiculaire et NiFe à anisotropie planaire ont été élaborées. Elles présentent de la magnétorésistance géante (GMR) dont la valeur ne dépend pas de l'angle entre les aimantations nettes desdeux couches magnétiques. <br /> L'étude de la GMR des multicouches Fe/Cr traite de la contribution des interfaces au mécanisme GMR. En variant l'épaisseur du fer et en recuisant les multicouches, il est possible d'accéder aux contributions d'interface.

The ferrites are a wide class of ferrimagnetic materials with great technological importance and are studied extensively for many decades. Their remarkable magnetic characteristics make it an element often used in induction transformers by his high magnetic permeability, high values of saturation magnetization and low coercivity, resulting in smaller losses in their hysteresis loops. In this work were characterized pure nickel ferrite (NiFe2O4), a soft magnetic material where the magnetic properties depend on the nature of the ions, their charges and their distribution among the tetrahedral and octahedral sites. Heat treatment and sintering time were emphasized. In order to improve one of the most important parameters for such an application, the saturation magnetization, new samples were doped with zinc at various concentrations (Ni1-xZnxFe2O4). Two new series were prepared starting from the higher value of the previous series (Ni0,6Zn0,4Fe2O4) with two new doping, indium and gadolinium. Finally, the values of saturation magnetization and initial permeability could be compared with samples of commercial cores, showing the potential of the compound to be used as the core of magnetic induction. / As ferritas formam uma ampla classe de materiais ferrimagnéticos com grande importância tecnológica e têm sido estudadas exaustivamente ao longo de décadas. Suas notáveis características magnéticas as tornam um elemento frequentemente utilizado em transformadores de indução por sua alta permeabilidade magnética, altos valores de magnetização de saturação e baixa coercividade, resultando em perdas menores observadas em seus ciclos de histerese. Neste trabalho foram caracterizadas ferritas de níquel pura (NiFe2O4), um material magnético mole onde as propriedades magnéticas dependem da natureza dos íons, suas cargas e sua distribuição entre os sítios tetraédricos e octaédricos. Nessa fase o tratamento térmico e o tempo de sinterização tiveram ênfase. A fim de melhorar um dos parâmetros mais importantes para tal aplicação, a magnetização de saturação, foram feitas novas amostras dopadas com zinco em várias concentrações (Ni1-xZnxFe2O4). Duas novas séries foram preparadas partindo-se do maior valor da série anterior (Ni0,6Zn0,4Fe2O4) com dois novos dopantes, o índio e o gadolínio. Finalmente, os valores de magnetização de saturação e permeabilidade inicial puderam ser comparados com amostras de núcleos comerciais, evidenciando a potencialidade do composto em ser utilizado como núcleo de indução magnética.