Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T19:42:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bufaical_LeandroFelixdeSousa_D.pdf: 2467040 bytes, checksum: 4460b75c04d570fb27584b7dfff2c5f3 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Há muitas décadas os óxidos de metais de transição são tema de grande interesse científico devido à grande variedade de propriedades físicas interessantes que apresentam, com suas possíveis aplicações tecnológicas. Mais recentemente, por exemplo, os óxidos de metais de transição com propriedades multiferróicas ganharam destaque na comunidade científica como potenciais dispositivos magneto-eletrônicos. Muitos óxidos de metais de transição se formam na estrutura cristalina chamada perovskita simples, com simetria cúbica ou distorcida. Muitos outros óxidos podem se cristalizar numa variante da perovskita simples, a chamada perovskita dupla ordenada (PDO), que possui fórmula geral A2B¿B¿¿O6, onde o íon A ocupa os vértices do cubo enquanto os cátions B¿ e B¿¿ se alternam nos centros dos octaedros de oxigênio. Dois compostos com estrutura PDO bastante estudados são o Sr2FeReO6 e Sr2FeMoO6 devido ao fato de apresentarem, entre outras propriedades interessantes, comportamento meio-metálico (halfmetal), magnetrorresistência por tunelamento à temperatura ambiente, ferrimagnetismo com TC acima de 400K em ambos os compostos. As propriedades estruturais, eletrônicas e magnéticas dessas PDOs estão altamente conectadas e são fortemente dependentes do grau de hibridização dos orbitais d dos cátions B¿¿. Assim, se fazem importantes os estudos de novos compostos PDO a fim de se investigar as idéias correntes propostas em literatura e, nesse contexto, reportamos aqui os resultados da síntese e caracterização das séries inéditas Ca2-xLaxFeIrO6 e Sr2-xLaxFeIrO6, onde o Ir, assim como o Re e Mo, é metal de transição, no caso com caráter 5d, e pode assumir diferentes estados de valência. As medidas de magnetização indicaram que estes sistemas tendem a evoluir de antiferromagnéticos nas extremidades das séries, x = 0 e x = 2, para ferrimagnéticos em regiões intermediárias da série. Medidas realizadas no composto de maior magnetização da série de Sr, o Sr1.2La0.8FeIrO6, indicaram que este composto se ordena ferrimagneticamente em torno de 700 K, sendo esta a mais elevada TC já reportada para perovskitas duplas. Medidas de resistividade em função da temperatura indicaram que os compostos apresentam comportamento isolante e praticamente nenhum efeito magneto-resistivo. No composto antiferromagnético Sr2FeIrO6 foi estudada a resistividade sob efeito de pressão e, embora não tenha ocorrido nenhuma transição metal-isolante, ocorre uma diminuição sistemática da resistência do material e da inclinação da curva à medida que a pressão aumenta, indicando um comportamento do tipo isolante de Mott nesse composto. Neste trabalho são apresentados também resultados dos estudos realizados na perovskita TbMnO3. Realizamos neste óxido medidas de susceptibilidade magnética, calor específico, Ressonância Paramagnética Eletrônica (EPR) e absorção de microondas para várias temperaturas. A susceptibilidade magnética e o calor específico confirmaram para a amostra estudada as temperaturas de transição de fase magnética (TN = 41 K) e ferroelétrica (Tlock) já reportadas em literatura. Os espectros de EPR mostraram para todo o intervalo de temperatura uma única linha consistente com uma forma de linha Lorentziana e um valor de g independente da temperatura g = 1.96(3) consistente com Mn3+ em um meio isolante. A largura de linha sofreu um alargamento com a temperatura seguindo uma lei do tipo C/T. Esse alargamento impediu a observação dos espectros de ressonância em torno das regiões de temperaturas das transições de fase magnética e ferroelétrica. Devido à forte dependência da constante dielétrica com a freqüência, as medidas realizadas com a cavidade de campo elétrico não permitiram a observação de qualquer anomalia em torno das temperaturas de transições / Abstract: For many decades the transition metal oxides are subject of great scientific interest because of the wide variety of interesting physical properties and their potential technological applications. More recently, for example, oxides of transition metals with multiferroic properties have been considered as potential magneto-electronic devices. Many transition metal oxides form in the perovskite crystalline structure, with cubic or distorted symmetry. Many other oxides can crystallize in a variant of the simple perovskite, called the ordered double perovskite (ODP), which has the general formula A2B'B''O6, where the A ion occupies the vertices of the cube while the cations B 'and B'' alternate in the centers of the oxygen octahedra. Sr2FeReO6 and Sr2FeMoO6 are two compounds with the ODP structure which were extensively studied due to their interesting properties such as half-metal behavior, tunneling magnetoresistance at room temperature and ferrimagnetic order (TC above 400 K). The structural, electronic and magnetic properties of these ODPs are highly correlated and are strongly dependent on the strong d orbitals hybridization of the of the B'' cations. Therefore, studies of new ODP compounds are important in order to investigate the current ideas proposed in the literature and improve the understanding of their physical properties. We report here our results of synthesis and characterization of the unpublished series Ca2-xLaxFeIrO6 and Sr2-xLaxFeIrO6, where the Ir such as Re and Mo are transition metal, with d character that can assume different valence states. The magnetic measurements indicated that those systems tend to evolve from antiferromagnetics at the ends of the series, x = 0 and x = 2, to ferrimagnetic for intermediate regions of the series. Measurements performed in the compound of higher magnetization in the Sr serie, Sr1.2La0.8FeIrO6 indicated that this compound orders ferrimagnetic around 700 K, which is the highest TC ever reported for double perovskites. Resistivity measurements as a function of temperature indicated that these compounds also exhibit insulating behavior and virtually no magneto-resistive effect. In the antiferromagnetic compound Sr2FeIrO6, the effect of pressure on the resistivity was investigated, and although no metal-insulator transition was seen, there is a systematic decrease of the resistance and the slope of the curve as the pressure increases, indicating a Mott insulator-like behavior in this compound. This work also presents results on the TbMnO3 perovskite. We have performed magnetic susceptibility, specific heat, Electron Paramagnetic Resonance (EPR) and microwave absorption measurements at various temperatures. Magnetic susceptibility and specific heat data confirmed the ocurrence of a magnetic (TN = 41 K) and ferroelectric (Tlock) phase transition. The EPR spectra showed, for the entire temperature range measured, a single Lorentzian line shape and T independent g-value = 1.96 (3), consistent with the resonance of Mn3+ in an insulating environment. The width line broadens with the decreasing temperature following a C/T law. This broadening prevented the observation of the resonance spectra near the magnetic and ferroelectric phase transitions. Because of the strong frequency dependence of the dielectric constant, the measurements performed with the electric field cavity also did not allow observation of any anomaly around the ferroelectric transition / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Submitted by ANA KARLA PEREIRA RODRIGUES (anakarla_@hotmail.com) on 2017-07-28T14:27:54Z No. of bitstreams: 2 arquivototal.pdf: 2804573 bytes, checksum: 3d7ab3b438b73e5c56ea35d7e5a75d78 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) / Made available in DSpace on 2017-07-28T14:27:54Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivototal.pdf: 2804573 bytes, checksum: 3d7ab3b438b73e5c56ea35d7e5a75d78 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Previous issue date: 2016-05-27 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The ceramic oxides that exhibit ferromagnetic behavior are important commercial products for electronics industries and are commonly known as ferrites. In this work, we synthesized different compositions of CuxNi1-xFe2O4 ferrite with x = 0,0, 0,2, 0,4, 0,6, 0,8 and 1,0 by using the combustion method starting from the iron nitrate, nickel and copper and urea as a reducing agent. The powders were characterized by determination of specific surface area by the method (BET), X-ray diffraction (XRD), refinement of XRD data by the Rietveld method and vibrating sample magnetometry (MAV). The obtained copper nickel ferrites, referring x = 0,0, 0,2, 0,4, 0,6 synthesized had the same number of peaks corresponding to the single phase-forming powders that have been indexed to the spinel ferrite phase, forming a cubic phase and x = 0,8 to 1,0 tetragonal phase formed enhancing the efficiency of the applied method of synthesis. The refinement by the Rietveld method resulted in a determination of cell parameter of the samples, the cubic phase the value 0.8359 to 0.8340 nm and the crystallite size whose values occur between 239.62 to 187.24 nm. While in the tetragonal phase the cell parameter a = b was 5.8253 to 5,8230nm c = 8.5693 to 8.6941 nm. The hysteresis curves showed magnetic materials profile. The nickel ferrite - synthesized copper proved as materials with high potential for applicability in different areas of high-frequency devices such as phones and components for computers. / Os óxidos cerâmicos que exibem comportamento ferrimagnético representam importantes produtos comerciais para indústrias de eletrônica e são comumente conhecidos por ferritas. Neste trabalho, foram sintetizadas diferentes composições da ferrita CuxNi1-xFe2O4 com X = 0,0, 0,2, 0,4, 0,6, 0,8 e 1,0 pelo uso do método de combustão partindo-se dos nitratos de ferro, níquel e cobre e ureia como agente redutor. Os pós obtidos foram caracterizados por determinação de área superficial específica pelo método (BET), difração de raio X (DRX), refinamento dos dados de DRX pelo método Rietveld e magnetometria de amostra vibrante (MAV). As ferritas de níquel cobre obtidas, referentes x = 0,0, 0,2, 0,4, 0,6 sintetizadas apresentaram o mesmo conjunto de picos correspondentes à formação de pós monofásicos que foram indexados à fase espinélio de ferrita, formando uma fase cubica e para x = 0,8, 1,0 formou fase tetragonal predominante reforçando a eficiência do método de síntese aplicado. O refinamento pelo método de Rietveld resultou na determinação de parâmetro de cela das amostras, da fase cúbica o valor de 0,8359 a 0,8340 nm e do tamanho de cristalito cujos valores ocorrem entre 239,62 a 187,24 nm. Enquanto na fase tetragonal o parâmetro de cela a=b foi 5,8253 a 5,8230nm e c= 8,5693 a 8,6941 nm. As curvas de histerese mostraram perfil de materiais magnéticos. As ferritas de níquel - cobre sintetizadas se mostraram como materiais com alto potencial de aplicabilidade em diferentes áreas de equipamentos de alta frequência como telefonia e de componentes para de computadores.

O estudo das propriedades eletromagnéticas dos materiais, aplicáveis em sensores e blindagens espaciais e aeronáuticas, sob diversas condições ambientais, é necessário para garantir a sua perfeita funcionalidade, conforme estabelecida no projeto. Os Laboratórios de Sistemas Eletromagnéticos (LSE) e de Materiais Eletromagnéticos (LME), do Instituto de Estudos Avançados (IEAv), possuem infra-estruturas para o desenvolvimento e a pesquisa de RADOMEs (Radar Dome - Blindagem para alojamento do sistema de radar) e, atualmente, um dos principais focos dos trabalhos desenvolvidos pelos pesquisadores do LSE é a síntese de cerâmicas eletromagnéticas com esta finalidade, buscando a inovação ao desenvolver esta blindagem com materiais não convencionais, que empregam o aluminossilicato. Dessa forma, o objetivo geral deste trabalho foi estudar a síntese de hexaferrita de Co-Ba do tipo Z (Ba3Co2Fe24O41), visando a sua aplicação como RADOME. Foram fabricadas amostras de hexaferritas do tipo Z por dois diferentes tempos de sinterização: 6 e 24 horas. As ferritas de 6 e 24 horas foram confeccionadas utilizando o método cerâmico convencional, ou reação do estado sólido. As micrografias das microestruturas obtidas mostraram uma formação de grãos heterogêneos, para ambas as amostras, e os difratogramas de Raio X (DRX) mostraram a formação de estruturas secundárias (Co2W e Co2Y). As análises de energias dispersivas (EDS) mostraram valores de percentagem molar para cada elemento próximos aos teóricos. As dispersões de permeabilidade e permissividade complexas ( * e *) foram obtidas na faixa de 40 Hz a 13,5 GHz. O estudo da refletividade foi importante para definir a espessura de confecção de amostras em forma de placas com refletividade nula. Para amostras sinterizadas por 6 horas, a espessura ideal foi de 5 mm, enquanto a amostra com 24 horas de sinterização foi de 6 mm espessura.

Em função de suas aplicações nas áreas aeroespacial e bioengenharia, as ferritas de cobalto estão sendo estudadas nesta última década. Quando essas ferritas ferromagnéticas são dopadas com óxido cúprico, CuO, de acordo com o seu teor, ocorre o fenômeno da difusão do cobre entre as regiões intra- e intergranular. Este processo de difusão do cobre, ou dos óxidos de cobre (I e II), nas cerâmicas pode originar diferentes fases em sua microestrutura. Ainda, o controle sobre este processo de difusão torna-se mais importante, pois o cobre é considerado um material de interconexão na tecnologia de circuitos integrados (CI), sendo o mais vantajoso entre os materiais, tais como o alumínio e o óxido de prata, pelo seu menor custo de produção e ter maior valor de condutividade elétrica. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi o estudo do processo de difusão do cobre nas ferritas de CuxCo1-xFe2O4 (x= 0; 0,1; 0,2; 0,3; 0,4; 0,5; 0,6; 0,7; 0,8; 0,9 e 1) e do composto CuO+Fe2O3 com dopagens de óxido cúprico. Foram empregadas as técnicas de análises: de Arquimedes, para avaliação da densidade das amostras; microscopia óptica (MO), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e microscopia de força atômica (AFM), para análise microestrutural das cerâmicas e do óxido de cobre; espectroscopia de energia dispersiva (EDS), difração de raios-X (DRX) e análise química quantitativa, para análise estequiométrica dos compostos. Para o caso do composto CuO+Fe2O3, as micrografias corroboraram os dados existentes na literatura para um processo de oxidação do cobre metálico, com o surgimento de camadas em sequência do óxido cúprico, óxido cuproso e magnetita.

As ferritas hexagonais são materiais que possuem forte anisotropia magnetocristalina. A ferrita hexagonal tipo M, em especial, possui, entre outras características, elevada temperatura de Curie, estabilidade química e resistência à corrosão, fatores que a torna alvo de interesse científico e tecnológico. Dentre suas aplicações, encontram-se ímãs permanentes, materiais de armazenamento de dados, componentes em dispositivos elétricos, particularmente naqueles que operam nas frequências de microondas/GHz, entre outros. Os Laboratórios de Sistemas Eletromagnéticos (LSE) e de Materiais Eletromagnéticos (LME), do Instituto de Estudos Avançados (IEAv), possuem infra-estrutura para o desenvolvimento e a pesquisa de RADOMEs (Radar Dome - Blindagem para alojamento do sistema de radar) e, atualmente, um dos principais focos dos trabalhos desenvolvidos pelos pesquisadores do LSE é a síntese de cerâmicas eletromagnéticas com esta finalidade, buscando a inovação ao desenvolver esta blindagem com materiais não convencionais, que empregam o aluminossilicato. Dessa forma, o objetivo geral deste trabalho foi estudar a síntese de hexaferrita de Ba do tipo M (BaFe12O19), visando a sua aplicação como RADOME. Para isso, uma ferrita BaM com adições de CuO foi sintetizada pelo método cerâmico convencional, e analisada por medições de massa específica, difração de raios-X, microscopia eletrônica de varredura (MEV). A caracterização eletromagnética se deu pelos métodos de impedância e Transmissão/Reflexão, na faixa de 5 MHz a 8 GHz. De uma forma geral, notou-se que as adições de CuO favoreceram a densificação e o crescimento de grão, além de influenciarem as propriedades eletromagnéticas das amostras. Verificou-se também que as adições de CuO tendem a aumentar a refletividade da ferrita BaM

Neste trabalho, utilizamos o método de primeiros princípios RS-LMTOASA (Real Space - Linear Muffin-Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation), baseado na Teoria do Funcional da Densidade (DFT Density Functional Theory) e implementado para o cálculo de estruturas magnéticas não colineares, para investigar as propriedades magnéticas de nanoestruturas adsorvidas em superfícies metálicas. Primeiramente, devido ao aparecimento de estruturas magnéticas complexas, foram estudadas nanoestruturas magnéticas depositadas em substratos ferromagnéticos. Foram consideradas nanoestruturas de Mn tais como nanofios adsorvidos, pirâmides e aglomerados adsorvidos e embebidos, com o tamanho destas nanoestruturas variando de dois até nove átomos depositados em Fe(001) e Fe(110). Nossos cálculos indicam uma interação de troca magnética de longo alcance entre os átomos de Mn-Mn e Mn-Fe. Além disto, a presença de uma forte dependência destas interações de troca magnética com o meio local, frustrações magnéticas e o acoplamento spin-órbita forneceram a possibilidade da presença de estruturas magnéticas complexas tais como, por exemplo, spin espiral e half-skyrmion. Por fim, com o objetivo de estudar nanoestruturas que podem apresentar altos valores de momento magnético, foram investigados nanofios de FexCo1-x adsorvidos em uma superfície de Pt(111) . Nossos resultados indicam que os momentos magnéticos de spin dos átomos de Fe e Co são independentes da concentração de Fe e apresentam valores superiores quando comparados aos das ligas FeCo bcc, enquanto que o momento magnético médio de spin do nanofio FexCo1-x varia linearmente com a concentração de Fe, comportamento este que é diferente da curva de Slater-Pauling observada na liga FeCo bcc. O momento magnético orbital médio do nanofio de FexCo1-x é monotonicamente decrescente com a concentração de Fe que se apresenta bastante diferente a monocamada FexCo1-x sobre Pt(111). / We use the first principles RS-LMTO-ASA (Real Space - Linear Muffin- Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation) method, in the framework of the Density Functional Theory and implemented to calculate noncollinear magnetic structures, to investigate the magnetic properties of nanostructures adsorbed on metallic surfaces. First, due to presence of the complex magnetic properties, we investigated magnetic nanostructures deposited on a ferromagnetic substrate. We have considered a variety of nanostructures such as adsorbed wires, pyramids, at and intermixed clusters with sizes varying from two to nine atoms deposited on Fe(001) and Fe(110). Our calculations reveal the long-range nature of exchange interactions between Mn-Mn and Mn-Fe atoms. Moreover, the presence of the strong dependence of these interactions on the local environment, the magnetic frustration, and the effect of spin-orbit coupling lead to the possibility of realizing complex noncollinear magnetic structures such as helical spin spiral and half-skyrmion. Finally, we also investigated FexCo1-x nanowires deposited on Pt(111) surface aiming to investigate materials with large local magnetic moment. Our results reveal that the Fe and Co spin magnetic moment are independent of the Fe concentration with the enhancement of the spin magnetic moment when compared with the FeCo bcc alloys, while the average spin magnetic moment is a linear function of the Fe concentration. This is in contrast to the Slater-Pauling model observed in the FeCo bcc alloys. The average orbital magnetic moment shows a linearly decreasing behavior with the Fe concentration which is in contrast to the behavior of FexCo1-x monolayer on Pt(111) surface.

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:23:30Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2009-06-15Bitstream added on 2014-06-13T20:50:25Z : No. of bitstreams: 1 maria_mae_me_bauru.pdf: 534060 bytes, checksum: 9cc6f4499e6abb250f5041a9db4d905a (MD5) / O composto 'La IND. 2'Cu'O IND. 4' é um isolante antiferromagnético que tem sido amplamente estudado [1]. Por outro lado, a manganita LaMa'O IND. 3'[2] é o composto que dá origem a uma grande família de sistemas magnéticos como os materiais que apresentam a magnetorresistência colossal e o ordenamento de carga [3]. A substituição de íons multivalentes como, por exemplo, nos sítios do cobre no sistema ferrimagnético com fórmula 'La IND. 2''Cu IND. 1-x''Mn IND. x''O IND. 4-δ', apresenta a dificuldade da compreensão das interações magnéticas nos planos de Cu-O (onde estão presentes os átomos de cobre e de manganês). O objetivo desta dissertação é estudar um modelo teórico para o comportamento magnético de sistemas ferrimagnéticos que, assim como o sistema acima citado, estejam relacionados à interação entre duas sub-redes de átomos, através de simulações computacionais, almejando inclusive simular a transição de fase observada experimentalmente, e possivelmente prever o tipo de ordenamento do sistema através do diagrama de fases. Para tal, utilizou-se o modelo do tipo Ising clássico, que é bastante utilizado para simulação de fenômenos que envolvem transição de fase. Nosso modelo consiste de duas sub-redes magnéticas interpenetradas, uma contendo spins meio e a outra spins um. Os spins em cada sub-rede interagem ferromagneticamente entre si e há também uma interação antiferromagnética entre as sub-redes, de modo que o modelo possui três parâmetros independentes. Além disso, certa porcentagem de vacâncias pode ser introduzida no sistema. A técnica empregada é o Monte Carlo, a qual permite a obtenção de valores médios de quantidades físicas tais como energia e magnetização. Da análise dos resultados obtidos até agora podemos concluir que é possível fazer com que as sub-redes transicionem juntas (uma única temperatura de transição)... / The antiferromagnet insulator 'La IND. 2'Cu'O IND. 4' has recently been widely studied [1}. On the other hand, the manganite compound LaMa'O IND. 3'[2] gives origin to a large family of magnetic systems such as colossal magnetoresistence materials and thos presenting charge ordering [3]. The substitution of multivalent ions as, for instance, on the cooper sistes in the ferrimagnet 'La IND. 2''Cu IND. 1-x''Mn IND. x''O IND. 4-δ', presents the difficulty of understanding the magnetic interactions inside the Cu-O planes (which contain the Cu and Mn atoms.). The aim of this master's thesis is to study a theoretical model for de magnetic behavior of the ferrimagnetic systems that, like de system above mentioned, are related to the interaction between two atoms sublattices through computational simulations, including the simulation of the experimentally observed phase transition and also possibly predicting what kind of magnetic ordering appears in phase diagram. The model studied is a classical Ising-like model. The Ising model is largely used in simulations of phase transitions. Our model consist of two interpenetrated magnetic sublattices, one containing spins one-half and the other spins one. The spins in each sublattice interact one with another ferromagneticaly and there is also an antiferromagnetic interaction between the sublattices. Besides that, a certain amount of site vacancies can be introduced in the system. Therefore, the model has three independent parameters. The Monte Carlo technique is usde, yielding the mean values of physical quantities such as energy and magnetization. By analyzing the results we obtained until now we concluded that it is possible to have the sublattices going through a phase transition together (a single transition temperature) or separately (two transition temperatures). Such control can be achieved in two different ways: by adjusting the magnitude... (Complete abstract click electronic access below)

Submitted by Livia Mello (liviacmello@yahoo.com.br) on 2016-10-11T19:57:49Z No. of bitstreams: 1 TeseHMNV.pdf: 4404722 bytes, checksum: 1983a667805c061a711a3694028b17b0 (MD5) / Approved for entry into archive by Marina Freitas (marinapf@ufscar.br) on 2016-10-21T12:45:43Z (GMT) No. of bitstreams: 1 TeseHMNV.pdf: 4404722 bytes, checksum: 1983a667805c061a711a3694028b17b0 (MD5) / Approved for entry into archive by Marina Freitas (marinapf@ufscar.br) on 2016-10-21T12:45:59Z (GMT) No. of bitstreams: 1 TeseHMNV.pdf: 4404722 bytes, checksum: 1983a667805c061a711a3694028b17b0 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-10-21T12:46:06Z (GMT). No. of bitstreams: 1 TeseHMNV.pdf: 4404722 bytes, checksum: 1983a667805c061a711a3694028b17b0 (MD5) Previous issue date: 2016-03-29 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / In this work, we discuss the growth of Fe containing Bi2 Se3epilayers on the GaAs(111) substrate by molecular beam epitaxy (MBE) with Fe contents of in the 8- 20% range. It is shown that Bi2 Se3 film thin are grown with quality and the Fe form a phase segregation of Fe x Sey material that may have different stoichiometries possibity, leading to magnetic and superconducting results. Despite the composite structure, the surface state of Bi2 Se3 is preserved as shown with persistence of Dirac Cone of the Γ point by Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (ARPES). It was observed that higher Fe content deposited is increased formation of compound responsible for ferrimagnetic layers together with the superconducting phase supposed. The Fe3Se 4 was the most abundant type of segregation in all samples, with the results ferrimagnetic these samples at temperatures around 315 K. / Neste trabalho, abordamos o crescimento de Bi2 Se3 com adição de Fe em substrato de GaAs(111) por meio de epitaxia de feixe molecular (MBE), variando o teor de Fe depositado de 8% até 20%. É mostrado que os filmes de Bi2 Se3 são crescidos com qualidade e o Fe juntamente com o Se formam uma segregação de fases Fex Sey , material que pode ter diferentes estequiometrias levando a resultados magnéticos e possivelmente supercondutor. Apesar da estrutura compósita, a estrutura superficial do Bi2 Se3 é preservada como mostrado pela persistência do cone de Dirac no ponto Γ nas medidas de espectroscopia de fotoemissão de resolução angular (ARPES). Foi possível observar que quanto maior o teor de Fe depositado, ocorre uma maior formação de compostos responsável pela fase ferrimagnética em conjunto com a fase supostamente supercondutora. O Fe3Se 4 foi o tipo de segregação mais abundante em todas as amostras, levando a resultados ferrimagnéticos nessas amostras em temperaturas em torno de 315 K.

Neste trabalho, utilizamos o método de primeiros princípios RS-LMTOASA (Real Space - Linear Muffin-Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation), baseado na Teoria do Funcional da Densidade (DFT Density Functional Theory) e implementado para o cálculo de estruturas magnéticas não colineares, para investigar as propriedades magnéticas de nanoestruturas adsorvidas em superfícies metálicas. Primeiramente, devido ao aparecimento de estruturas magnéticas complexas, foram estudadas nanoestruturas magnéticas depositadas em substratos ferromagnéticos. Foram consideradas nanoestruturas de Mn tais como nanofios adsorvidos, pirâmides e aglomerados adsorvidos e embebidos, com o tamanho destas nanoestruturas variando de dois até nove átomos depositados em Fe(001) e Fe(110). Nossos cálculos indicam uma interação de troca magnética de longo alcance entre os átomos de Mn-Mn e Mn-Fe. Além disto, a presença de uma forte dependência destas interações de troca magnética com o meio local, frustrações magnéticas e o acoplamento spin-órbita forneceram a possibilidade da presença de estruturas magnéticas complexas tais como, por exemplo, spin espiral e half-skyrmion. Por fim, com o objetivo de estudar nanoestruturas que podem apresentar altos valores de momento magnético, foram investigados nanofios de FexCo1-x adsorvidos em uma superfície de Pt(111) . Nossos resultados indicam que os momentos magnéticos de spin dos átomos de Fe e Co são independentes da concentração de Fe e apresentam valores superiores quando comparados aos das ligas FeCo bcc, enquanto que o momento magnético médio de spin do nanofio FexCo1-x varia linearmente com a concentração de Fe, comportamento este que é diferente da curva de Slater-Pauling observada na liga FeCo bcc. O momento magnético orbital médio do nanofio de FexCo1-x é monotonicamente decrescente com a concentração de Fe que se apresenta bastante diferente a monocamada FexCo1-x sobre Pt(111). / We use the first principles RS-LMTO-ASA (Real Space - Linear Muffin- Tin Orbital - Atomic Sphere Approximation) method, in the framework of the Density Functional Theory and implemented to calculate noncollinear magnetic structures, to investigate the magnetic properties of nanostructures adsorbed on metallic surfaces. First, due to presence of the complex magnetic properties, we investigated magnetic nanostructures deposited on a ferromagnetic substrate. We have considered a variety of nanostructures such as adsorbed wires, pyramids, at and intermixed clusters with sizes varying from two to nine atoms deposited on Fe(001) and Fe(110). Our calculations reveal the long-range nature of exchange interactions between Mn-Mn and Mn-Fe atoms. Moreover, the presence of the strong dependence of these interactions on the local environment, the magnetic frustration, and the effect of spin-orbit coupling lead to the possibility of realizing complex noncollinear magnetic structures such as helical spin spiral and half-skyrmion. Finally, we also investigated FexCo1-x nanowires deposited on Pt(111) surface aiming to investigate materials with large local magnetic moment. Our results reveal that the Fe and Co spin magnetic moment are independent of the Fe concentration with the enhancement of the spin magnetic moment when compared with the FeCo bcc alloys, while the average spin magnetic moment is a linear function of the Fe concentration. This is in contrast to the Slater-Pauling model observed in the FeCo bcc alloys. The average orbital magnetic moment shows a linearly decreasing behavior with the Fe concentration which is in contrast to the behavior of FexCo1-x monolayer on Pt(111) surface.

Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-10T19:13:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bufaical_LeandroFelixdeSousa_M.pdf: 1501359 bytes, checksum: 7c304c6377511ffd74495c952b919ec0 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Um grande número de óxidos de metais de transição se forma em estrutura perovskita simples ou em uma de suas variantes, e muitos deles apresentam propriedades físicas interessantes, como supercondutividade, magneto-resistência colossal e ferroeletricidade. Uma das variantes da estrutura perovskita simples, a perovskita dupla ordenada (PDO), pode se cristalizar em simetria cúbica ou em variantes distorcidas, e possui fórmula geral A2B¿B" O6, em que o íon A ocupa os vértices do cubo enquanto os cátions B¿ e B¿¿ se alternam nos centros dos octaedros de oxigênio. Dentre os compostos com estrutura perovskita dupla já reportados na literatura, Sr2FeRe O6e Sr2FeMoO6são particularmente interessantes devido à suas interessantes propriedades físicas e à sua potencialidade como dispositivos magneto-eletrônicos. As propriedades estruturais, de transporte e magnéticas desses materiais estão altamente conectadas, e acredita-se que essas propriedades das PDO sejam fortemente dependentes do grau de hibridização dos orbitais d dos cátions B" (ex.: Re e Mo). Portanto, para se comprovar a potencialidade dos compostos PDO como dispositivos magnetoeletrônicos, além entender os mecanismos microscópicos responsáveis por suas propriedades magnéticas e eletrônicas, é essencial que se investigue em detalhes outros exemplos de PDOs que possam confirmar as idéias correntes propostas na literatura. Nesse trabalho descrevemos o processo de síntese e as propriedades físicas da série inédita Ca2-xL axFeIrO6, onde o Ir, assim como o Re e o Mo, é metal de transição, no caso com caráter 5d, e pode possuir diferentes estados de valência. Espectros de difração de raios-x e Refinamento Rietveld mostraram que os compostos da série se cristalizam em uma estrutura monoclínica, com grupo espacial P21/n, com uma grande presença de desordem catiônica nos sítios Fe/Ir. Medidas de magnetização indicaram que, aparentemente, os compostos tendem a evoluir de antiferromagnéticos nas extremidades da série, x = 0 e x = 2, para ferromagnéticos em regiões intermediárias da série. Medidas de espectroscopia Mössbauer mostraram que a valência do ferro é +3 ao longo da toda série, de modo que, possivelmente, a mudança na natureza das interações magnéticas estaria sendo causada pela alteração da valência do Ir devido a dopagem com La. Medidas de calor específico revelaram uma anomalia característica de uma transição magnética somente para a mostra de x = 0. Foram feitas medidas de resistividade em função da temperatura, em que se observou que os materiais apresentam comportamento isolante e praticamente nenhum efeito magneto-resistivo. Para as amostras no centro da série (em torno de x = 1,0) a presença de loops de histerese nas curvas MxH e um comportamento irreversível nas curvas de MxT sugerem uma competição entre fases ferrimagnéticas e antiferromagnética para esta região de concentração. Qualitativamente, nossos resultados podem ser interpretados considerando-se a mudança de valência do Ir, as regras de Goodenough-Kanamori-Anderson e a presença de desordem catiônica / Abstract: Perovskite structure and its variants host a great number of transition metals oxides that present a variety of interesting physical properties such as superconductivity, ferroelectricity and colossal magneto-resistance. A variant of the simple perovskite structure, the ordered double perovskite (ODP), also can grow in cubic (or lower) symmetry, with a general formula A2B¿B" O6, where the cation A occupies the vertices of the cube while B¿ and B" sits alternately at the center of the oxygen-octahedron. Among the compounds with ordered double-perovskite structure, Sr2FeReO6 and Sr2FeMoO6 are particularly interesting due to their interesting physical properties and their potentiality as magneto-electronic devices, having highly connected structural, transport and magnetic properties. It has been proposed that the magnetic and conducting ground states of ODP systems are strongly dependent on the delocalization level of the cation B" 5d electrons (ex: Re, Mo). However in order to prove the potentiality of composites ODP as magnetoeletronics devices, and to understand the microscopical mechanisms responsible for its magnetic and electronic properties, it is necessary to further investigate other examples of ODP that can confirm the current ideas proposed in literature. In this work we have synthesized and studied the Ca2-xLaxFeIrO6 series, where Ir, as well as Re and Mo, is transition metal with a 5d character which can possess different valence states. X-rays diffraction spectra and Rietveld Refinement analyses have shown that the Ca2-xLaxFeIrO6 compounds series crystallized in a monoclinic structure, space group P21/n, with an unavoidable cationic Fe/Ir site disorder. Measurements of temperature/field dependent magnetization have indicated that the magnetic interactions in these compounds evolves from antiferromagnetic in the extremities of the series, x = 0 and x = 2, for ferromagnetics in intermediate regions of the series. Mössbauer spectroscopy measurements revealed that the valence of the Fe is +3 in the whole series, in a way that the change in the nature of the magnetic interactions can be possibly caused by the variation of Ir valence due the La doping. Specific heat measurements have revealed an anomaly associated to a magnetic phase transition only for the x = 0 compound while measurements of electrical resistivity as a function of the temperature have shown insulating behavior and absence of magneto resistance for all studied samples. For the samples with x ~ 1.0, the presence of ferromagnetic loops and ZFC and FC hysteresys in the MxT curves indicates the competition between ferrimagnetic and antiferromagnetic phases in a disordered system. Qualitatively, all our results can be understood in terms of a valence changes in the Ir ions, the Goodenough-Kanamori-Anderson rules and the role of cationic disorder / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física