Ein großes Hindernis für die Anwendbarkeit von oxidischen Perowskiten in elektrotechnischen oder spintronischen Applikationen, ist die Größe der spezifischen Temperaturen, bei der die physikalischen Phänomene, wie Ferromagnetismus oder Hochtemperatur-Supraleitung, beobachtet werden können. Die physikalischen Eigenschaften der Perowskite zeigen eine Abhängigkeit von der Ordnung der verschiedenartigen Metallionen in mehrkomponentigen Systemen. Die Abhängigkeit ergibt sich durch den Einfluss der Metallionen auf die Elektronenkonfiguration und elastischen Verspannung innerhalb des Materials. Man spricht in diesem Zusammenhang auch von der Kontrolle der Füllung und der Bandbreite der elektronischen Bänder im Material durch die Wahl der Metallionen. Die Zielsetzung dieser Arbeit ist die Präparation und Charakterisierung von künstlich A-Platz geordneten schmal- und breitbandigen Manganat Dünnfilmen als auch von natürlich B-Platz geordneten ferro-/ferrimagnetischen doppelperowskitischen Dünnfilmen. Für die Präparation der dünnen Schichten wurde die unkonventionelle Metallorganischen Aerosol Deposition (MAD) verwendet. Es konnte gezeigt werden, dass diverse künstlich oder natürlich Kationengeordnete Perowskite mit der MAD Technologie präpariert werden können. Die lagenweise A-Platz Ordnung in Manganaten führt, über die Modulation der Gitterverspannung und der Elektronenbesetzung im eg-Band der Manganionen, zu modifizierten elektronischen und magnetischen Eigenschaften. In schmalbandigen CMR Manganaten wurde die PS und somit der CMR über die Ordnung beeinflusst, während in breitbandigen CMR Manganaten ein Weg aufgezeigt werden konnte, der zu Übergangstemperaturen TC > 370K führen kann. In geordneten, ferromagnetischen Doppelperowskiten wurde der Einfluss und die Anwesenheit von Antiphasen-Grenzen dargelegt. Über die Einführung einer aktiven Valenz-Kontrolle, konnte die Präparation von halbmetallischen, ferrimagnetischen Doppelperowskiten mit der MAD Technologie ermöglicht werden.

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Consolidating a microscopic understanding of magnetic properties is crucial for a rational design of magnetic materials with tailored characteristics. The interplay of 3d and 4f magnetism in rare-earth transition metal antimonides is an ideal platform to search for such complex behavior. Here the synthesis, crystal growth, structure, and complex magnetic properties are reported of the new compound Pr3Fe3Sb7 as studied by magnetization and electrical transport measurements in static and pulsed magnetic fields up to 56 T, powder neutron diffraction, and Mößbauer spectroscopy. On cooling without external magnetic field, Pr3Fe3Sb7 shows spontaneous magnetization, indicating a symmetry breaking without a compensating domain structure. The Fe substructure exhibits noncollinear ferromagnetic order below the Curie temperature TC ≈ 380 K. Two spin orientations exist, which approximately align along the Fe–Fe bond directions, one parallel to the ab plane and a second one with the moments canting away from the c axis. The Pr substructure orders below 40 K, leading to a spin-reorientation transition (SRT) of the iron substructure. In low fields, the Fe and Pr magnetic moments order antiparallel to each other, which gives rise to a magnetization antiparallel to the external field. At 1.4 K, the magnetization approaches saturation above 40 T. The compound exhibits metallic resistivity along the c axis, with a small anomaly at the SRT.