In der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen an halbleitenden β-Galliumoxid- und Indiumoxid-Dünnfilmen beschrieben. Dabei wird insbesondere auf die Realisierung von Schottky-Kontakten auf solchen Dünnfilmen, die Optimierung der sperrenden Eigenschaften dieser Kontakte durch das Verwenden vertikaler Probenstrukturen sowie die Modellierung ihrer Strom-Spannungs-Kennlinien eingegangen. Dafür wird zunächst ein im Rahmen dieser Arbeit entwickeltes Modell vorgestellt, welches verschiedene bekannte Modelle des Stromtransports durch Schottky-Kontakte sowie den Einfluss von Nichtidealitäten, wie z. B. inhomogene Barrierenhöhen oder lokale Serienwiderstände für verschiedene Strompfade, zusammenfasst und weiterhin auch das Nettodotierungsprofil und Ladeströme berücksichtigt. Bereits durch Analyse der so berechenbaren Kennlinien können in der Literatur beobachtete Effekte nachgebildet werden, welche mit bekannten Modellen nicht umfassend beschrieben werden. In den darauffolgenden beiden Kapiteln werden Untersuchungen an den β-Galliumoxid- bzw. Indiumoxid-Dünnfilmen beschrieben. Für beide Materialsysteme wird zunächst auf die Realisierung von Schottky-Kontakten auf mittels gepulster Laserdeposition gewachsenen Dünnfilmen eingegangen. Dabei wird insbesondere die Optimierung des Sperrverhaltens durch Verwendung einer vertikalen Probenstruktur untersucht. Sowohl für β-Galliumoxid- als auch für Indiumoxid-Dünnfilme kann mithilfe einer leitfähigen Rückkontaktschicht der Serienwiderstand der Schottky-Dioden verringert und somit das sperrende Verhalten verbessert werden. Für Indiumoxid wird außerdem der Einfluss einer Mg-dotierten Schicht an der Grenzfläche zum Metallkontakt untersucht. Auch diese bewirkt durch eine Verringerung des Rückwärtsstromes eine Verbesserung des sperrenden Verhaltens. Mithilfe des zuvor beschriebenen Modells wird eine genaue Analyse der gemessenen Strom-Spannungs-Kennlinien durchgeführt, die ein tieferes Verständnis der Prozesse, welche die Sperreigenschaften der Diode festlegen, erlaubt. Schließlich wird für beide Materialsysteme die Realisierung von Feldeffekttransistoren mithilfe der zuvor erwähnten Schottky-Kontakte untersucht.

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Die vorliegende Arbeit beschreibt den Verlauf der Forschung von der Entwicklung einer neuartigen Methode der gepulsten Laser-Plasmaabscheidung (PLD) über die Untersuchung der ternären In- und Al-Legierungssysteme von metastabilem orthorhombischen κ-Ga2O3 auf der Basis dieser Methode hin zu Multi-Quantengraben (QW) Supergitter (SL) Heterostrukturen für transparente Quantengrabeninfrarotphotodetektoren (QWIPs). Im ersten Teil wird die Methode, welche vertical continuous composition spread (VCCS) PLD genannt wird, eingeführt und am MgxZn1−xO Legierungssystem erprobt. Die Methode erlaubt die Kontrolle der Komposition von Dünnfilmen über die radiale Position des PLD Laserspots auf der Targetoberfläche. Das ist eine wichtige Voraussetzung für die Bestimmung der kompositionsabhängigen Eigenschaften der Legierungssysteme und für präzise Profile der physikalischen Eigenschaften in Wachstumsrichtung für das Design von Bauelementen. Die Dünnfilme mit 0 ≤ x ≤ 0.4 zeigen die gleichen Eigenschaften wie solche, die mit Standard-PLD abgeschieden wurden. Numerische Modelle werden präsentiert, welche die Dünnfilmkomposition exakt vorhersagen. Im zweiten Teil werden κ-Ga2O3 Dünnfilme durch die Beigabe von Zinn während des PLD Prozesses stabilisiert. Die Dünnfilme weisen hohe kristalline Qualität, glatte Oberflächen und große Bandlücken (Eg ≈ 4.9 eV) auf. Ein Wachstumsmodell wird präsentiert, welches Zinn als Oberflächenschicht beschreibt. Im dritten Teil werden die In- und Al-Legierungssysteme von κ-Ga2O3 mittels VCCS PLD untersucht. Die Löslichkeitsgrenzen xIn <~ 0.35 und xAl <~ 0.65 sind die höchsten bislang berichteten. In- und out-of-plane Gitterkonstanten wurden in Abhängigkeit der Zusammensetzung bestimmt und Eg konnte von 4.1 eV bis 6.4 eV variiert werden. Die Position des Valenzbandmaximums wird als unabhängig von der Komposition gezeigt, womit die Variation in Eg den Leitungsbandunterschieden gleicht und Detektionsbereiche vom fernen IR bis in das Sichtbare für QWIP-Anwendungen bedeutet. Berechnungen anhand dieser Ergebnisse ergeben Polarisationsladungsdichten an Grenzflächen von Heterostrukturen gleich oder höher derer im etablierten AlGaN/GaN System, welche wichtig zur Polarisationsdotierung zur Besetzung des Grundzustandes in QWIPs sind. Dies bestätigt das große Potential der κ-Phase. Im letzten Teil werden erste kohärent gewachsene κ-(AlxGa1−x)2O3/Ga2O3 SL Strukturen untersucht. Glatte Grenzflächen im Bereich weniger Monolagen werden gezeigt und es konnten kritische Dicken für die κ-Ga2O3 QW Schichten bestimmt werden, die für QWIP-Anwendungen genügen. / The presented thesis describes the research path from the development of a novel pulsed laser deposition (PLD) technique over the exploration of the ternary In- and Al-alloy systems of metastable orthorhombic κ-Ga2O3 employing this technique towards multi-quantum well (QW) superlattice (SL) heterostructures for solar-blind quantum well infrared photodetector (QWIP) applications. In the first part, the PLD technique called vertical continuous composition spread (VCCS) PLD employing radially-segmented targets is established and tested on the well-known MgxZn1−xO alloy system. The technique enables direct control of the chemical composition of thin films by a variation of the radial position of the PLD laser spot on the target surface. This is a prerequisite for a discrete compositional screening of alloy properties and the exact tailoring of physical parameters in growth direction for heterostructure device design. The resulting thin films with 0 ≤ x ≤ 0.4 exhibit the same quality as thin films deposited by standard PLD and numerical models are presented that precisely predict the thin film composition. In the second part, κ-Ga2O3 thin films are stabilized by the addition of tin in the PLD process. The thin films show a high crystalline quality, smooth surfaces and large bandgaps (Eg ≈ 4.9 eV). A growth model is proposed based on tin acting as surfactant. In the third part, the In- and Al-alloy systems of κ-Ga2O3 are explored by VCCS PLD. Solubility limits of xIn <~ 0.35 and xAl <~ 0.65 are the highest reported to date. In- and out-of-plane lattice constants were determined as function of alloy composition and bandgap engineering from 4.1 eV to 6.4 eV is feasible within these limits. The energetic position of the valence band maximum was found independent on chemical composition such that the change in bandgap equals the conduction band offset rendering wavelength ranges from far IR to the visible spectral range in QWIP applications possible. Calculations based on these results found polarization charge densities at the interfaces of corresponding heterostructures on par or larger than for the established AlGaN/GaN system important for polarization doping to populate the ground state in QWIPs. This corroborates the high potential of the κ-phase. In the last part, first coherently grown κ-(AlxGa1−x)2O3/Ga2O3 SL heterostructures are presented. Smooth interfaces of the order of a few monolayers are confirmed and critical thicknesses for coherent growth of the Ga2O3 QW layer are found to be sufficient for QWIP applications.

Gegenstand dieser Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der Verspannungs-Temperatur-Phasenbeziehungen in epitaktischen KxNa1-xNbO3 Dünnschichten, sowie deren Zusammenhang mit ferro- und piezoelektrischen Eigenschaften. Die präsentierten Ergebnisse ermöglichen es KxNa1-xNbO3 Dünnschichten für neuartige technologische Anwendung zu optimieren. Zunächst wird eine detaillierte strukturelle Untersuchung der ferroelektrischen Domänenstruktur in epitaktischen K0.7Na0.3NbO3 Schichten auf (110) TbScO3 vorgestellt. Eine Analyse der ferroelektrischen Domänenstruktur mittels lateral aufgelöster Piezoresponse-Kraftmikroskopie (PFM) zeigt vier Arten von Superdomänen. Durch die ergänzende Untersuchung der zweidimensionalen und dreidimensionalen Abbildung des reziproken Raumes mittels hochauflösender Röntgenbeugung (HR-XRD) wird nachgewiesen, dass dieses Domänenmuster mittels monokliner Einheitszellen in einem MC Domänenmodell beschrieben werden kann. Im Anschluss an die strukturelle Untersuchung wurden die elektromechanischen Eigenschaften der KxNa1-xNbO3 Schichten auf (110) TbScO3untersucht. Mittels Doppelstrahl-Laserinterferometrie (DBLI) wurde ein makroskopischer effektiver piezoelektrischer Koeffizient von bis zu d33,f = 23 pm/V nachgewiesen. Zudem wurden Oberflächenwellen-Experimente (SAW) durchgeführt. Diese zeigten außergewöhnlich hohe Signalstärken. Um die Temperatur der ferroelektrischen Phasenübergänge gezielt einstellen zu können, wurde der Zusammenhang zwischen epitaktischer Verspannung und der Phasenübergangstemperatur untersucht. Dazu wurden KxNa1-xNbO3 Schichten mit unterschiedlicher Verspannung gewachsen. Die Änderung der Domänenstruktur und der piezoelektrischen Eigenschaften aufgrund von Temperaturänderung wurde in-situ durch temperaturabhängige PFM, HR-XRD und DBLI Messungen untersucht. Die Untersuchung zeigte, dass die Übergangstemperatur des Übergangs von der MC- in die c-Phase mit zunehmender kompressiver Verspannung kontinuierlich um mehr als 400 °C abnahm. / The subject of this thesis is the experimental investigation of the strain-temperature-phase relations in epitaxial KxNa1-xNbO3 thin films and their connection to ferro- and piezoelectric properties. This will enable the optimization of KxNa1-xNbO3 layers for novel technological devices. First, a detailed structural investigation of the ferroelectric domain structure in epitaxial K0.7Na0.3NbO3 films on (110) TbScO3 is presented. An analysis of the ferroelectric domain structure with laterally resolved piezoresponse force microscopy (PFM) reveals four types of superdomains. By complementary two-dimensional and three-dimensional high resolution X-ray reciprocal space mapping this domain pattern is proven to be describable by an MC domain structure with monoclinic unit cells. Subsequently to the structural investigation, the electromechanical properties of KxNa1-xNbO3 layers on (110) TbScO3 were investigated. Double beam laser interferometry (DBLI) revealed a macroscopic effective piezoelectric coefficient of up to d33,f = 23 pm/V. Furthermore, surface acoustic wave (SAW) experiments were performed. They exhibited extraordinary signal intensities. In order to be able to selectively tune such phase transition temperatures, the correlation between epitaxial strain and the phase transition temperature was investigated. For this purpose, KxNa1-xNbO3 films with different compressive strain conditions were grown. The change of domain structure and piezoelectric properties upon temperature variation was investigated in-situ by temperature-dependent PFM, HR-XRD and DBLI measurements. The transition temperature between the MC- and c-phase was shown to continuously decrease by more than 400 °C with increasing compressive strain.

Ein großes Hindernis für die Anwendbarkeit von oxidischen Perowskiten in elektrotechnischen oder spintronischen Applikationen, ist die Größe der spezifischen Temperaturen, bei der die physikalischen Phänomene, wie Ferromagnetismus oder Hochtemperatur-Supraleitung, beobachtet werden können. Die physikalischen Eigenschaften der Perowskite zeigen eine Abhängigkeit von der Ordnung der verschiedenartigen Metallionen in mehrkomponentigen Systemen. Die Abhängigkeit ergibt sich durch den Einfluss der Metallionen auf die Elektronenkonfiguration und elastischen Verspannung innerhalb des Materials. Man spricht in diesem Zusammenhang auch von der Kontrolle der Füllung und der Bandbreite der elektronischen Bänder im Material durch die Wahl der Metallionen. Die Zielsetzung dieser Arbeit ist die Präparation und Charakterisierung von künstlich A-Platz geordneten schmal- und breitbandigen Manganat Dünnfilmen als auch von natürlich B-Platz geordneten ferro-/ferrimagnetischen doppelperowskitischen Dünnfilmen. Für die Präparation der dünnen Schichten wurde die unkonventionelle Metallorganischen Aerosol Deposition (MAD) verwendet. Es konnte gezeigt werden, dass diverse künstlich oder natürlich Kationengeordnete Perowskite mit der MAD Technologie präpariert werden können. Die lagenweise A-Platz Ordnung in Manganaten führt, über die Modulation der Gitterverspannung und der Elektronenbesetzung im eg-Band der Manganionen, zu modifizierten elektronischen und magnetischen Eigenschaften. In schmalbandigen CMR Manganaten wurde die PS und somit der CMR über die Ordnung beeinflusst, während in breitbandigen CMR Manganaten ein Weg aufgezeigt werden konnte, der zu Übergangstemperaturen TC > 370K führen kann. In geordneten, ferromagnetischen Doppelperowskiten wurde der Einfluss und die Anwesenheit von Antiphasen-Grenzen dargelegt. Über die Einführung einer aktiven Valenz-Kontrolle, konnte die Präparation von halbmetallischen, ferrimagnetischen Doppelperowskiten mit der MAD Technologie ermöglicht werden.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von Schottky-Kontakten auf halbleitenden Zinkoxid- und β-Galliumoxid-Dünnfilmen. Nach einer kurzen Einführung in die verwendeten Materialsysteme und die Theorie von Schottky-Kontakten werden die Eigenschaften von verschiedenartig hergestellten Schottky-Kontakten auf Zinkoxid aufgezeigt. Dazu werden typischerweise Strom-Spannungs- und Kapazitäts-Spannungs-Messungen genutzt. Für die Zinkoxid-basierten Schottky-Kontakte konnte anhand verschiedenartig hergestellter Schottky-Kontakte gezeigt werden, dass deren Barrierenformation maßgeblich von Sauerstoffvakanzen nahe der Metall-Halbleiter-Grenzfläche beeinflusst wird. Zur Realisierung von Galliumoxid-basierten Schottky-Kontakten wurden zunächst die Eigenschaften von undotierten und Silizium-dotierten Galliumoxid-Dünnfilmen untersucht. Diese Dünnfilme sind mittels gepulster Laserabscheidung auf c-plane Saphir hergestellt. Als Prozessparameter sind in dieser Arbeit die Wachstumstemperatur, der Sauerstoffpartialdruck in der Kammer und der Silizumgehalt bspw. in Bezug auf Leitfähigkeit, Oberflächenmorphologie oder Kristallinität zur Realisierung von Schottky-Kontakten optimiert. Auf diesen Dünnfilmen wurden mit verschiedenen Herstellungsverfahren, wie thermischer Verdampfung, (reaktiver) Kathodenzerstäubung oder (reaktiver) Distanz-Kathodenzerstäubung, Metall- bzw. Metalloxid-Schottky-Kontakte aufgebracht. Dabei werden unter anderem die elektrischen Eigenschaften direkt nach der Herstellung und deren Entwicklung im weiteren zeitlichen Verlauf untersucht. Des Weiteren werden die Temperaturstabilität oder aber die Spannungsstabilität der Schottky-Kontakte studiert. Ein Vergleich zu Schottky-Kontakten auf β-Galliumoxid-Volumenmaterial wird anhand mittels reaktiver Distanz-Kathodenzerstäubung hergestellter Platinoxid-Dioden durchgeführt.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von Schottky-Kontakten auf halbleitenden Zinkoxid- und β-Galliumoxid-Dünnfilmen. Nach einer kurzen Einführung in die verwendeten Materialsysteme und die Theorie von Schottky-Kontakten werden die Eigenschaften von verschiedenartig hergestellten Schottky-Kontakten auf Zinkoxid aufgezeigt. Dazu werden typischerweise Strom-Spannungs- und Kapazitäts-Spannungs-Messungen genutzt. Für die Zinkoxid-basierten Schottky-Kontakte konnte anhand verschiedenartig hergestellter Schottky-Kontakte gezeigt werden, dass deren Barrierenformation maßgeblich von Sauerstoffvakanzen nahe der Metall-Halbleiter-Grenzfläche beeinflusst wird. Zur Realisierung von Galliumoxid-basierten Schottky-Kontakten wurden zunächst die Eigenschaften von undotierten und Silizium-dotierten Galliumoxid-Dünnfilmen untersucht. Diese Dünnfilme sind mittels gepulster Laserabscheidung auf c-plane Saphir hergestellt. Als Prozessparameter sind in dieser Arbeit die Wachstumstemperatur, der Sauerstoffpartialdruck in der Kammer und der Silizumgehalt bspw. in Bezug auf Leitfähigkeit, Oberflächenmorphologie oder Kristallinität zur Realisierung von Schottky-Kontakten optimiert. Auf diesen Dünnfilmen wurden mit verschiedenen Herstellungsverfahren, wie thermischer Verdampfung, (reaktiver) Kathodenzerstäubung oder (reaktiver) Distanz-Kathodenzerstäubung, Metall- bzw. Metalloxid-Schottky-Kontakte aufgebracht. Dabei werden unter anderem die elektrischen Eigenschaften direkt nach der Herstellung und deren Entwicklung im weiteren zeitlichen Verlauf untersucht. Des Weiteren werden die Temperaturstabilität oder aber die Spannungsstabilität der Schottky-Kontakte studiert. Ein Vergleich zu Schottky-Kontakten auf β-Galliumoxid-Volumenmaterial wird anhand mittels reaktiver Distanz-Kathodenzerstäubung hergestellter Platinoxid-Dioden durchgeführt.