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A global analysis of biomass burning organic aerosol

Jolleys, Matthew January 2013 (has links)
Organic aerosols represent one of the main sources of uncertainty affecting attempts to quantify anthropogenic climate change. The diverse physical and chemical properties of organic aerosols and the varied pathways involved in their formation and aging form the basis of this uncertainty, preventing extensive and accurate representation within regional and global scale models. This inability to constrain the radiative forcings produced by organic aerosols within the atmosphere consequently acts as a limitation to the wider objective of providing reliable projections of future climate. Biomass burning constitutes one of the main anthropogenic contributions to the global atmospheric organic aerosol (OA) burden, particularly in tropical regions where the potential for perturbations to the climate system is also enhanced due to higher average levels of solar irradiance. Emissions from biomass burning have been the subject of an intense research focus in recent years, involving a combination of field campaigns and laboratory studies. These experiments have aimed to improve the limited understanding of the processes involved in the evolution of biomass burning organic aerosol (BBOA) and contribute towards the development of more robust parameterisations for climate and chemical transport models. The main objective of this thesis was to use datasets acquired from several different global regions to perform a broad analysis of the BBOA fraction, with the extensive temporal and spatial scales provided by such measurements enabling investigation of a number of key uncertainties, including regional variability in emissions and the role of secondary organic aerosol (SOA) formation in aging smoke plumes. Measurements of BBOA mass concentration obtained using Aerodyne Research Inc. Aerosol Mass Spectrometers (AMS) were used to calculate characteristic ΔOA/ΔCO ratios for different environments, accounting for the effects of dilution and contrasting fire sizes to give a proportional representation of OA production. High levels of variability in average ΔOA/ΔCO were observed both between and within different regions. The scale of this variability consistently exceeded any differences between plumes of different ages, while a widespread absence of any sustained increase in ΔOA/ΔCO with aging indicates that SOA formation does not provide a net increase in OA mass. Despite this lack of OA enhancement, increasing proportions of oxygenated OA components in aged plumes highlight the chemical transformations occurring during the evolution of BBOA, and the additional influence of OA loss through evaporation or deposition. Potential drivers of variability in ΔOA/ΔCO at source, such as changes in fuel types and combustion conditions, were investigated for controlled fires carried out within a combustion chamber. These laboratory experiments revealed a number of complex relationships between BB emissions and source conditions. Although ΔOA/ΔCO was shown to be influenced by both fuel properties and transitions between flaming and smouldering combustion phases, the extent of these effects was limited, while variability between fires exceeded levels observed for ambient measurements. These findings emphasise the complexity of the BBOA lifecycle and the need to address the extensive uncertainties associated with its various constituent processes, in order to improve understanding of eventual climate impacts from biomass burning.
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Sensibilité des observables radars à la variabilité temporelle et à la configuration géométrique de forêts tempérées et tropicales à partir de mesure de proximité haute-résolution / Radar data sensitivity to the temporal variability and the geometrical configuration of temperate and tropical forests from in-situ high resolution measurements

Albinet, Clément 16 December 2013 (has links)
L'augmentation importante de la population mondiale, et par conséquent de ses besoins, exerce une pression de plus en plus importante sur les surfaces forestières. L'outil le mieux adapté au suivi des forêts, à l'échelle du globe, est la télédétection. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui vise à améliorer l'estimation des paramètres biophysiques des arbres à partir de données de télédétection. L'originalité de ce travail a été d'étudier cette estimation des paramètres biophysiques en menant plusieurs études de sensibilité avec une démarche expérimentale sur des données expérimentales et sur des données simulées. Tout d'abord, l'étude s'est portée sur des séries temporelles de mesures de diffusiométrie radar obtenues sur deux sites : l'un constitué d'un cèdre en zone tempérée et l'autre d'une parcelle de forêt tropicale. Puis, cette étude de sensibilité a été poursuivie en imageant, avec une résolution élevée, plusieurs parcelles aux configurations différentes à l'intérieur d'une forêt de pin. Enfin, des données optiques et radars simulées ont été fusionnés afin d'évaluer l'apport de la fusion de données optique et radar dans l'inversion des paramètres biophysiques. / The significant increase of the world population, and therefore its needs, pushes increasingly high in forest areas. The best tool for monitoring forest across the globe is remote sensing. It is in this context that this thesis, which aims to improve the retrieval of biophysical parameters of trees from remote sensing data, takes place. The originality of this work was to study the estimation of biophysical parameters across multiple sensitivity studies on experimental data and simulated data. First, the study focused on the time series of radar scatterometry measurements obtained on two sites: one characterized by a cedar in the temperate zone and the other by a forest plot of rainforest. Then, the sensitivity analysis was continued by imaging with high resolution, several forest plots with different configurations within a pine forest. Finally, simulated radar and optical data were combined to evaluate the contribution of optical and radar data fusion in the inversion of biophysical parameters.
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Dérivés oxygénés et nitrés des hydrocarbures aromatiques polycycliques (OHAP/NHAP) en phase particulaire : granulométrie et devenir dans l’atmosphère (formation/dégradation)

Ringuet, Johany 29 March 2012 (has links)
Les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) sont des polluants dont la concentration est réglementée dans l’air ambiant, en raison de leurs caractères cancérigène et/ou mutagène. Ces composés, émis lors de combustions incomplètes, peuvent réagir dans l’atmosphère avec les principaux oxydants atmosphériques pour former des dérivés oxygénés (OHAP) et nitrés (NHAP), dont la toxicité est potentiellement encore plus importante. Dans ce contexte, ce travail a été réalisé par la combinaison de deux approches complémentaires : études de réactivité en atmosphère contrôlée et études de terrain, afin de mieux comprendre le devenir (formation/dégradation) de ces composés dans l’atmosphère. Ainsi, des particules naturelles, prélevées dans l’air ambiant, ont été exposées en réacteur à différents oxydants atmosphériques(O3, OH et NO2/O3). Les résultats montrent la dégradation effective des HAP et le benzo[a]pyrène, seul HAP réglementé aujourd’hui en Europe, apparait comme le composé le plus réactif. De plus, la formation significative de OHAP et NHAP a été mise en évidence, même si les quantités observées sont trop faibles pour boucler le bilan de masse, illustrant la formation de produits non détectés/détectables dans ce travail. La dégradation des HAP ayant été démontrée sur des particules naturelles, la question du lieu majoritaire de dégradation (atmosphère/support de prélèvement) a été étudiée au cours de différents échantillonnages atmosphériques, mettant en parallèle des préleveurs équipés ou non de pièges à ozone de type dénudeur. Ces études, bien que n’ayant pas permis de répondre définitivement à cette question, ont montré la formation de certains dérivés de HAP sur les supports d’échantillonnage. Suite à ces conclusions, des mesures ont été déployées sur le terrain, sur des sites de typologies différentes dans la région parisienne. Les concentrations en HAP, OHAP et NHAP mesurées se sont avérées 10 fois plus importantes sur un site trafic que sur un site périurbain. De plus, les différentes espèces mesurées sur chacun des sites ont montré que, contrairement aux HAP et OHAP, les NHAP majoritaires différaient selon la typologie du site. Ainsi, le site trafic a été identifié comme étant majoritairement influencé par des sources primaires, à l’opposé du site périurbain sur lequel les espèces secondaires étaient plus abondantes. Les études granulométriques ont montré que la distribution entaille des OHAP et NHAP particulaires était liée à leurs origines (primaire/secondaire). De plus, les OHAP et NHAP apparaissent associés à 85 % à la fraction la plus fine de l’aérosol (Dp < 2,5 µm), accentuant l’intérêt de leur étude d’un point de vue sanitaire. Enfin, la combinaison de l’étude de la distribution granulométrique de certains composés identifiés comme primaire ou secondaire, à celle des profils chimiques des NHAP ouOHAP, a permis de proposer des pistes quant à l’origine majoritaire de ces familles de composés dans l’air ambiant. / Polycyclic Aromatic Hydrocarbon (PAH) concentrations are regulated in ambient air because of theirmutagenic and carcinogenic properties. They are largely emitted by combustion processes and may react withmain atmospheric oxidants to form oxygenated (OPAH) and nitrated (NPAH) derivatives, which can be moretoxic than their parent PAHs. In this work, PAH derivatives were studied using the combination of twocomplementary approaches: laboratory reactivity experiments in controlled conditions and field studies, inorder to better understand their source and fate in the atmosphere. Reactivity study of PAHs adsorbed onnatural particles was carried out by exposing ambient particles to atmospheric oxidants (O3, OH and NO2/O3)in appropriate reactors. Large decays of PAH concentrations were observed, benzo[a]pyrene (B[a]P, which isthe only regulated PAH in Europe), appearing as the most reactive. The formation of OPAHs and NPAHs wasshowed. Nevertheless, quantities of both NPAHs and OPAHs formed were not sufficient to explain the totalamount of PAHs that react, highlighting the formation of other compounds, not detected in this work. PAHdegradation may occur in the atmosphere during the transport of air masses or directly on the filter during thesampling. The study of the major degradation processes was performed during field studies, using two highvolume samplers, one being equipped with an ozone scrubber. Even if, results were not enough to clearlyconclude about the relative importance of both degradation processes, the significant formation of some PAHderivatives on the sampling filter was observed. Then, field campaigns were led on different typologies ofsampling sites around Paris. PAH, OPAH and NPAH concentrations were about ten times higher at traffic sitethan at the suburban one. Moreover, for both OPAHs and PAHs, the major compounds were similar at bothsites, in contrary to the case of NPAHs that appeared different. The traffic site appeared strongly influenced byprimary emissions, whereas high amounts of secondary species were quantified at suburban site. Particle sizedistribution of OPAHs and NPAHs showed their strong association to the finest part of aerosols (Dp < 2.5 μm),highlighting the strong interest of this study considering sanitary impacts. Finally, the study of the particle sizedistribution of primary and/or secondary identified compounds, combined with chemical NPAH and OPAHprofiles, allowed to provide indications about the major origin of PAH derivatives in the atmosphere.
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Classification des matériaux urbains en présence de végétation éparse par télédétection hyperspectrale à haute résolution spatiale / Classification of urban materials in presence of sparse vegetation with hyperspectral remote sensing imagery at high spatial resolution

Adeline, Karine 18 December 2014 (has links)
La disponibilité de nouveaux moyens d’acquisition en télédétection, satellitaire (PLEIADES, HYPXIM), aéroportée ou par drone (UAV) à très haute résolution spatiale ouvre la voie à leur utilisation pour l’étude de milieux complexes telles que les villes. En particulier, la connaissance de la ville pour l’étude des îlots de chaleur, la planification urbaine, l’estimation de la biodiversité de la végétation et son état de santé nécessite au préalable une étape de classification des matériaux qui repose sur l’utilisation de l’information spectrale accessible en télédétection hyperspectrale 0,4-2,5μm. Une des principales limitations des méthodes de classification réside dans le non traitement des zones à l’ombre. Des premiers travaux ont montré qu’il était possible d’exploiter l’information radiative dans les ombres des bâtiments. En revanche, les méthodes actuelles ne fonctionnent pas dans les ombres des arbres du fait de la porosité de leur couronne. L’objectif de cette thèse vise à caractériser les propriétés optiques de surface à l’ombre de la végétation arborée urbaine au moyen d’outils de transfert radiatif et de correction atmosphérique. L’originalité de ce travail est d’étudier la porosité d’un arbre via la grandeur de transmittance de la couronne. La problématique a donc été abordée en deux temps. Premièrement, la caractérisation de la transmittance d’un arbre isolé a été menée avec l’utilisation de l’outil DART à travers la mise en œuvre d’un plan d’expériences et d’études de sensibilité qui ont permis de la relier à des paramètres biophysiques et externes. Une campagne de mesures terrain a ensuite été réalisée afin d’évaluer son estimation à partir de différents niveaux de modélisation de l’arbre, dont un modèle réel acquis par mesures lidar terrestre. Deuxièmement, une nouvelle méthode de correction atmosphérique 3D adaptée à la végétation urbaine, ICARE-VEG, a été développée à partir des résultats précédents. Une campagne aéroportée et de mesures terrain UMBRA a été dédiée à sa validation. Ses performances comparées à d’autres outils existants ouvrent de larges perspectives pour l’interprétation globale d’une image par télédétection et pour souligner la complexité de modéliser des processus physiques naturels à une échelle spatiale très fine. / The new advances in remote sensing acquisitions at very high spatial resolution, either spaceborne (PLEIADES, HYPXIM), airborne or unmanned aerial vehicles borne, open the way for the study of complex environments such as urban areas. In particular, the better understanding of urban heat islands, urban planning, vegetation biodiversity, requires the knowledge of detailed material classification mapsbased on the use of spectral information brought by hyperspectral imagery 0.4-2.5μm. However, one of the main limitations of classification methods relies on the absence of shadow processing. Past studies have demonstrated that spectral information was possible to be extracted from shadows cast by buildings. But existing methods fail in shadows cast by trees because of their crown porosity. The objective of this thesis aims to characterize surface optical properties in urban tree shadows by means of radiative transfer and atmospheric correction tools. The originality of this work is to study the tree crown porosity through the analysis of the tree crown transmittance. Therefore, the issue has been divided into two parts. Firstly, an experimental design with the use of DART tool has been carried out in order to examine the relationships between the transmittance of an isolated tree and different biophysical and external variables. Then, the estimation of the tree crown transmittance has been assessed with several tree 3D modelling strategies derived from reference terrestrial lidar acquisitions. Secondly, a new atmospheric correction method appropriate to the processing of tree shadows, ICARE-VEG, was implemented fromthese previous results. An airborne and field campaign UMBRA was dedicated to its validation. Moreover, its performances was compared to other existing tools. Finally, the conclusions open large outlooks to the overall interpretation of remote sensing images and highlight the complexity to model physical natural processes with finer spatial resolutions.

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