Le rayonnement joue un rôle fondamental dans les problèmes d'incendie puisque c'est le mode dominant de transfert de chaleur entre la flamme et le milieu environnant. Il contrôle la pyrolyse, et donc la puissance de flamme, et la vitesse de croissance de l'incendie. Étudier les flammes de diffusion contrôlées par les forces de flottabilité est une première étape pour comprendre et de prédire les incendies. Le principal objectif de ce travail est de modéliser le transfert radiatif et les processus de production/destruction de la suie dans ce type de flammes. Premièrement, différents modèles de propriétés radiatives des gaz ont été comparés dans des configurations tests. Il est apparu que le modèle FSCK couplé avec le schéma de mélange de Modest et Riazzi est le meilleur compromis entre précision et temps de calcul, ce modèle étant un bon candidat pour être implémenté dans des codes CFD traitant des problèmes d'incendie. Dans un second temps, un modèle de formation/oxydation des suies semi-détaillé, considérant l'acétylène et le benzène comme précurseurs, a été validé dans des flammes de diffusion laminaires de type coflow sur une large gamme d'hydrocarbures (C1-C3) et pour différentes conditions. Ensuite, le FSCK et le modèle de formation/destruction ont été appliqués pour simuler des feux de nappe de méthane et de propane aux échelles du laboratoire et intermédiaire. Les structures de flamme prédites ainsi que les flux radiatif transférés au milieu environnant ont montré un bon accord avec les résultats expérimentaux disponibles. Finalement, les interactions entre le rayonnement et la turbulence ont été quantifiées. / The radiative heat transfer plays an important role in fire problems since it is the dominant mode of heat transfer between flames and surroundings. It controls the pyrolysis, and therefore the heat release rate, and the growth rate of the fire. In the present work a numerical study of buoyant diffusion flames is carried out, with the main objective of modelling the thermal radiative transfer and the soot formation/destruction processes. In a first step, different radiative property models were tested in benchmark configurations. It was found that the FSCK coupled with the Modest and Riazzi mixing scheme was the best compromise in terms of accuracy and computational requirements, and was a good candidate to be implemented in CFD codes dealing with fire problems. In a second step, a semi-empirical soot model, considering acetylene and benzene as precursor species for soot nucleation, was validated in laminar coflow diffusion flames over a wide range of hydrocarbons (C1-C3) and conditions. In addition, the optically-thin approximation was found to produce large discrepancies in the upper part of these small laminar flames. Reliable predictions of soot volume fractions require the use of an advanced radiation model. Then the FSCK and the semi-empirical soot model were applied to simulate laboratory-scale and intermediate-scale pool fires of methane and propane. Predicted flame structures as well as the radiant heat flux transferred to the surroundings were found to be in good agreement with the available experimental data. Finally, the interaction between radiation and turbulence was quantified.

La problématique de la stabilisation des flammes non-prémélangées reste primordiale. Il faut pour la résoudre déterminer l’importance relative des phénomènes aérodynamiques, thermiques et chimiques intervenant dans les mécanismes de stabilisation. La démarche expérimentale utilisée pour cela au cours de cette thèse porte une attention particulière sur l’influence des conditions aux limites thermiques, et comporte deux volets à travers lesquels le rôle des transferts thermiques est mis en exergue. D’abord, la zone d’attachement d’une flamme stabilisée derrière la lèvre du brûleur est examinée, en considérant les couplages entre le positionnement du bout de flamme à proximité du brûleur et la température de la lèvre. Différentes régions ont ainsi pu être identifiées selon le comportement du bout de flamme, qui évolue depuis une nature diffusive vers une nature propagative à l’approche des limites aérodynamiques de stabilité. Par ailleurs, une modification des propriétés thermiques du brûleur a permis de mettre en évidence une évolution, avec la température de la lèvre, du rôle relatif des modes de coincement thermique et chimique de la flamme par la paroi du brûleur. Ensuite, l’étude concerne non plus un état stabilisé de la flamme, mais les transitions entre les différents régimes de combustion, et plus particulièrement le décrochage d’une flamme attachée. L’examen des conditions conduisant à la déstabilisation de la flamme est un moyen d’apporter des éléments-clefs de compréhension quant aux couplages et aux équilibres aérothermochimiques prévalant préalablement au décrochage. Une évolution du processus de décrochage a ainsi été mise en avant avec l’augmentation de la température initiale des réactants, en lien avec l’évolution de phénomènes transitoires d’extinction locale de la zone de réaction. / Non-premixed flame stabilization is still an important issue in combustion. Addressing this issue requires to evaluate the relative importance of aerodynamic, thermal and chemical phenomena involved in the stabilization mechanisms. This thesis develops to this end an experimental approach, with a particular focus on the influence of thermal boundary conditions, examining the role of heat transfer in a twofold analysis. At first, the attachment zone of a rim-stabilized jet-flame is investigated, by careful consideration of the coupling existing between the burner lip temperature and the flame attachment location relative to the burner. Several regions have been identified according to the flame leading edge behavior, which evolves from diffusive to propagative closer to the aerodynamic stability limits. Besides, by modifying the burner thermal properties, a change has been shown in the relative roles of thermal and chemical quenching of the flame by the burner wall, depending on the burner lip temperature. Secondly, the attention is directed to transitions between different combustion regimes, namely attached and lifted flames. In particular, beyond the stable state of an attached flame, its lifting process is investigated. Examining in which conditions destabilization of the flame occurs indeed appears to be an ideal opportunity to gain insight into the aerothermochemical coupling and equilibriums existing prior to lift-off. Thus, the lifting process has been shown to be modified by the reactant initial temperature, in close relationship with the change in occurrence of localized transitory extinction events of the reaction zone.

L'étude expérimentale porte sur l'influence de la haute-pression jusqu'à 0.9 MPa pour la combustion d'une flamme de prémélange méthane-air, pauvre, turbulente stabilisée sur un brûleur de type Bunsen. La vitesse débitante et la richesse sont fixées à 2.1 m/s et 0.6. Le champ de vitesses et les échelles de la turbulence sont déterminés à l'aide de l'anémométrie Laser Doppler. Les mesures de diffusion Rayleigh renseignent sur la fluctuation du scalaire. De l'imagerie de Mie deux dimensions sont obtenus la courbure, l'angle d'orientation, les longueurs de plissement et enfin, la densité de surface de flamme et l'intensité de combustion qui sont comparées avec les valeurs données par le modèle BML. Lorsque la pression augmente les échelles de Taylor et de Kolmogorov diminuent avec la viscosité cinématique, l'échelle intégrale et la vitesse fluctuante restent constantes, les structures du front de flamme deviennent plus petites et plus pointues, augmentant la densité de surface de flamme.

Dans beaucoup de situations réelles, qui vont du domaine des transports (moteurs fusée, avions et automobiles), en passant par la production d'électricité (centrale thermique) ou encore de la thermique (chaudière, fours industriels, foyers domestiques...), le prémélange turbulent entre l'air et la combustible conduit généralement à une hétérogénéité du mélange. En conséquence, la richesse du mélange est variable à la fois dans le temps et dans l'éspace, produisant une combustion sous la forme de flamme partiellement prémélangées, loin des cas classiques prémélangé et de diffusion. Dans cette thèse, on s'intéresse plus particulièrement aux effets des hétérogénéités de richesse sur la structure locale (en terme de courbure, d'épaisseur, d'étirement, de plissement, de fraction molaire de combustible) de ce type de flamme. Deux configurations expérimentales, stationnaire et instationnaire (présentant chacune leurs avantages) sont alors étudiées. Une méthode expérimentale est proposée afin de mesurer simultanément la température de la flamme et la fraction molaire, dont son originalité repose sur sa capacité à corriger l'influence de la température sur l'efficacité des mesures de PLIF sur acétone. L'étude des flammes laminaires montre que la flamme est fortement influencée par la stratification, notamment en terme de configuration géométrique pour la flamme instationnaire. Mais aussi du point de vue de l'épaisseur pour la flamme stationnaire. L'évolution de l'épaisseur en fonction de l'étirement présente une modification notable avec un changement de pente en fonction du nombre de Lewis. De plus, il est montré que la flamme se propage dans un milieu très pauvre (en dessous des limites d'inflammabilités) du fait du soutien de la flamme dû au réservoir chimique et thermique induit.<br />L'étude du comportement est poursuivie dans la seconde partie, pour deux turbulences de grilles données, où la comparaison est effectuée entre des flammes de prémélanges homogènes et hétérogènes, et ce pour différentes fractions molaires de combustible et niveaux de fluctuations. Elle montre qu'il existe une modification de la structure de la flamme non seulement par l'étirement local mais aussi par les variations de la vitesse de flamme avec la composition du mélange. Ceci introduit un étirement additionnel Kpp non négligeable notamment lorsque la richesse le long du front de flamme est faible.

De nos jours, la conception de moteurs à combustion interne à allumage commandé exige une consommation de carburant réduite et des émissions polluantes faibles, tout en conservant une performance adéquate. Le coût élevé des essais expérimentaux vient en faveur de l'utilisation de la simulation numérique pour l'évaluation de nouvelles définitions techniques. La modélisation phénoménologique zéro-dimensionnelle de combustion permet d'évaluer les différentes définitions techniques en tenant compte de différents aspects de de la combustion à allumage commandé comme la géométrie, la flamme laminaire et l'impact de la turbulence. Ces modèles calculent également la concentration des espèces de gaz d'échappement. Afin de créer un modèle de combustion, qui pourra décrire la physique de la combustion, les aspects principaux de la combustion pré-mélangée laminaire et turbulent sont identifiés. Trois versions de modèles de combustion typiques sont comparées en termes de description physique du processus de combustion. Le résultat de cette comparaison a indiqué le modèle le plus pertinent (le modèle de densité de surface de flamme). Ce modèle est retenu et il est complété avec la modélisation physique des plusieurs phénomènes qui affectent le taux de dégagement de chaleur. Ces phénomènes sont l’interaction flamme-paroi, les réactions post flamme et l’étirement de flamme. Enfin, le modèle proposé est validé pour plusieurs configurations techniques. Chaque configuration a un impact sur un paramètre spécifique de moteur. Cette analyse montre quels sont les intervalles de confiance et les limitations du modèle proposé. / Nowadays, the design of Spark Ignition internal combustion engines is focused on the reduction of fuel consumption and low pollutant emissions, while conserving an adequate output power. The high cost of experimental testing comes in favor of the use of numerical simulations for the assessment of engine technologies. Phenomenological Zero-Dimensional combustion models allow evaluating various technical concepts since they take into account various aspects of spark ignition combustion such as chamber geometry, laminar flame characteristics (thickness and speed) and the impact of turbulence. Such models also calculate species concentration of the exhaust gases. In order to create a zero-dimensional combustion model, which can be able to describe correctly the physics of combustion, the key aspects of laminar and turbulent premixed combustion are identified. Three versions of typical combustion models are compared in terms of physical description of the combustion process. The result of this comparison indicated the most physically pertinent mod-el (the Flame Surface Density model). This model is retained and is enhanced with physical modeling of the several phenomena, which affect the heat release rate. Those phenomena are the wall-flame interaction, post-flame reactions and flame stretch. Finally, the proposed model is validated for several engine configurations. Each configuration has an impact on a specific engine parameter. This analysis shows which are the confidence intervals and the limitations of the proposed model.

Depuis plusieurs années, les constructeurs automobiles suivent la voie du « downsizing » pour le développement des moteurs à allumage commandé. Ce procédé basé sur la réduction des cylindrées moteur combinée à la suralimentation a déjà fait ses preuves quant à son intérêt dans l’augmentation du rendement et la réduction des émissions polluantes des moteurs à essence. Les nouvelles conditions thermodynamiques, de turbulence et de dilution de ces moteurs engendrant de nouvelles possibilités de dilution dans les mélanges air/carburant, elles amènent également de nouvelles problématiques quant aux combustions anormales observées et l’apparition d’importantes variabilités cycliques. Ces travaux de thèse s’insèrent dans l’objectif de compréhension du comportement des flammes de prémélange d’isooctane/air en expansion dans des conditions représentatives d’un moteur « downsizé ». Leur étude a dans un premier temps été réalisée dans des conditions laminaires afin d’extraire les vitesses de flammes et longueurs de Markstein associées aux différents mélanges réactifs, et notamment sous forte dilution. Des corrélations ont alors été développées pour répondre aux besoins des modèles de simulation. Un nouveau dispositif de diagnostic optique a ensuite été employé pour améliorer la visualisation des flammes turbulentes en expansion. Une corrélation de coefficient correctif est ici développée pour remédier à la surestimation de vitesse engendrée par une visualisation Schlieren de ces flammes turbulentes. Une étude approfondie de l’influence des conditions thermodynamiques initiales, de la turbulence, ainsi que des caractéristiques diffusives du mélange air/carburant a par ailleurs été conduite afin d’isoler l’effet de chacun de ces paramètres sur le développement et la propagation de la flamme turbulente. Enfin l’effet d’une évolution simultanée des conditions thermodynamiques initiales similaire à celle d’une compression moteur a été étudié pour mieux appréhender les changements de comportement des flammes turbulentes dans des conditions plus représentatives du moteur à allumage commandé. / For several years, “downsizing” is used by car manufacturers to develop new spark ignition engines. This method based on the reduction of engine size combined with an increase of intake pressure (turbocharger) is well known to reduce pollutant emissions and increase efficiency. New thermodynamic, turbulent and dilution conditions could be used with these new engines but they can bring new issues like unusual combustion or cyclic variability. This thesis took place to improve the understanding of premixed expanding isooctane/air flames behavior under downsized engine-like conditions. As a first step, this work is conducted under laminar conditions to extract laminar burning velocities and Markstein lengths of the different mixtures, especially under high dilution. New correlations are then developed to answer the needs of numerical models. A new optical dispositive is then used to improve the visualization of turbulent expanding flames. A corrective coefficient correlation is proposed to avoid the overestimated values of turbulent burning speed generated by Schlieren visualization with such turbulent flames. A deep survey of starting conditions (temperature, pressure, turbulence, dissipative characteristics of air/fuel mixtures) influence is done to investigate the effect of each parameters on the development and the propagation of the turbulent flame. Finally, the effect of a coupled rise of initial temperature and pressure, similar to an engine compression, is studied to better understand the changes of flame behavior under more realistic spark-ignition engine conditions.

À ses débuts, la conquête spatiale a pu bénéficier des rivalités politiques de la Guerre Froide pour se développer rapidement sans réellement se soucier des efforts économiques à fournir. Aujourd’hui, de nombreux pays subissent le revers de la médaille de cette course effrénée : pour maintenir une flotte de lanceurs viable économiquement, les différentes agences spatiales doivent faire face à un dilemme opposant la minimisation des coûts de lancement à la maximisation de leur fiabilité. Dans cette logique d’optimisation, les industriels présents dans ce processus de réflexion se tournent vers la simulation numérique pour tenter d’améliorer leurs connaissances des technologies existantes, en particulier sur les zones d’ombres inaccessibles aux mesures expérimentales. Dans la lignée de plusieurs études théoriques et expérimentales, ces travaux visent à apporter un éclairage nouveau sur les phénomènes se produisant lors de l’allumage d’un moteur fusée cryotechnique. Ces recherches se tournent dans un premier temps vers l’amélioration de la modélisation de la flamme H2/O2. La validation d’une cinétique chimique réduite initialement destinée à la combustion H2/Air permet de justifier son utilisation lors de l’allumage. Puis, le développement d’un modèle de combustion turbulente pour le régime de flamme de diffusion est mené dans le but de palier aux limitations du modèle de flamme épaissie. Enfin, une analyse du cas où les régimes prémélangés et non-prémélangés sont présents tous les deux permet d’étudier un moyen simple de les distinguer même dans le cas où ils sont très proches. Dans un second temps, ces travaux se tournent vers l’étude de l’allumage dans un moteur fusée cryotechnique. Après avoir analysé de manière globale le calcul d’une séquence simplifiée, deux études plus approfondies sont menées pour investiguer, d’une part, les différents régimes de combustion, et d’autre part, les différents modes de propagation de la flamme propres à cette configuration. / The beginning of the conquest of space received benefits from the political competition of the Cold War and consequently grow quickly without considering the cost of these advances. The end of this unrestrained technological race brings to light the other side of the coin. In order to keep a fleet of launch vehicles up-to-date with the market, spatial agencies must answer a question : how can the cost of a launch be reduced without decreasing its efficiency. Through the use of numerical simulation, industrial partners may investigate this logic of optimisation. This solution might provide improvement in the knowledge of existing technologies, especially when experimental measurements are impossible. Following the path of theoretical and experimental results, this study aims to present a new view about the different processes occurring during the ignition of a space rocket engine. First, this research will present an improvement of the modelling of H2/O2 flame. The validation of a reduced chemical scheme basically developed for H2/Air will justify its use during the ignition sequence. Then, a turbulent combustion model for non-premixed flames will be developed in order to compensate the limits of the thickened flame model implemented in AVBP. Additionally, a study of both premixed and non-premixed regimes in a closed position will bring a simple method to distinguish them for a further active use. Secondly, this research will study the ignition process of a representative cryogenic space rocket chamber. The calculation of a simplified ignition sequence will be globally investigated. Finally, two-detailed analysis will lead to different combustion regimes and flame spreading processes

Dans le contexte actuel, pour diminuer la consommation de fuel et les émissions de polluants comme le CO2 ou les NOx, les chambres de combustion aéronautiques de nouvelle génération sont basées sur la combustion partiellement prémélangée pauvre. La simulation numérique de ce type de chambre nécessite de prédire avec précision la température, la dynamique de flamme et la formation de polluants. Comme l'écoulement est fortement instationnaire, l'utilisation de la simulation aux grandes échelles s'avère nécessaire. C'est dans ce contexte que nous avons développé le modèle F-TACLES (Filtered Tabulated Chemistry for Large Eddy Simulation). Ce modèle se base sur un filtrage a priori de flammelettes calculées en prenant en compte les effets liés à la chimie détaillée. Il permet alors d'améliorer la prédiction des polluants et de la température tout en prenant en compte les contributions résolues et de sous maille de plissement, garantissant ainsi la bonne prédiction de la vitesse de propagation de la flamme. F-TACLES est appliqué à deux configurations d'injecteurs industriels étudiés expérimentalement : les chambres PRECCINSTA et MOLECULES. Sur le plan de la prédiction de la dynamique de flamme, le développement de F-TACLES a induit une réflexion plus générale sur la combustion en LES. En effet, l'ensemble des méthodes de simulation de la combustion introduisent un épaississement artificiel de la flamme afin de pouvoir la résoudre sur le maillage de calcul. L'impact de cet épaississement est étudié pour les approches TFLES (Thicken Flame for Large Eddy Simulation) et F-TACLES dans le cadre simplifié de la combustion prémélangée. Pour cela, une approche analytique ainsi que des simulations laminaires et turbulentes sont réalisées et comparées à des simulations directes (Direct Numerical Simulation) et à des données expérimentales. Pour finir, la chambre de combustion d'un hélicoptère est simulée avec l'approche F-TACLES pour reproduire et comprendre l'effet d'une modification géométrique observée expérimentalement.

Les retardateurs de flamme bromés sont des agents ignifuges utilisés dans de nombreux produits manufacturés. Les plus courants sont les polybromodiphényl éther (PBDE), le tétrabromo-bisphénol A (TBBPA) et l'hexabromocyclododécane (HBCD). Ces composés considérés comme des polluants organiques persistants (POPs) sont désormais retrouvés dans l'environnement et chez l'Homme, et sont suspectés, ainsi que leurs métabolites, d'être des perturbateurs endocriniens. Des développements analytiques basés sur la spectrométrie de masse ont été engagés afin d'étudier le métabolisme in vitro du TBBPA et des PBDE et rechercher les composés parents et leurs métabolites dans différents prélèvements d'origine humaine. Les métabolites formés chez l'Homme ont ainsi été identifiés comme étant des conjugués pour le TBBPA, et des dérivés hydroxylés, dihydrodiol et conjugués pour les PBDE. La plupart de ces métabolites ont été identifiés et quantifiés dans les fluides biologiques humains, démontrant ainsi l'exposition du foetus et du nouveau-né à ces composés, à des niveaux similaires à ceux retrouvé dans d'autres pays. D'un point de vue qualitatif, la présence de métabolites potentiellement actifs sur des cibles cellulaires a été mise en évidence, ainsi que le passage des résidus vers le lait (TBBPA, HBCD) et/ou au travers de la barrière placentaire (TBBPA et PBDE). Un métabolite spécifique, présent en importantes (octa-BDE hydroxylé) pourrait être un bon biomarqueur d'exposition, et son potentiel toxique devrait par ailleurs être étudié / Brominated Flame Retardants are widely used for the manufacture of fire-proofed industrial products and consumer goods. Major BFRs are polybromodiphenyl ether (PBDE), tetrabromobisphenol A (TBBPA) and hexabromocyclododecane (HBCD). Considered as persistent organic pollutants (POPs), they are detected in various environmental compartments and human samples. Parent compounds as well as several metabolites could act as endocrine disruptors. Methodological developments based on mass spectrometry, in vitro approaches (TBBPA, PBDE) and an extensive review of the available literature have been used to sharpen our current knowledge of the fate of BFR, and to identify both parent compounds and metabolite in human samples. Results obtained in vitro using human primary hepatocyte cultures as well as human cell lines show that human cells biotransform TBBPA into conjugated metabolites and PBDE into hydroxylated, dihydrodiol and conjugated metabolites. Those metabolites were detected in human samples, demonstrating foetal and newborn exposition. BFR and some of their metabolites, including bioactive compounds, are transferred through the placental barrier (TBBPA, PBDE) and/or into milk (TBBPA, HBCD). Even though the monitored concentration levels were found to be low, one of these metabolites, namely (OH-octaBDE) was found to be abundant in almost all serum samples, and appears to be a relevant candidate biomarker of exposure

La câblerie est un secteur industriel gros consommateur de polymères. Dans ce domaine, les normes imposent cependant de limiter le risque incendie et donc d'ignifuger les matériaux polymères utilisés, sources importantes de combustibles. De nombreux travaux ont porté sur leur ignifugation par utilisation d'additifs retardateurs de flammes, mais peu d'entre eux ont étudié l'influence de la morphologie des mélanges polymères chargés sur la stabilité thermique et le comportement au feu. Cette thèse fait suite à un précédent projet qui avait démontré une influence significative de la morphologie sur le comportement au feu d'un mélange polymère binaire (PC/PBT). Elle a pour but d'améliorer la compréhension de cette influence dans le cas de formulations plus complexes (ternaires ou quaternaires) à matrice éthylène méthylacrylate (EMA). Pour cela, la première stratégie adoptée a été l'identification d'un système ignifugeant comprenant un polyester capable de charbonner lors de l'ajout d'un RF. Une fois ce système identifié (PBT+MDH), il a été incorporé en matrice EMA en faisant varier la composition et la morphologie (dispersion sélective, taille des particules…). Cette approche a mis en évidence des différences significatives entre les différentes formulations et des résultats très intéressants ont été obtenus en termes de réaction au feu à l'échelle laboratoire. Cependant, le passage à l'échelle pilote (test de propagation de flamme) n'a pas permis de valider ces formulations pour des applications câbles. Au vu de ces constatations, une dernière partie a été proposée pour essayer d'améliorer la cohésion du résidu par ajout de polyphosphate d'ammonium. / The cable industry is a major consumer of industrial polymers. In this area, the standards impose to limit the fire risk and thus to enhance the fireproof of the polymeric materials which are important sources of fuel. Many studies have focused on their flame retardancy by using additive flame retardants, but few of them have studied the influence of the morphology of filled polymer blends on the thermal stability and the fire behavior. This thesis follows a previous project which demonstrated a significant influence of the morphology on the fire behavior of a binary polymer blend (PC / PBT). It aims to improve the understanding of this influence in the case of more complex formulations (ternary or quaternary) with ethylene methylacrylate (EMA) matrix. The first strategy was the identification of a flame retardant system including polyester that is able to char when a flame retardant is added. Once the system is identified (PBT + MDH), it was incorporated in EMA matrix by varying the composition and the morphology (selective dispersion, particle size ...). This approach showed significant differences between the different formulations and very interesting results have been obtained in terms of fire reaction at the laboratory scale. However, the scale-up approach (flame spread test) did not validate these formulations for cables applications. Therefore, the last part has been proposed to try to improve the cohesion of the residue by adding ammonium polyphosphate.