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1	Profilage et élucidation structurale de produits naturels par chromatographie en phase supercritique et spectrométrie de masse tandem haute résolution / Profiling and structural elucidation of natural products using supercritical fluid chromatography and high resolution tandem mass spectrometry Laboureur, Laurent 15 November 2017 (has links) Cette thèse vise à démontrer la pertinence de la chromatographie en phase supercritique (SFC) et de son couplage à la spectrométrie de masse tandem haute résolution (HRMS/MS) quant à l’étude de produits naturels en mélange complexe. Pour y parvenir trois projets ont été menés en parallèle.Une méthode d’analyse structurale ciblée sur les acétogénines d’Annonaceae a été développée. Le recours à une cationisation post-colonne par des sels de lithium a permis d’obtenir les informations structurales recherchées. Des études ont également été menées quant à l’influence de la nature du cation sur la conformation de l’adduit formé et les voies de fragmentation observées.Une séparation de composés polaires et ionisables a également été mise au point à travers l’étude des nucléosides modifiés de l’ARN. La SFC-HRMS permet la séparation et l’étude d’un grand nombre de modifications et constitue donc un nouvel outil d’analyse pour le biologiste.Pour finir, une étude en lipidomique globale a également été entreprise. Bien que préliminaires, les premiers résultats semblent très prometteurs avec pour but de développer des méthodes d’analyses non ciblées associés à des outils d’annotation automatique.Pour chaque projet, la pertinence de nos approches a été vérifiée par l’étude d’échantillons réels et complexes permettant de tirer des conclusions réalistes quant aux possibilités de la SFC-HRMS/MS pour l’étude de composés naturels. / This PhD work aims to demonstrate the relevance of supercritical fluid chromatography (SFC) and its hyphenation to high resolution tandem mass spectrometry (HRMS/MS) in the field of natural product analysis. Three different research projects were carried out.A new strategy for structural analysis of Annonaceous acetogenins was developed by SFC and targeted HRMS/MS including post-column lithium cationisation to give access to the relevant structural information. Investigations were conducted to observe the influence of cations onto the gas-phase conformation and fragmentation pathways.A separation of polar and ionisable compounds was also developed using modified nucleosides from RNA as models. The SFC-HRMS method led to the separation and analysis of several tens of modifications and demonstrated to be a new performant analytical tool for biologists.Finally, a global lipidomic approach was optimized. Preliminary results look compatible with the development of untargeted approaches using automatic annotation tools.For each project, the relevance of our work was evaluated analyzing complex samples to obtain a realistic point of view of the capabilities for SFC-HRMS/MS systems for natural product studies. Chromatographie en phase supercritique Spectrometrie de masse Produits naturels Fragmentation en phase gazeuse Supercritical fluid chromatography Mass spectrometry Natural products Gas-Phase fragmentation
2	From Copper to Gold: Identification and Characterization of Coinage-Metal Ate Complexes by ESI Mass Spectrometry and Gas-Phase Fragmentation Experiments Weske, Sebastian 30 January 2019 (has links) No description available. 540 coinage metal copper silver gold cuprate argentate aurate ate complex organocuprate organoargentate organoaurate magnesium organocuprate normant cuprate Cu(I) Cu(III) Ag(I) Ag(III) trifluoromethylation copper-mediated trifluoromethylation ruppert prakash c-c coupling cross coupling silver-mediated cross-coupling reactive intermediate reductive elimination counter ion effect esi ms esi-ms gas-phase fragmentation collision-induced dissociation cid gas-phase experiment gas-phase chemistry ion chemistry curiosity driven research Chemie (PPN62138352X)

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Profilage et élucidation structurale de produits naturels par chromatographie en phase supercritique et spectrométrie de masse tandem haute résolution / Profiling and structural elucidation of natural products using supercritical fluid chromatography and high resolution tandem mass spectrometry

From Copper to Gold: Identification and Characterization of Coinage-Metal Ate Complexes by ESI Mass Spectrometry and Gas-Phase Fragmentation Experiments