Experiments were performed with two different helium injector models at different injector transverse and yaw angles in order to determine the mixing rate and core penetration of the injectant and the flow field total pressure losses. when gaseous injection occurs into a supersonic freestream. Tested in the Virginia Tech supersonic tunnel. with a freestream Mach number of 3.0 and conditions corresponding to a freestream Reynolds number of 5.0 x 107 1m. was a single. sonic. 5X underexpanded, helium jet at a downstream angle of 30° relative to the freestream. This injector was rotated from 0° to _28° to test the effects of injector yaw. The second model was an array of three supersonic, 5X underexpanded helium injectors with an exit Mach number of 1.7 and a transverse angle of 15°. This model was tested in the NASA Langley Mach 6.0, High Reynolds number tunnel, with freestream conditions corresponding to a Reynolds number of 5.4 x 10⁷ /m. The injector array as tested at yaw angles of 0° and -15°. Surface flow visualization showed that significant flow asymmetries were produced by injector yaw. Nanosecond exposure shadowgraph pictures were taken, showing the gaseous injection plume to be unsteady, and further studies demonstrated this unsteadiness was related to shock waves orthogonal to the injectant bow shock, that were generated at a frequency of 30 kHz. The primary data technique used, was a concentration probe which measured the molar concentration of helium in the flow field. Concentration data and other meanflow data was taken at several downstream axial stations and yielded contours of helium concentration, total pressure, Mach number, velocity, and mass flux, as well as the static properties. From these contour plots, the various mixing rates for each case were determined. The injectant mixing rates, expressed as the maximum concentration decay, and mixing distances were found to be unaffected by injector yaw, in the Mach 3.0 experiments, but were adversely affected by injector yaw in the Mach 6.0 experiments. One promising aspect of injector yaw was the that as the yaw angle was increased, lateral motion of the injectant plume became significant, and the turbulent mixing region area increased by approximately 34%. Comparisons of the 15° transverse angled injection into a Mach 6.0 flow to previous experiments with 15° injection into a Mach 3.0 freestream, demonstrated that there is a significant decrease in initial mixing, at Mach 6.0, resulting in a much longer mixing distance. From a parametric computational study of the Mach 6.0 experiments, the effects of adjacent injectors was found to decrease lateral spreading while increasing the vertical penetration of the injectant plume, and marginally increasing the injectant core decay rate. Matching of the computational results to the experimental results was best achieved when using the Baldwin-Lomax turbulence model without the Degani-Schiff modification. / Ph. D.

In der vorliegenden Arbeit werden anhand der Edelgaszusammensetzung von Kimberliten und Lamproiten sowie ihrer gesteinsbildenden Minerale die Wechselwirkungen dieser Gesteine mit Fluiden diskutiert. Die untersuchten Proben stammen vom östlichen Baltischen Schild, vom Kola-Kraton (Poria Guba und Kandalaksha) und vom karelischen Kraton (Kostamuksha). Edelgasanalysen nach thermischer oder mechanischer Gasextraktion von 23 Gesamtgesteinsproben und 15 Mineralseparaten ergeben folgendes Bild: Helium- und Neon-Isotopendaten der Fluideinschlüsse von Lamproiten aus Kostamuksha lassen auf den Einfluss einer fluiden Phase krustaler Herkunft schliessen. Diese Wechselwirkungen fanden wahrscheinlich schon während des Magmenaufstiegs statt, denn spätere Einflüsse krustaler Fluide auf die Lamproite und ihr Nebengestein (Quarzit) sind gering, wie anhand der C/³⁶Ar-Zusammensetzung gezeigt wird. Auch sind die mit verschiedenen Datierungsmethoden (Rb-Sr, Sm-Nd, K-Ar) an Mineralseparaten und teilweise an Gesamtgestein ermittelten Alter konsistent und machen eine metamorphe Überprägung unwahrscheinlich. Aufgrund der Verteilung der primordialen Edelgasisotope zwischen Fluideinschlüssen und Gesteinsmatrix ist ein langsamer Magmenaufstieg anzunehmen, was die Möglichkeit der Kontamination mit einem krustalen Fluid während des Magmenaufstiegs erhöht.<br /> <br>Die Gasextraktion aus Mineralseparaten erfolgte thermisch, wodurch eine Freisetzung der Gase ausschließlich aus Fluideinschlüssen nicht möglich ist. Hierbei zeigen Amphibol und Klinopyroxen, separiert aus Kostamuksha-Lamproiten, in ihrer Neon-Isotopenzusammensetzung im Vergleich zur krustalen Zusammensetzung (Kennedy et al., 1990) ein leicht erhöhtes Verhältnis von ²⁰Ne/²²Ne, was ein Hinweis auf Mantel-Neon sein könnte. Kalifeldspäte, Quarz und Karbonate enthalten dagegen nur Neon krustaler Zusammensetzung. Phlogopite haben sehr kleine Verhältnisse von ²⁰Ne/²²Ne und ²¹Ne/²²Ne, zurückzuführen auf in-situ-Produktion von ²²Ne in Folge von U- und Th-Zerfallsprozessen.<br><br /> Wie unterschiedliche thermische Entgasungsmuster für ⁴⁰Ar und ³⁶Ar zeigen, ist ³⁶Ar in Fluideinschlüssen konzentriert. Das ⁴⁰Ar/³⁶Ar-Isotopenverhältnis der Fluideinschlüsse von Lamproiten aus Kostamuksha ist antikorreliert mit der durch thermische Extraktion bestimmten Gesamtmenge an ³⁶Ar. Argon aus Fluideinschlüssen setzt sich daher aus zwei Komponenten zusammen: Einer Komponente mit atmosphärischer Argon-Isotopenzusammensetzung und einer krustalen Komponente mit einem Isotopenverhältnis ⁴⁰Ar/³⁶Ar > 6000. Diffusion von radiogenem ⁴⁰Ar aus der Kristallmatrix in die Fluideinschlüsse spielt keine wesentliche Rolle.<br /> <br>Kimberlite aus Poria Guba und Kandalaksha zeigen anhand der Helium- und z. T. auch der Neon-Isotopenzusammensetzung eine Mantelkomponente in den Fluideinschlüssen an. Bei einem angenommenen ²⁰Ne/²²Ne-Isotopenverhältnis von 12,5 in der Mantelquelle ergibt sich ein ²¹Ne/²²Ne-Isotopenverhältnis von 0,073 ± 0,011 sowie ein ³He/⁴He-Isotopenverhältnis, welches im Vergleich zum subkontinentalem Mantel (Dunai und Baur, 1995) stärker radiogen geprägt ist. Solche Isotopensignaturen sind mit höheren Konzentrationen an Uran und Thorium in der Mantelquelle der Kimberlite zu erklären.<br /> <br>Rb-Sr- und Sm-Nd-Altersbestimmungen erfolgten von russischer Seite (Belyatskii et al., 1997; Nikitina et al., 1999) und ergeben ein Alter von 1,23 Ga für den Lamproitvulkanismus in Kostamuksha. Eigene K-Ar-Datierungen an Phlogopiten und Kalifeldspäten stimmen mit einem Alter von 1193 ± 20 Ma fast mit den Rb-Sr- und Sm-Nd-Altern überein. Die K-Ar-Datierung an einem Phlogopit aus Poria Guba, separiert aus dem Kimberlit PGK 12a, ergibt ein Alter von 396 Ma, ebenfalls in guter Übereinstimmung mit Rb-Sr-und Sm-Nd-Altern (ca. 400 Ma, Lokhov, pers. Mitteilung). K-Ar-Altersbestimmungen an Gesamtgestein aus Poria Guba erbrachten kein schlüssiges Alter. Die Rb-Sr- und Sm-Nd-Alter des Lamproitmagmatismus in Poria Guba betragen 1,72 Ga (Nikitina et al., 1999).<br /> <br>Vergleiche von gemessenen mit berechneten Edelgaskonzentrationen aus in-situ-Produktion zeigen weiterhin, dass in Abhängigkeit vom Alter der Probe Diffusionsprozesse stattgefunden haben, die zu unterschiedlichen und z. T. erheblichen Verlusten an Helium und Neon führten. Diffusionsverluste an Argon sind dagegen kaum signifikant. Unterschiedliche Diffusionsverluste in Abhängigkeit von Alter und betrachtetem Edelgas zeigen auch die primordialen Edelgase. / In the present thesis, interactions of kimberlites and lamproites as well as their constituent minerals with fluids are discussed based on noble gas compositions. The samples originate from the eastern Baltic Shield, more specifically from the Kola craton (Poria Guba and Kandalaksha) and the Karelia craton (Kostamuksha). Gas was extracted by stepwise heating and crushing from 23 whole rock samples and 15 mineral separates. These two techniques allow differential extraction of gas from fluid inclusions (crushing technique) and from the bulk sample (stepwise heating). The noble gas analyses provide the following information:</P> <P>Helium and neon isotopic compositions of fluid inclusions in lamproites reveal the presence of a crustal fluid phase. Fluid interaction probably ocurred already during the process of magma ascent. Interaction after lamproite emplacement seems unlikely. The lamproites and their host rock differ in the degree of fluid-rock interaction, as demonstrated by the C/³⁶Ar composition. In addition, various dating methods (Rb-Sr, Sm-Nd, K-Ar) yield almost the same age within analytical error. Thus, a metamorphic overprint can be excluded. The distribution of primordial noble gases between fluid inclusions and crystal lattice suggests a relatively slow magma ascent, making an interaction of the lamproitic magma with crustal fluids even more likely. Since noble gases from mineral separates were extracted only by the stepwise heating method, gases stored in fluid inclusions could not be released separately.</P> <P>Amphibole and clinopyroxene separates yielded a higher ²⁰Ne/²²Ne ratio in comparison to crustal composition (Kennedy et al., 1990). This presumably is an indication of a mantle derived fluid phase. On the other hand, neon isotopic composition of K-feldspar, quartz and carbonate separates are indistinguishable from the crustal composition. In comparison to other mineral separates, phlogopite yields very low ratios of ²⁰Ne/²²Ne and ²¹Ne/²²Ne due to in situ production of ²²Ne, which is a result of nuclear reactions.</P> <P>The distinct thermal gas release patterns of ⁴⁰Ar and ³⁶Ar indicates that ³⁶Ar is concentrated in fluid inclusions. The ⁴⁰Ar/³⁶Ar isotopic ratio in fluid inclusions shows a negative correlation with the total amount of ³⁶Ar released by thermal extraction. Therefore, argon from fluid inclusions is a simple 2-component mixture of air and a crustal component with an ⁴⁰Ar/³⁶Ar ratio > 6000. It can be shown that diffusion of ⁴⁰Ar from the matrix into fluid inclusions is negligible.</P> <P>In contrast to lamproites, whole rock kimberlite samples from Poria Guba and Kandalaksha show clear evidence in helium and, to a certain extentalso in neon isotope ratios, of interaction with a mantle derived fluid phase. Assuming a ²⁰Ne/²²Ne ratio of 12.5 for the mantle endmember, a ²¹Ne/²² Ne ratio of 0.073 ± 0.011 can be calculated. Likewise, the resulting ³He/⁴He ratio is more strongly influenced by radiogenic helium in comparison to the mean subcontinental mantle (Dunai und Baur, 1995). Such behaviour reflects higher concentrations of uranium and thorium in the magma source of kimberlites than the subcontinental mantle.</P> <P>Rb-Sr and Sm-Nd age determinations (Belyatskii et al., 1997; Nikitina et al., 1999) yield 1.23 Ga for the lamproite magmatism in Kostamuksha. K-Ar dating of phlogopite and K-feldspar provides similar ages (1.19 Ga). K-Ar dating of a single phlogopite separate from the Kimberlite sample PGK12a from Poria Guba, yields an age of 396 Ma which corresponds well with Rb-Sr and Sm-Nd ages.</P> <P>Depending on sample age, distinct and partly extensive diffusive loss of helium and neon has occurred, as shown by comparison of measured and calculated concentrations of in situ produced isotopes. Diffusion loss is negligible for argon. This is also strongly supported by primordial noble gas composition.

Several microscopic theories point out that Bose-Einstein condensation (BEC), i.e., a macroscopic occupation of the lowest energy single particle state in many-boson systems, may appear also in quantum fluids and solids and that it is at the origin of the phenomenon of superfluidity. Nevertheless, the connection between BEC and superfluidity is still matter of debate, since the experimental evidences indicating a non zero condensate fraction in superfluid helium are only indirect. In the theoretical study of BEC in quantum fluids and solids, perturbative approaches are useless because of the strong correlations between the atoms, arising both from the interatomic potential and from the quantum nature of the system. Microscopic Quantum Monte Carlo simulations provide a reliable description of these systems. In particular, the Path Integral Monte Carlo (PIMC) method is very suitable for this purpose. This method is able to provide exact results for the properties of the quantum system, both at zero and finite temperature, only with the definition of the Hamiltonian and of the symmetry properties of the system, giving an easy picture for superfluidity and BEC in many-boson systems. In this thesis, we apply PIMC methods to the study of several quantum fluids and solids. We describe in detail all the features of PIMC, from the sampling methods to the estimators of the physical properties. We present also the most recent techniques, such as the high-order approximations for the thermal density matrix and the worm algorithm, used in PIMC to provide reliable simulations. We study the liquid phase of condensed 4He, providing unbiased estimations of the one-body density matrix g1(r). We analyze the model for g1(r) used to fit the experimental data, highlighting its merits and its faults. In particular we see that, even if it presents some difficulties in the description of the overall behavior of g1(r), it can provide an accurate estimation of the kinetic energy K and of the condensate fraction n0 of the system. Furthermore, we show that our results for n0 as a function of the pressure are in a good agreement with the most recent experimental results. The study of the solid phase of 4He is the most significant part of this thesis. The recent observation of non classical rotational inertia (NCRI) effects in solid helium has generated big interest in the study of an eventual supersolid phase, characterized at the same time by crystalline order and superfluidity. Nevertheless, until now it has been impossible to give a theoretical model able to describe all the experimental evidences. In this work, we perform PIMC simulations of 4He at high densities, according to different microscopic configurations of the atoms. In commensurate crystals we see that BEC does not appear, our model being able to reproduce the momentum distribution obtained form neutron scattering experiments. In a crystal with vacancies, we have been able to see a transition to a superfluid phase at temperatures in agreement with experimental results if the vacancy concentration is low enough. In amorphous solids, superfluid effects are enhanced but appear at temperatures higher than the experimental estimation for the transition temperature. Finally, we study also metastable disordered configurations in molecular para-hydrogen at low temperature. The aim of this study is to investigate if a Bose liquid other than helium can display superfluidity. Choosing accurately a ¿quantum liquid¿ initial configuration and the dimensions of the simulation box, we have been able to frustrate the formation of the crystal and to calculate the temperature dependence of the superfluid density, showing a transition to a superfluid phase at temperatures close to 1 K.

Techn. University, Diss., 2006--Darmstadt.

Cette étude porte sur l'évolution de la microstructure des aciers inoxydables austénitiques sous irradiation et les conséquences de cette évolution sur leur comportement en milieu REP. Un acier 304L a été irradié aux protons à 360°C à 5 et 10 dpa. Suite à ces irradiations, la sensibilité du matériau à l'IASCC a été étudiée en milieu primaire simulé à 350°C, avec suivi par microextensométrie des champs locaux de déformation. Parallèlement à ce travail, des lames minces ont été irradiées in situ aux ions Ni++ à 500°C jusqu'à 2 dpa avec implantation simultanée d'hélium. Ces expérimentations nous ont permis (i) grâce au couplage microstructure /champs mécaniques /fissuration de mieux comprendre les paramètres responsables de l'amorçage de l'IASCC en milieu réducteur (ii) de définir le rôle joué par l'hélium sur l'évolution des défauts d'irradiation. Il s'avère que, dans les conditions d'étude, l'implantation d'hélium n'a qu'un effet limité sur les populations de boucles de dislocation et de cavités pour des rapports inférieurs à 800 appm He/dpa. Des cavités ont été observées avec et sans implantation d'hélium, y compris dans les joints de grains ce qui pourrait être un facteur de fragilisation. L'ensemble des essais de corrosion sous contrainte ont validé que la densité de fissures augmente avec l'augmentation du taux de déformation et qu'un chargement séquentiel conduit à une plus grande ouverture et propagation en surface des fissures. Ces fissures se propagent en profondeur dans la couche irradiée notamment du fait de la surcontrainte générée par le fort gradient de propriétés entre la zone irradiée et non irradiée du matériau. Les mécanismes de déformation activés sont complexes et du maclage a été observé après 2 et 10% de déformation macroscopique. La déformation après irradiation est fortement localisée sous forme de bandes intragranulaires et autour de certains joints de grains, mais la déformation de ces joints ne semble pas constituer un critère d'amorçage. L'absence de transmission de la déformation de part et d'autre des joints fissurés est par contre systématiquement observée et la connaissance de l'état de contrainte local s'avère indispensable pour décrire l'amorçage de l'IASCC en milieu réducteur. Une méthodologie basée sur l'exploitation des résultats expérimentaux (champs d'orientation cristallographique, champs cinématique) appliquée à une simulation aux éléments finis permet d'estimer l'état local de contrainte, seul à même de discriminer un critère d'ouverture de fissure. / This work deals with the microstructure evolution of austenitic stainless steels under irradiation and the consequences of this evolution on their behavior in PWR environment. 304L steel was proton-irradiated at 360°C to 5 and 10 dpa. Following these irradiations, IASCC was studied in a 350°C simulated primary water, with strain fields measurements using digital image correlation. In parallel, thin foils were irradiated in situ with Ni++ ions at 500°C up to 2 dpa with simultaneous helium implantation. These experiments allowed us (i) to have a better understanding of the key parameters responsible of the IASCC initiation in reducing environment thanks to the coupling between microstructure, mechanical fields and cracking (ii) to define the role of helium on the nucleation and evolution of radiation defects. It turns out that, in the studied conditions, the implantation of helium has only a limited effect on the dislocation loop and cavity populations for ratios lower than 800 appm He/dpa. Cavities were observed with and without helium, including in the grain boundaries which could be a factor of embrittlement. The stress corrosion cracking tests resulted in an increase of the crack density with the increase of the macroscopic deformation and in a bigger opening and on-surface propagation of cracks after a sequential loading. These cracks propagate deeply in the irradiated layer partly because of the overstress generated by the strong gradient of mechanical properties between the irradiated and non-irradiated zones of the material. The activated deformation mechanisms are complex and twinning was observed after 2 and 10% of macroscopic deformation. The deformation after irradiation is strongly localized in transgranular bands and around some grain boundaries, but it appears that the strong deformation around boundaries is not an initiation criterion. Deformation discontinuity on both sides of cracked boundaries is systematically observed and evaluation of the local stress state appears to be essential to describe IASCC initiation. This local stress state could be calculated by finite elements, taking into account the experimental results in terms of crystallographic orientation fields or Kinematics fields strong heterogeneity of local deformation quantified in this work.

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Die vorliegende Arbeit beschreibt die Implementierung ionenstrahlanalytischer Methoden zur Charakterisierung der Probenzusammensetzung in einem Helium-Ionen-Mikroskop mit einem auf unter einen Nanometer fokussierten Ionenstrahl. Zur Bildgebung wird dieser im Mikroskop über Probenoberflächen gerastert und die lokale Ausbeute an Sekundärelektronen gemessen. Obwohl sich damit ein hoher topografischer Kontrast erzeugen lässt, lassen sich weder aus der Ausbeute noch aus der Energieverteilung der Sekundärelektronen verlässliche Aussagen zur chemischen Zusammensetzung der Probe treffen. Daher wurden in dieser Arbeit verschiedene ionenstrahlinduzierte Sekundärteilchen hinsichtlich ihrer Eignung für die Elementanalytik im Helium-Ionen-Mikroskop verglichen. Zur Evaluation standen der Informationsgehalt der Teilchen, deren Analysierbarkeit sowie deren verwertbare Ausbeute. Die Spektrometrie rückgestreuter Teilchen sowie die Sekundärionen-Massenspektrometrie wurden dabei als die geeignetsten Methoden identifiziert und im Detail untersucht. Gegenstand der Untersuchung waren physikalische Limitierungen und Nachweisgrenzen der Methoden sowie deren Eignung zum Einbau in ein Helium-Ionen-Mikroskop. Dazu wurden verschiedene Konzepte von Spektrometern evaluiert, erprobt und hinsichtlich ihrer Effizienz, Energieauflösung und Umsetzbarkeit im Mikroskop bewertet. Die Flugzeitspektrometrie durch Pulsen des primären Ionenstrahls konnte als die geeignetste Technik identifiziert werden und wurde erfolgreich in einem Helium-Ionen-Mikroskop implementiert. Der Messaufbau, die Signal- und Datenverarbeitung sowie vergleichende Simulationen werden detailliert beschrieben. Das Spektrometer wurde weiterhin ausführlich hinsichtlich Zeit-, Energie- und Massenauflösung charakterisiert. Es werden ortsaufgelöste Rückstreuspektren vorgestellt und damit erstmalig die Möglichkeit zur Ionenstrahlanalytik im Helium-Ionen-Mikroskop auf einer Größenskala von ≤ 60 nm aufgezeigt. Das Pulsen des primären Ionenstrahls erlaubt es zudem, die Technik der Sekundärionen-Massenspektrometrie anzuwenden. Diese Methode bietet Informationen zur molekularen Probenzusammensetzung und erreicht für einige Elemente niedrigere Nachweisgrenzen als die Rückstreuspektrometrie. Damit konnten erstmalig im Helium-Ionen-Mikroskop gemessene Sekundärionen-Massenspektren sowie die ortsaufgelöste Elementanalyse durch spektrometrierte Sekundärionen demonstriert werden. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind in der Fachzeitschrift Ultramicroscopy Band 162 (2016) S. 91–97 veröffentlicht. Ab Oktober 2016 werden diese auch in Form eines Buchkapitels in dem Buch „Helium Ion Microscopy“, Springer Verlag Heidelberg zur Verfügung stehen. / The present work describes the implementation of ion beam analysis methods in a helium-ion-microscope for the determination of sample compositions with a focused ion beam of < 1 nm size. Imaging in the microscope is realized by scanning the focused ion beam over the sample surface while measuring the local secondary electron yield. Although this procedure leads to a high topographical contrast, neither the yield nor the energy distribution of the secondary electrons deliver reliable information on the chemical composition of the sample. For this purpose, in this work different ion beam induced secondary particles were compared with respect to their suitability for the analysis of the chemical composition in the helium-ion-microscope. In particular the information content of the particles, their analysability and their yield were evaluated. As a result, the spectrometry of backscattered particles and the mass spectrometry of sputtered secondary ions were identified as the most promising methods and regarded in detail. The investigation focused on physical limitations and detection limits of the methods as well as their implementability into a helium-ion-microscope. Therefor various concepts of spectrometers were evaluated, tested and validated in terms of their efficiency, energy resolution and practicability in the microscope. Time-of-flight spectrometry by pulsing the primary ion beam could be identified as the most suitable technique and has been successfully implemented in a helium-ion-microscope. The measurement setup, signal processing and data handling as well as comparative simulations are described in detail. Further the spectrometer was characterized explicitly in terms of time, energy and mass resolution. Spatially resolved backscattering spectra will be shown demonstrating the feasibility of performing ion beam analysis in a helium-ion-microscope for the first time on a size scale of ≤ 60 nm. By pulsing the primary ion beam the technique of secondary ion mass spectrometry becomes automatically accessible. This method provides information on the molecular composition of samples and can reach higher detection limits than those from backscattering spectrometry. For the first time, in a helium-ion-microscope measured secondary ion mass spectra and spatially resolved elemental analysis by spectrometry of secondary ions, could be demonstrated. The results of this work are published 2016 in the scientific journal Ultramicroscopy, volume 162 on pages 91 to 971. In October 2016 there will be another publication as a book chapter in „Helium Ion Microscopy“ (publisher: Springer Verlag Heidelberg).

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Das Hauptziel einer Strahlentherapie, die möglichst vollständige Vernichtung des Tumorgewebes bei einer höchstmöglichen Schonung des umliegenden Gewebes und der Risikoorgane, kann mit Kohlenstoffionen besser als mit Elektronen oder Gammastrahlung erreicht werden. Ionen haben ein inverses Tiefen-Dosisprofil, sie geben einen Großteil ihrer Energie am Ende ihres Weges durch Materie ab. Dieses Energieabgabeverhalten, die wohl definierte Reichweite und die erhöhte biologische Wirksamkeit im Tumor prädestinieren zum Beispiel Kohlenstoffionen für die Behandlung inoperabler, gegen konventionell eingesetzte Strahlung resistenter Tumoren. Allerdings führen diese Eigenschaften der Strahlung auch dazu, dass Veränderungen der Dichte der Materie im Strahlweg zu einer Verschiebung des Maximums der Energieabgabe und damit zu einer deutlichen Veränderung der Dosisverteilung führen. Ein Monitoring der reichweitesensitiven Ionenbestrahlungen ist somit erforderlich. Die Positronen-Emissions-Tomographie (PET), die normalerweise dazu benutzt wird, die Verteilung eines injizierten Positronenemitters im Gewebe zu bestimmen, kann hier eingesetzt werden. Durch Kernreaktionen der einfliegenden Kohlenstoffionen mit Atomkernen des Gewebes kommt es zur Erzeugung von Positronenemittern, die über ihren Zerfall mit dem an der experimentellen Therapieanlage an der Gesellschaft für Schwerionenforschung installierten in-beam PET-Scanner nachgewiesen werden können. Da die Dosisverteilung und die erzeugte Aktivitätsverteilung durch verschiedene physikalische Prozesse bedingt sind, ist ein direkter Vergleich der PET-Messung mit der von den Ärzten und Medizinphysikern festgelegten Dosisverteilung nicht möglich. Aus der Dosisverteilung und dem Zeit-ablauf der Bestrahlung wird eine Vorhersage der Aktivitätsverteilung berechnet, die dann mit der Messung verglichen wird. Auf der Grundlage dieses Vergleiches ist die in-beam PET-Methode in der Lage, während der Behandlung Reichweiteabweichungen im Patienten, Ungenauigkeiten in der Positionierung und auch Fehler im physikalischen Strahlmodell aufzuzeigen. Trotz einer guten Anpassung der in der Vorausberechnung verwendeten physikalischen Modelle an die Realität kommt es zu Abweichungen, die nicht mit einer ungenauen Dosisapplikation begründbar sind. Diese sind zum größten Teil durch die metabolischen Vorgänge im Patienten bedingt, an denen die Positronenemitter teilnehmen. Diese Washout-Prozesse sind zwischen verschiedenen Patienten und verschiedenen Behandlungstagen nicht reproduzierbar. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine Quantifizierung des Washouts in Abhängigkeit verschiedener Parameter vorgenommen, deren Berücksichtigung zur Verbesserung der Vorausberechnung führt. Um eine flexiblere Positionierung des Patienten am raumfesten Bestrahlungssystem der GSI zu ermöglichen, wurde an der GSI ein Bestrahlungsstuhl entwickelt. Um auch bei der Bestrahlung sitzender Patienten eine in-beam PET-Messung zu ermöglichen, sind die beiden Detektor-Einheiten der PET-Kamera um die Strahlachse drehbar. Durch die hohe Eigenmasse der Detektoren kommt es jedoch zu Deformationen der idealen Kreisbahn. Um eine ortsgenaue Rekonstruktion der Daten zu ermöglichen, müssen diese Deformationen quantifiziert und korrigiert werden. Dies war ein weiteres Anliegen dieser Arbeit. Das wichtigste Ziel der vorliegenden Dissertation jedoch war, die in-beam PET-Methode auf neue Ionensorten zu erweitern. Es wurde gezeigt, dass die in-beam PET-Methode auch für 3He-Bestrahlungen angewendet werden kann. Dafür wurden Experimente an einem 3He-Strahl durchgeführt. Die Aktivitätsausbeute ist bei gleicher applizierter Dosis etwa dreimal so hoch wie bei 12C-Bestrahlungen. Die erreichbare Reichweite-Auflösung ist kleiner als 1 mm. Bei der Bestrahlung eines inhomogenen Phantoms wurde gezeigt, dass ein Kontrast zwischen verschiedenen Materialien auflösbar ist. Aus den experimentell bestimmten Reaktionsraten wurden Wirkungsquerschnitte für zu Positronenemittern führende Reaktionen abgeschätzt. Die in den 3He-Experimenten genommenen Daten wurden denen in Kohlenstoff-Ionen-Experimenten gewonnen sowie Literaturdaten für Protonenbestrahlungen gegenübergestellt. Ein Vergleich mit den Rechnungen des Simulationsprogrammes Shield-Hit erfolgte. Eine Zusammenstellung von Wirkungsquerschnittsmodellen und die aufgestellten Anforderungen an ein für in-beam PET verwendbares Simulationsprogramm sind vorbereitend für weitere Arbeiten.

Recently there has been a surge in the field of mass spectrometry centered around the concept of rapid analysis of target analytes with minimal or no sample preparation. The target analyte undergoes desorption from its surface of origin and is subsequently ionized under ambient conditions. The technique is termed ambient desorption/ionization mass spectrometry (ADI-MS). Since the introduction of ADI-MS in 2004, there has been an explosion of research based around the development of novel ambient desorption/ionization (ADI) sources with the capability of desorbing and ionizing a variety of target analytes from various sampling surfaces. One type of ADI source uses the properties of an electrical discharge, typically a helium gas plasma, for desorption and ionization. For electrical-discharge-based sources, ionization is the result of an atmospheric pressure chemical ionization (APCI) process. The initiation of the APCI process it generally attributed to the Penning ionization of atmospheric nitrogen (N2) by highly energetic helium metastable species (Hem). In this work, I describe the direct imaging of the densities of helium metastable atoms in atmospheric pressure plasma jet (APPJ) of a helium-based dielectric-barrier discharge (DBD) using collisionally-assisted laser-induced fluorescence. Axial Hem distributions are compared to the emission of excited helium (He*) and nitrogen ion (N2+*) species in the plasma. A correlation is found between Hem densities and the performance of the ionization source in ADI-MS. Fluorescence images also show that Hem densities increase substantially when a glass slide is placed 10 mm from the discharge capillary in a geometry typical for desorption/ionization experiments. Advantage is taken of the time-varying nature of the plasma to produce axial profiles of temporally and spectrally resolved fluorescence images of Hem atoms and ground state nitrogen ions in the plasma jet. The axial distribution and similarities in the temporal behavior of the helium metastable and ground state nitrogen ion species give strong evidence that nitrogen ion species are created via Penning ionization by helium metastable atoms. Although axial distributions of He*,N2+*, and N2* emission support the fluorescence data, temporally-resolved emission measurements show that emission from key plasma species is almost entirely the result of excitation by a temporal energy wave. The effect that hydrogen (H2) has on the helium metastable atom densities is also presented. The addition of hydrogen to the discharge gas severely quenches the metastable state, leaving it virtually undetectable. The addition of 0.9% H2 to the helium in the source provides an order of magnitude increase in ADI-MS signal for target analytes despite the quenching of the Hem population.