Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Aufbau von Nanokristall-LEDs. Dazu werden der Synthese, der Abscheidung und dem Aufbau und der Charakterisierung von Nanopartikeln und LEDs Platz eingeräumt. CdTe-Nanopartikel werden über eine wässrige Synthese, die auf elektrochemisch erzeugten Tellurwasserstoff beruhte, hergestellt. Der Vorteil besteht im geringen Aufwand und der guten Reproduzierbarkeit. Es konnte festgestellt werden, dass sich ein hoher Überschuss an Cadmiumionen in der Lösung positiv auf die Wachstumsgeschwindigkeit der Nanopartikel auswirkt. Statt des anfänglich benutzten Layer-by-Layer-Tauchverfahrens wurde ein Layer-by-Layer-Sprühverfahren entwickelt, das die schnelle Herstellung homogener Filme, bestehend aus alternierenden Schichten einer Matrix und der Nanopartikel, ermöglichte. Nachteilig ist der hohe Verbrauch an Nanopartikeln gegenüber dem Tauchverfahren. Dem Tauchverfahren lastet der Umstand an, die kolloidalen Lösungen durch häufiges Eintauchen des Substrats zu verunreinigen. Dies wird beim Sprühverfahren vermieden, da alles nicht adsorbierte Material nach unten abfließt. Es wurde gezeigt, dass sich Polyelektrolyte durch anorganische Gele ersetzen lassen, die über einen Sol-Gel-Prozess darstellbar sind, wobei es möglich wurde „All inorganic“-LEDs aufzubauen mit dem Vorteil der hohen Temperaturstabilität. Wobei sich die Reinheit der dargestellten Aluminiumoxid-Sole stark auf das Bestreben Aluminiumoxid-Kristalle zu bilden, auswirkt, die die Funktionsfähigkeit der LED behindern können. Die Verwendung einer isolierenden Matrix wie Poly-(diallyldimethylammoniumchlorid) oder Aluminiumoxid als Zwischenschicht zum Aufbau von mehrlagigen Nanopartikelschichten stellte sich als unproblematisch heraus, da sich Ladungsträger über einen „hopping“-Mechanismus zwischen den Halbleiternanopartikeln bewegen können. Größere Probleme bereitete die Verwendung von Nanopartikeln größerer Bandlücken wie ZnSe (2,7eV) als Elektrolumineszenz-Emitter. Es konnte nur eine weissbläuliche Emission beobachtet werden. Mit Nanopartikeln kleiner Bandlücke wie CdTe (1,6eV) wurde eine schmalbandige rote Emission festgestellt. Vorteilhaft erwies sich die Verwendung von Kern-Schale-Teilchen wie CdSe/CdS. Mit einer Matrix aus Aluminiumoxid-Gel konnte eine LED mit sehr niedriger Onset-Spannung (2,3V) hergestellt werden, die eine Lebensdauer von 33,5h besaß und noch bei einer Temperatur von 150°C emittierte. Ein weiterer Weg Nanopartikel zu stabilisieren, stellt der Einbau in makrokristalline Einkristalle durch Mischkristallbildung in Wasser oder organischen Lösungsmitteln dar. Die erhaltenen Kristalle zeichnen sich durch hohe photochemische und thermische Stabilität aus. Sie zeigen die Emissionseigenschaften der Nanopartikel, die nach Auflösung der Matrix wieder kolloidal in Lösung gehen. Allerdings liegen die Nanopartikel in der Kristallmatrix nicht regulär verteilt vor. Die Mischkristalle wurden erfolgreich als Luminophor in einer Gasentladungslampe und als Konversionsschicht einer kommerziellen LED getestet, die die Emission der Nanopartikel aufwies.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Aufbau von Nanokristall-LEDs. Dazu werden der Synthese, der Abscheidung und dem Aufbau und der Charakterisierung von Nanopartikeln und LEDs Platz eingeräumt. CdTe-Nanopartikel werden über eine wässrige Synthese, die auf elektrochemisch erzeugten Tellurwasserstoff beruhte, hergestellt. Der Vorteil besteht im geringen Aufwand und der guten Reproduzierbarkeit. Es konnte festgestellt werden, dass sich ein hoher Überschuss an Cadmiumionen in der Lösung positiv auf die Wachstumsgeschwindigkeit der Nanopartikel auswirkt. Statt des anfänglich benutzten Layer-by-Layer-Tauchverfahrens wurde ein Layer-by-Layer-Sprühverfahren entwickelt, das die schnelle Herstellung homogener Filme, bestehend aus alternierenden Schichten einer Matrix und der Nanopartikel, ermöglichte. Nachteilig ist der hohe Verbrauch an Nanopartikeln gegenüber dem Tauchverfahren. Dem Tauchverfahren lastet der Umstand an, die kolloidalen Lösungen durch häufiges Eintauchen des Substrats zu verunreinigen. Dies wird beim Sprühverfahren vermieden, da alles nicht adsorbierte Material nach unten abfließt. Es wurde gezeigt, dass sich Polyelektrolyte durch anorganische Gele ersetzen lassen, die über einen Sol-Gel-Prozess darstellbar sind, wobei es möglich wurde „All inorganic“-LEDs aufzubauen mit dem Vorteil der hohen Temperaturstabilität. Wobei sich die Reinheit der dargestellten Aluminiumoxid-Sole stark auf das Bestreben Aluminiumoxid-Kristalle zu bilden, auswirkt, die die Funktionsfähigkeit der LED behindern können. Die Verwendung einer isolierenden Matrix wie Poly-(diallyldimethylammoniumchlorid) oder Aluminiumoxid als Zwischenschicht zum Aufbau von mehrlagigen Nanopartikelschichten stellte sich als unproblematisch heraus, da sich Ladungsträger über einen „hopping“-Mechanismus zwischen den Halbleiternanopartikeln bewegen können. Größere Probleme bereitete die Verwendung von Nanopartikeln größerer Bandlücken wie ZnSe (2,7eV) als Elektrolumineszenz-Emitter. Es konnte nur eine weissbläuliche Emission beobachtet werden. Mit Nanopartikeln kleiner Bandlücke wie CdTe (1,6eV) wurde eine schmalbandige rote Emission festgestellt. Vorteilhaft erwies sich die Verwendung von Kern-Schale-Teilchen wie CdSe/CdS. Mit einer Matrix aus Aluminiumoxid-Gel konnte eine LED mit sehr niedriger Onset-Spannung (2,3V) hergestellt werden, die eine Lebensdauer von 33,5h besaß und noch bei einer Temperatur von 150°C emittierte. Ein weiterer Weg Nanopartikel zu stabilisieren, stellt der Einbau in makrokristalline Einkristalle durch Mischkristallbildung in Wasser oder organischen Lösungsmitteln dar. Die erhaltenen Kristalle zeichnen sich durch hohe photochemische und thermische Stabilität aus. Sie zeigen die Emissionseigenschaften der Nanopartikel, die nach Auflösung der Matrix wieder kolloidal in Lösung gehen. Allerdings liegen die Nanopartikel in der Kristallmatrix nicht regulär verteilt vor. Die Mischkristalle wurden erfolgreich als Luminophor in einer Gasentladungslampe und als Konversionsschicht einer kommerziellen LED getestet, die die Emission der Nanopartikel aufwies.

Funktionalisierte organische Perylenbisimidfarbstoffe (PBI) und aus Cadmiumselenid bestehende Halbleiternanokristalle werden hinsichtlich physikalischer sowie chemischer Wechselwirkungsprozesse miteinander und mit ihrer Umgebung mittels zeitaufgelöster optischer Spektroskopie untersucht. Im Mittelpunkt der Studien an diesem organisch/anorganischen Modellsystem nanoskopischer Größe steht die Aggregatbildungskinetik und die Identifikation und Quantifizierung von Transferpozessen. Die Anbindung der gut löslichen PBI-Farbstoffe an die Oberfläche solcher Halbleiternanokristalle mittels spezieller Ankergruppen wird durch Selbstorganisation in Lösung realisiert. Die Kombination von Absorptions- und zeitaufgelöster Fluoreszenzspektroskopie zeigt einen unterschiedlich starken Einfluss von Liganden und Farbstoffen auf die Fluoreszenzlöschung der Nanokristalle und belegt, dass Resonanzenergietransfer zum Farbstoff nur in sehr geringem Maße die physikalische Ursache der Fluoreszenzlöschung ist. Die Anzahl adsorbierter Farbstoffe und die Stärke der Fluoreszenzlöschung eines einzelnen Farbstoffmoleküls werden aus zeitaufgelösten Einzelmolekülexperimenten an immobilisierten Emittern gewonnen, welche den direkten spektroskopischen Zugang zur Verteilung gebundener und freier Farbstoffe/Nanokristalle erlaubt. Darüber hinaus werden ankergruppen- und umgebungsspezifische Einflüsse auf die Konformations- und Orientierungsdynamik von Perylenbisimidmolekülen dargestellt. Abschließend werden photo-physikalische Gemeinsamkeiten chemisch unterschiedlich hervorgerufener Fluoreszenzlöschungsprozesse herausgearbeitet und im Kontext von Einzelkristall-Blinkprozessen diskutiert.

Funktionalisierte organische Perylenbisimidfarbstoffe (PBI) und aus Cadmiumselenid bestehende Halbleiternanokristalle werden hinsichtlich physikalischer sowie chemischer Wechselwirkungsprozesse miteinander und mit ihrer Umgebung mittels zeitaufgelöster optischer Spektroskopie untersucht. Im Mittelpunkt der Studien an diesem organisch/anorganischen Modellsystem nanoskopischer Größe steht die Aggregatbildungskinetik und die Identifikation und Quantifizierung von Transferpozessen. Die Anbindung der gut löslichen PBI-Farbstoffe an die Oberfläche solcher Halbleiternanokristalle mittels spezieller Ankergruppen wird durch Selbstorganisation in Lösung realisiert. Die Kombination von Absorptions- und zeitaufgelöster Fluoreszenzspektroskopie zeigt einen unterschiedlich starken Einfluss von Liganden und Farbstoffen auf die Fluoreszenzlöschung der Nanokristalle und belegt, dass Resonanzenergietransfer zum Farbstoff nur in sehr geringem Maße die physikalische Ursache der Fluoreszenzlöschung ist. Die Anzahl adsorbierter Farbstoffe und die Stärke der Fluoreszenzlöschung eines einzelnen Farbstoffmoleküls werden aus zeitaufgelösten Einzelmolekülexperimenten an immobilisierten Emittern gewonnen, welche den direkten spektroskopischen Zugang zur Verteilung gebundener und freier Farbstoffe/Nanokristalle erlaubt. Darüber hinaus werden ankergruppen- und umgebungsspezifische Einflüsse auf die Konformations- und Orientierungsdynamik von Perylenbisimidmolekülen dargestellt. Abschließend werden photo-physikalische Gemeinsamkeiten chemisch unterschiedlich hervorgerufener Fluoreszenzlöschungsprozesse herausgearbeitet und im Kontext von Einzelkristall-Blinkprozessen diskutiert.