In verfahrenstechnischen Anlagen der Flüssig-Flüssig-Stoffübertragung kommt es an der Phasengrenze zwischen den nicht mischbaren Flüssigphasen häufig zur Ausbildung hydrodynamischer Instabilitäten. Sie sind mit komplexen Geschwindigkeitsfeldern in den Flüssigphasen, insbesondere in den grenzschichtnahen Regionen verbunden und führen zu einem starken Anstieg der pro Zeiteinheit übertragenen Stoffmenge. Die Lösung der Diffusionsgleichung reicht in diesem Fall zur Vorausberechnung des für Auslegungszwecke bedeutsamen Stoffdurchgangskoeffizienten nicht mehr aus. Chemische Reaktionen stellen Quellen oder Senken von Wärme und Stoff dar, die das Auftreten von Instabilitäten begünstigen und die mathematische Beschreibung zusätzlich erschweren. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden experimentelle und numerische Untersuchungen zum Flüssig-Flüssig-Stoffübergang in einem vertikalen Kapillarspalt durchgeführt. Reaktionsfreie Stoffübergänge und solche mit einer exothermen chemischen Reaktion an der Phasengrenze zeigten eine große Vielfalt von Konvektionsstrukturen, wie Rollzellen, Thermiken und das doppeldiffusive Fingerregime. Die Visualisierung der Transportvorgänge erfolgte durch das Schattenschlierenverfahren. Die Beobachtungen wurden hinsichtlich geometrischer Eigenschaften von Konvektionsstrukturen sowie deren zeitlicher Änderung ausgewertet. Dazu zählten insbesondere das Längenwachstum von Thermiken und horizontale Wellenlängen von Fingerstrukturen. Zur mathematischen Beschreibung der Phänomene im Kapillarspalt wurde ein Modell entwickelt, welches auf den gekoppelten, zweidimensionalen Transportgleichungen von Impuls, Wärme und Stoff beruht. Es berücksichtigt dichte- und grenzflächenspannungsgetriebene Instabilitätsmechanismen sowie die besonderen Durchströmungseigenschaften des Kapillarspalts. Die Phasengrenze wurde als eben angenommen. Die Lösung der Modellgleichungen erfolgt auf numerischem Wege durch ein Computerprogramm. Das Modell ist in der Lage, die beobachteten Instabilitätsphänomene qualitativ richtig wiederzugeben. Mit Hilfe von Simulationsrechnungen konnte der Mechanismus aufgeklärt werden, der zum schnelleren Rückgang des Stoffdurchgangskoeffizienten im Rollzellenregime der rein grenzflächenspannungsgetrieben Instabilität im Vergleich zum Vorgang mit überlagerter Dichtekonvektion führt. Des Weiteren gelang der Nachweis des doppeldiffusiven Fingerregimes beim Stoffübergang mit exothermer Grenzflächenreaktion. Die berechnete Erhöhung des Stoffdurchgangskoeffizienten stimmt mit Angaben in experimentellen Arbeiten anderer Autoren überein.

Cette thèse expérimentale s’inscrit dans le domaine des sciences séparatives et se base sur la technique de SPLITT (SPLIT-flow Thin fractionation). Son objectif consiste en l’étude des mécanismes qui sont à l’origine de la séparation, en continu et sans membrane, d’objets de taille micrométrique dans des mini-séparateurs fluidiques (Step-SPLITT). Les expériences menées, en laboratoire et lors de vols paraboliques, ont révélé le couplage complexe comme l’influence des effets hydrodynamiques et du champ gravitationnel sur la migration transverse des espèces en écoulement. Des visualisations tridimensionnelles par holographie digitale ont corroboré nos résultats et dévoilé des comportements inattendus. Les capacités séparatives des Step-SPLITT ont rendu possible l’analyse et la séparation d’objets biologiques et biomimétiques. Enfin, cette étude complétée par une modélisation tridimensionnelle de l’écoulement nous a permis de mettre au point un nouveau prototype de séparateur. This experimental thesis belongs to the field of separative sciences and is based on the SPLITT technique (SPLIT-flow Thin fractionation). The objective is to study the mechanisms that are at the origin of continuous and membraneless separation of micron-size species in mini fluidic separators (Step-SPLITT). Experiments undertaken in laboratory and during parabolic flights revealed the complex coupling of the hydrodynamic effects and the gravitational field influencing the transverse migration of the flowing species. Three-dimensional visualizations performed by digital holography confirmed our results and disclosed unexpected behaviours. The separation capacities of Step-SPLITT made the analysis and the separation of biological and biomimetic species possible. In addition this study in conjunction with a three-dimensional flow modelling enabled us to develop a new prototype of separator.

Cette thèse expérimentale s’inscrit dans le domaine des sciences séparatives et se base sur la technique de SPLITT (SPLIT-flow Thin fractionation). Son objectif consiste en l’étude des mécanismes qui sont à l’origine de la séparation, en continu et sans membrane, d’objets de taille micrométrique dans des mini-séparateurs fluidiques (Step-SPLITT). Les expériences menées, en laboratoire et lors de vols paraboliques, ont révélé le couplage complexe comme l’influence des effets hydrodynamiques et du champ gravitationnel sur la migration transverse des espèces en écoulement. Des visualisations tridimensionnelles par holographie digitale ont corroboré nos résultats et dévoilé des comportements inattendus. Les capacités séparatives des Step-SPLITT ont rendu possible l’analyse et la séparation d’objets biologiques et biomimétiques. Enfin, cette étude complétée par une modélisation tridimensionnelle de l’écoulement nous a permis de mettre au point un nouveau prototype de séparateur.<p><p>This experimental thesis belongs to the field of separative sciences and is based on the SPLITT technique (SPLIT-flow Thin fractionation). The objective is to study the mechanisms that are at the origin of continuous and membraneless separation of micron-size species in mini fluidic separators (Step-SPLITT). Experiments undertaken in laboratory and during parabolic flights revealed the complex coupling of the hydrodynamic effects and the gravitational field influencing the transverse migration of the flowing species. Three-dimensional visualizations performed by digital holography confirmed our results and disclosed unexpected behaviours. The separation capacities of Step-SPLITT made the analysis and the separation of biological and biomimetic species possible. In addition this study in conjunction with a three-dimensional flow modelling enabled us to develop a new prototype of separator. / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished