L'objectif de ce mémoire est dedévelopper de nouvelles méthodes d'imageriesans lentille en simple tir 2D et 3D avec dessources harmoniques XUV. Un intérêt particulierest porté aux techniques d'imageries permettantl'imagerie des objets biologiques et de phase.Dans un premier temps, on introduit la théorie del'imagerie dans lentille et on détaille lesméthodes utilisées au cours de cette thèse pourreconstruire le champ diffracté par l'objet quel'on souhaite imager. Les techniques d'imageriessont séparées en deux catégories : itératifs etholographiques. On discute des conditionsexpérimentales nécessaires à la reconstruction del'image de l'objet et on compare les avantagesrespectifs des deux types de méthodes. Puis, ondétaille les aspects expérimentaux du faisceauXUV obtenu par HHG et on couvre brièvementla théorie associée à ce processus. La sectionsuivante traite des paramètres et des techniquesde traitement des données influant sur la qualitéde l'image reconstruite en imagerie sans lentille.On montre comment améliorer lesreconstructions HERALDO dans un régime defaible flux de photons. On présente ensuite lesrésultats d'une technique de caractérisationcomplète de la cohérence spatiale d’un faisceauXUV en simple tir. Cette dernière est unparamètre critique de l'imagerie sans lentille. Al'aide d'un tableau non redondant de référencesponctuelles, on mesure la cohérence spatialepour chaque distance entre les références, sansaucune mesure du profil spatial du faisceau. Onmontre que la distribution de la cohérence estgaussienne et que son diamètre dépend desconditions de génération du faisceauharmonique. On étudie aussi quantitativementcomment l'accumulation de plusieurs tirs dediffraction diminue la cohérence apparente dufaisceau. Une expérience d'imagerie d'objets dephase avec une source harmonique pouvant êtreappliquée à des objets biologiques est ensuiteprésentée.A notre connaissance c'est la premièrereconstruction par méthode CDI d'objets dephase avec une source harmonique. La suite dumanuscrit présente les résultats de deuxexpériences visant à réaliser de l'imagerie 3D àl'échelle nanométrique avec une sourceharmonique. Tout d’abord, on présente unetechnique d'imagerie 3D simple tir. C'est lapremière expérience permettant unereconstruction 3D à partir d'une seuleacquisition, avec une résolution spatialenanométrique et une résolution temporellefemtoseconde, sans utiliser de connaissances apriori sur l'objet étudié. Cette technique possèdeun vaste spectre d'application, particulièrementpour l'étude structurelle d'échantillonsbiologiques sensibles aux dégâts d'irradiation.De plus, cette technique peut être facilementapplicable à des FELs et des synchrontrons pourobtenir de meilleures résolutions. La deuxièmeexpérience d'imagerie 3D est une preuve deconcept validant la faisabilité de lacryptomographie avec une source harmonique.Pour reconstruire le volume 3D de l'échantillon,la cryptotomographie utilise des figures dediffraction qui sont acquises pour desorientations de l'échantillon inconnues. Lerégime de faible flux dans lequel on se place nouspermet de simuler les paramètres d'une sourceharmonique fonctionnant dans la fenêtre de l'eau.On conclut que, le niveau du signal de diffractionest suffisant pour pouvoir identifier l'orientationde l'objet à partir des figures de diffractionenregistrées, dans des conditions expérimentalesoptimisées. Ainsi, avec suffisamment de figuresde diffraction enregistrées et assez d'orientationsde l'objet, on peut reconstruire le volume 3D del'objet. Ces résultats impliquent qu'uneexpérience de cryptotomographie d'objetsbiologiques avec une source harmoniquefonctionnant dans la fenêtre de l'eau seraitréalisable. / The aim of this dissertation is todevelop new lensless single shot imagingtechnique in 2D and 3D with XUV harmonicsources which can be applied to study biologicalobjects and phase objects. Firstly, we introducethe theory underlying lensless imagingtechniques and we describe the methods usedduring this thesis to reconstruct the light fielddiffracted by the studied object. The imagingtechniques are split in two categories: iterativeand holographic. The iterative methodsreconstruct the phase of the diffracted wavefront using constraints in the Fourier space andthe reel space. With the holographic techniques,the phase is encoded directly in the interferencefringes between the reference and the objectwithin the diffraction pattern. We discuss theexperimental parameters required to achieve animage reconstruction and we compare therespective advantages of the two types ofmethod. Then, we describe the experimentalparameters of the XUV beam produced by highharmonic generation (HHG) and we brieflyexplain the theory of the HHG. The next sectiondiscusses the parameters the quality of thereconstructed image. We show how to improvethe resolution and the signal to noise ratio usingthe HERALDO technique in the low fluxregime.We then show the result of a new technique forthe single shot characterization of the spatialcoherence of XUV beams. Indeed, the spatialcoherence is a critical parameter for coherentdiffractive imaging techniques. Using a NRA ofreference holes, we measure the spatialcoherence for each distance between each pairof holes, without the knowledge of the intensitydistribution on the sample. We show that thespatial coherence has a gaussian distribution andthat its diameter varies according to thegeneration parameters of the harmonic beam.We also study quantitatively the effect of multishotsaccumulation of the diffraction pattern onthe apparent coherence of the beam. We alsoshow the result of phase object imaging usingcoherent diffractive imaging with a harmonicsource. To our knowledge, this if the first timesuch result has been achieved. The rest of thedissertation present new lensless imaging 3Dtechniques using harmonic sources. The first ofthe last two experiments shown is a lenslesssingle shot stereo 3D technique. It is the first oneallowing a 3D reconstruction from a singleacquisition, with a nanometer spatial resolutionand a femtosecond temporal resolution, withoutusing \textit{a priori} knowledge of the samplestudied. This method has a vast spectrum ofapplication and is particularly interesting for thestructural study of biological sample sensitive toradiation damage and for the study of nonreversibledynamical phenomena in 3D.Furthermore, this can easily be implemented inFELs and synchrotrons to reach even betterspatial resolution. The second 3D experimentshown in this thesis is a proof of concept ofcryptotomography using a high harmonic sourcein a low flux regime. To reconstruct the 3Dvolume of the sample, cryptotomographie usesdiffraction pattern acquired for unknown sampleorientations and therefore non-classified. Thelow flux regime used here simulate the flux of aharmonic source generated in the water window.We conclude from this experiment that, with theproper experimental conditions, the diffractionsignal is sufficient to allow the classification byorientation of the diffraction patterns. Withenough diffraction pattern and angles of thesample recorded, we can achieve a 3Dreconstruction of the sample. This result impliesthat the cryptotomography of biological objectsusing a water window harmonic source ispossible.

Des sources des rayons XUV (1-100 nm) sont des outils extraordinaires pour sonder la dynamique à l’échelle nanométrique avec une résolution femto- voire attoseconde. La génération d’harmoniques d’ordre élevé (GH) est une des sources majeures dans ce domaine d’application. La GH est un processus dans lequel une impulsion laser infrarouge femtoseconde est convertie, de manière cohérente, en fréquences élevées dans le domaine EUV par interaction hautement non-linéaire dans un atome, une molécule et plus récemment, dans un cristal. La GH possède une excellente cohérence spatiale qui a permis de réaliser des démonstrations impressionnantes en imagerie sans lentille. Pour accroître le potentiel de ces sources, des défis sont à relever : leur brillance et énergie de photon maximum doivent augmenter et les techniques d’imagerie sans lentille doivent être modifiées pour être compatibles avec l’importante largeur spectrale des impulsions attosecondes émise par ces sources. Cette thèse présente une nouvelle approche dans laquelle des figures de diffraction large bande, i.e. potentiellement attosecondes, sont rendues monochromatiques numériquement. Cette méthode est basée uniquement sur la mesure du spectre de la source et la supposition d’un échantillon spatialement non-dispersif. Cette approche a été validée tout d’abord dans le visible, à partir d’un supercontinuum. L’échantillon binaire est reconstruit par recouvrement de phase pour une largeur spectrale de 11 %, là où les algorithmes usuels divergent. Les simulations numériques montrent aussi que la méthode de monochromatisation peut être appliquée au domaine des rayons X, avec comme exemple un masque semi-conducteur utilisé en de lithographie EUV. Bien que la brillance « cohérente » de la source actuelle (qui progresse) reste insuffisante, une application sur l’inspection de masques sur source Compton est proposée. Dans une extension de ces simulations un masque de lithographie étendu est reconstruit par ptychographie, démontrant la versatilité à d’autres techniques d’imagerie sans lentille. Nous avons également entamé une série d’expérience dans le domaine des X-durs sur source synchrotron. Les figures de diffraction après monochromatisation numérique semblent prometteuses mais l’analyse des données demandent des efforts supplémentaires. Une partie importante de cette thèse est dédiée à l’extension des sources harmoniques à des brillances et énergies de photon plus élevées. Ce travail exploratoire permettrait la réalisation d’une source harmonique compacte pompée par un laser OPCPA dans le moyen infrarouge à très fort taux de répétition. Les longueurs d’onde moyen infrarouge (3.1 μm dans ce travail de thèse) sont favorables à l’extension des énergies des photons au keV et aux impulsions attosecondes. Le but est de pouvoir couvrir les seuils d’absorption X et d’améliorer la résolution spatio-temporelle. Cependant, deux facteurs rendent cette démonstration difficile: le nombre de photons par impulsion de la source OPCPA est très limité et la réponse du dipôle harmonique à grande longueur est extrêmement faible. Pour relever ces défis plusieurs configurations expérimentales sont explorées : génération dans un jet de gaz ; génération dans une cellule de gaz ; compression solitonique et la génération d’harmoniques combinées dans une fibre à cristal photonique ; compression solitonique dans une fibre à cristal photonique et génération d’harmoniques dans une cellule de gaz. Les premiers résultats expérimentaux sur la compression solitonique jusqu’à 26 femtosecondes et des harmoniques basses jusqu’à l’ordre sept sont présentésEn résumé, ces résultats représentent une avancée vers l’imagerie nanométrique attoseconde sans lentille basée sur des algorithmes « large bande » innovants et une extension des capacités de nouvelles sources harmoniques ‘table-top’ au keV pompées par laser OPCPA. / Soft X-ray sources based on high harmonic generation are up to now unique tools to probe dynamics in matter on femto- to attosecond timescales. High harmonic generation is a process in which an intense femtosecond laser pulse is frequency upconverted to the UV and soft X-ray region through a highly nonlinear interaction in a gas. Thanks to their excellent spatial coherence, they can be used for lensless imaging, which has already led to impressive results. To use these sources to the fullest of their potential, a number of challenges needs to be met: their brightness and maximum photon energy need to be increased and the lensless imaging techniques need to be modified to cope with the large bandwidth of these sources. For the latter, a novel approach is presented, in which broadband diffraction patterns are rendered monochromatic through a numerical treatment based solely on the spectrum and the assumption of a spatially non-dispersive sample. This approach is validated through a broadband lensless imaging experiment on a supercontinuum source in the visible, in which a binary sample was properly reconstructed through phase retrieval for a source bandwidth of 11 %. Through simulations, the numerical monochromatization method is shown to work for hard X-rays as well, with a simplified semiconductor lithography mask as sample. A potential application of lithography mask inspection on an inverse Compton scattering source is proposed, although the conclusion of the analysis is that the current source lacks brightness for the proposal to be realistic. Simulations with sufficient brightness show that the sample is well reconstructed up to 10 % spectral bandwidth at 8 keV. In an extension of these simulations, an extended lithography mask sample is reconstructed through ptychography, showing that the monochromatization method can be applied in combination with different lensless imaging techniques. Through two synchrotron experiments an experimental validation with hard X-rays was attempted, of which the resulting diffraction patterns after numerical monochromatization look promising. The phase retrieval process and data treatment however require additional efforts.An important part of the thesis is dedicated to the extension of high harmonic sources to higher photon energies and increased brightness. This exploratory work is performed towards the realization of a compact high harmonic source on a high repetition rate mid-IR OPCPA laser system, which sustains higher average power and longer wavelengths compared to ubiquitous Ti:Sapphire laser systems. High repetition rates are desirable for numerous applications involving the study of rare events. The use of mid-IR wavelengths (3.1 μm in this work) promises extension of the generated photon energies to the kilo-electronvolt level, allowing shorter pulses, covering more X-ray absorption edges and improving the attainable spatial resolution for imaging. However, high repetition rates come with low pulse energies, which constrains the generation process. The generation with longer wavelengths is challenging due to the significantly lower dipole response of the gas. To cope with these challenges a number of experimental configurations is explored theoretically and experimentally: free-focusing in a gas-jet; free-focusing in a gas cell; soliton compression and high harmonic generation combined in a photonic crystal fiber; separated soliton compression in a photonic crystal fiber and high harmonic generation in a gas cell. First results on soliton compression down to 26 fs and lower harmonics up to the seventh order are presented.Together, these results represent a step towards ultrafast lensless X-ray imaging on table-top sources and towards an extension of the capabilities of these sources.

Ce travail concerne l'imagerie micro-onde en vue d'application à l'imagerie biomédicale. Cette technique d'imagerie a pour objectif de retrouver la distribution des propriétés diélectriques internes (permittivité diélectrique et conductivité) d'un objet inconnu illuminé par une onde interrogatrice connue à partir des mesures du champ électrique dit diffracté résultant de leur interaction. Un tel problème constitue un problème dit inverse par opposition au problème direct associé qui consiste à calculer le champ diffracté, l'onde interrogatrice et l'objet étant alors connus.La résolution du problème inverse nécessite la construction préalable du modèle direct associé. Celui-ci est ici basé sur une représentation intégrale de domaine des champs électriques donnant naissance à deux équations intégrales couplées dont les contreparties discrètes sont obtenues à l'aide de la méthode des moments. En ce qui concerne le problème inverse, hormis le fait que les équations physiques qui interviennent dans sa modélisation directe le rendent non-linéaire, il est également mathématiquement mal posé au sens de Hadamard, ce qui signifie que les conditions d'existence, d'unicité et de stabilité de la solution ne sont pas simultanément garanties. La résolution d'un tel problème nécessite sa régularisation préalable qui consiste généralement en l'introduction d'information a priori sur la solution recherchée. Cette résolution est effectuée, ici, dans un cadre probabiliste bayésien où l'on introduit une connaissance a priori adaptée à l'objet sous test et qui consiste à considérer ce dernier comme étant composé d'un nombre fini de matériaux homogènes distribués dans des régions compactes. Cet information est introduite par le biais d'un modèle de « Gauss-Markov-Potts ». De plus, le calcul bayésien nous donne la distribution a posteriori de toutes les inconnues connaissant l'a priori et l'objet. On s'attache ensuite à déterminer les estimateurs a posteriori via des méthodes d'approximation variationnelles et à reconstruire ainsi l'image de l'objet recherché. Les principales contributions de ce travail sont d'ordre méthodologique et algorithmique. Elles sont illustrées par une application de l'imagerie micro-onde à la détection du cancer du sein. Cette dernière constitue en soi un point très important et original de la thèse. En effet, la détection du cancer su sein en imagerie micro-onde est une alternative très intéressante à la mammographie par rayons X, mais n'en est encore qu'à un stade exploratoire. / This work concerns the problem of microwave tomography for application to biomedical imaging. The aim is to retreive both permittivity and conductivity of an unknown object from measurements of the scattered field that results from its interaction with a known interrogating wave. Such a problem is said to be inverse opposed to the associated forward problem that consists in calculating the scattered field while the interrogating wave and the object are known. The resolution of the inverse problem requires the prior construction of the associated forward model. This latter is based on an integral representation of the electric field resulting in two coupled integral equations whose discrete counterparts are obtained by means of the method of moments.Regarding the inverse problem, in addition to the fact that the physical equations involved in the forward modeling make it nonlinear, it is also mathematically ill-posed in the sense of Hadamard, which means that the conditions of existence, uniqueness and stability of the solution are not simultaneously guaranteed. Hence, solving this problem requires its prior regularization which usually involves the introduction of a priori information on the sought solution. This resolution is done here in a Bayesian probabilistic framework where we introduced a priori knowledge appropriate to the sought object by considering it to be composed of a finite number of homogeneous materials distributed in compact and homogeneous regions. This information is introduced through a "Gauss-Markov-Potts" model. In addition, the Bayesian computation gives the posterior distribution of all the unknowns, knowing the a priori and the object. We proceed then to identify the posterior estimators via variational approximation methods and thereby to reconstruct the image of the desired object.The main contributions of this work are methodological and algorithmic. They are illustrated by an application of microwave imaging to breast cancer detection. The latter is in itself a very important and original aspect of the thesis. Indeed, the detection of breast cancer using microwave imaging is a very interesting alternative to X-ray mammography, but it is still at an exploratory stage.

L'objectif de cette thèse était de synthétiser des particules de carbonate de calcium (CaCO3) poreuses pour applications industrielles comme charge dans du papier à cigarette, ainsi que pour l'encapsulation d’'arômes. Nous avons cherché à maîtriser les paramètres de synthèse pour obtenir de la vatérite de taille contrôlée. Nous avons étudié sa transformation à haute température et dans l’'eau, car ce polymorphe est métastable. La transition de phase vatérite/calcite a été étudié par DRX et imagerie par diffraction des rayons X cohérents qui permet d’accéder à l’'image en 3D des particules. Nous avons montré que la vatérite de taille 1 à 2µm présentant 20% de porosité peut être synthétisée de façon reproductible. Les particules préparées ont été introduites comme charge dans du papier à cigarette pour évaluer l’'impact de nouvelles formes de CaCO3 sur les propriétés physiques du papier ainsi que sur la réduction des certains composées nocifs contenus dans la fumée. Nous avons développé l’analyse conjointe de l’'absorption et de la diffraction des rayons X pour estimer la charge réelle introduite ainsi que la porosité des papiers. Nous avons démontré que l’'utilisation de CaCO3 sous forme des sphères poreuses permet d’'augmenter la diffusivité du papier et de réduire l’'émission de CO dans la fumée principale.L’encapsulation d'arômes par la co-cristallisation et l'inclusion moléculaire dans le carbonate de calcium a été aussi étudiée. Nous avons montré que CaCO3 peut être utilisé comme matrice d’'imprégnation d'arômes avec une efficacité d’'encapsulation de plus que 55%. Les particules aromatiques ont été après ajoutées dans le papier pour évaluation sensorielle. / The aim of this thesis was to synthesize porous calcium carbonate (CaCO3) particles for industrial applications as fillers for cigarette paper as well as a matrix for flavour encapsulation. We show that we can control the fabrication of porous particles of vaterite with a given size by tuning the parameters of synthesis. After the synthesis, the stability of vaterite in aqueous solution and at high temperature was studied. The phase transition was analyzed by XRD and coherent X-ray diffraction imaging that allows us to have a 3D-image of the particles. Finally, particles of 1-2 μm size with 20% porosity were reproducibly synthesized. Prepared vaterite particles were introduced as a filler in cigarette paper, with the goal to evaluate their impact on the physical properties of papers as well as on the reduction of some harmful compounds during the smoking. It was demonstrated that the use of vaterite can increase the diffusivity of paper and reduce the CO emission in the mainstream smoke. We also show that the use of X-ray absorption and diffraction can provide an estimation of the filler fraction and porosity of the papers in a non-destructive way. The encapsulation of flavours in CaCO3 particles was performed by co-crystallization and molecular inclusion. It was demonstrated that CaCO3 can be used as a matrix for flavour impregnation with more than 55% of encapsulation efficiency. Flavoured particles was added in paper for sensory evaluation. We shown that it is possible, to flavour the final product with flavoured calcium carbonate particles.