Dans un contexte où les sciences lasers évoluent rapidement, il est essentiel de pouvoir résoudre l’équation de Schödinger pour des systèmes multiélectroniques dans le régime non perturbatif. Nous proposons un algorithme de dynamique multi-électronique corrélée qui repose sur une partition de type Feshbach. La forme Adams de cette partition combinée avec un propagateur Cayley-Crank-Nicholson permet à cet algorithme de conserver la norme de la fonction d’onde et d’avoir un bon comportement de convergence. Nous détaillons la mise en oeuvre de cette méthodologie pour la dynamique d’ionisation en champ intense, d’abord au niveau mono-électronique, puis au niveau de N-électrons. Afin d’illustrer cette méthodologie, nous avons étudié l’ionisation de la molécule H₂ à noyaux fixes lorsqu’elle est soumise à un champ laser XUV et attoseconde.

Les nano-applications utilisant des faisceaux d'ions focalisés nécessitent des sources d'ions à haute brillance avec une faible dispersion en énergie (ΔE) ce qui permet une excellente résolution latérale et un courant d'ions suffisamment élevé pour induire des vitesses d'érosion raisonnables et des rendements élevés d'émission électronique et ionique. Les objectifs de cette thèse sont le développement d'une source d'ions basée sur l'impact électronique ayant une brillance réduite Br de 10³ – 10⁴ A m⁻² sr ⁻ ¹ V⁻ ¹, une dispersion en énergie ΔE ≲ 1 eV et un choix polyvalent d'ions. Le premier concept évalué consiste à focaliser un faisceau d'électrons à une énergie de 1 keV entre deux électrodes parallèles distant de moins d'un millimètre. Le volume d'ionisation « micrométrique » est formé au-dessus d'une ouverture d'extraction de quelques dizaines de µm. En utilisant un émetteur d'électrons LaB₆ et une pression de 0.1 mbar dans la région d'ionisation, Br est proche de 2.10² A m⁻² sr ⁻ ¹ V ⁻ ¹ avec des tailles de source de quelques µm, des courants de quelques nA pour Ar⁺/Xe⁺/O₂ ⁺ et une dispersion en énergie ΔE < 0.5 eV. La brillance réduite Br est encore en dessous de la valeur minimum de notre objectif et la pression de fonctionnement très faible nécessaire pour l'émetteur LaB₆ ne peut être obtenue avec une colonne d'électrons compacte, donc ce prototype n'a pas été construit.Le deuxième concept de source d'ions évalué est basé sur l’idée d’obtenir un faisceau ionique à fort courant avec une taille de source et un demi-angle d’ouverture similaire aux résultats du premier concept de source, mais en changeant l’interaction électron-gaz et la collection des ions. Des études théoriques et expérimentales sont utilisées pour l’évaluation de la performance de ce deuxième concept et de son utilité pour les nano-applications basées sur des faisceaux d'ions focalisés. / High brightness low energy spread (ΔE) ion sources are needed for focused ion beam nano-applications in order to get a high lateral resolution while having sufficiently high ion beam currents to obtain reasonable erosion rates and large secondary electron/ion yields. The objectives of this thesis are: the design of an electron impact ion source, a reduced brightness Br of 10³ – 10⁴ A m⁻² sr⁻ ¹ V⁻ ¹ with an energy distribution spread ΔE ≲ 1 eV and a versatile ion species choice. In a first evaluated concept an electron beam is focussed in between two parallel plates spaced by ≲1 mm. A micron sized ionisation volume is created above an extraction aperture of a few tens of µm. By using a LaB₆ electron emitter and the ionisation region with a pressure around 0.1 mbar, Br is close to 2.10² A m⁻² sr ⁻ ¹ V ⁻ ¹ with source sizes of a few µm, ionic currents of a few nA for Ar⁺/Xe⁺/O₂ ⁺ and the energy spread being ΔE < 0.5 eV. The determined Br value is still below the minimum targeted value and furthermore the main difficulty is that the needed operation pressure for the LaB₆ emitter cannot be achieved across the compact electron column and therefore a prototype has not been constructed. The second evaluated source concept is based on the idea to obtain a high current ion beam having a source size and half-opening beam angle similar to the first concept, but changing the electron gas interaction and the ion collection. Theoretical and experimental studies are used to evaluate the performance of this second source concept and its usefulness for focused ion beam nano-applications.

Dans ce travail, différents mécanismes conduisant à la double ionisation de plusieurs cibles atomiques ou moléculaires par impact d’électrons d’énergie incidente moyenne (600-700 eV) sont étudiés par des expériences de coïncidence dites (e, 3-1e) et (e, 3e). Dans ces expériences, les sections efficaces quadruplement et quintuplement différentielles en angles et en énergies ont été mesurées et analysées dans une géométrie coplanaire. Les résultats expérimentaux sont comparés à ceux obtenus par des calculs théoriques utilisant des modèles aussi bien du premier ordre que du second ordre. La comparaison montre que les théories incluant les mécanismes de second ordre (tel que Two Step 2, TS2) sont en meilleur accord avec l’expérience que ceux incluant uniquement les mécanismes de premier ordre (tels que Shake Off et Two Step 1). Ceci démontre que, dans nos conditions cinématiques, les mécanismes de second ordre jouent un rôle important, voire même dominant par rapport aux mécanismes de premier ordre. Par ailleurs, l’ensemble de nos résultats de double ionisation sont compares aux prédictions d’un modèle ‘TS2-cinématique’ développé par Lahmam-Bennani et al (2010), et qui consiste à considérer le processus de double ionisation comme deux événements successifs de simple ionisation (e,2e). La plupart des structures observées dans les distributions angulaires des électrons éjectés ont pu être interprétées et expliquées par ce modèle ‘TS2-cinématique’. Nous avons également étendu ce modèle en tenant compte de la contribution de la diffusion de recul dans chacune des étapes (e,2e). Certaines structures qui étaient restées inexpliquées par « l’ancien » modèle le sont maintenant par le modèle ‘TS2-cinématique’ étendu. L’influence de la structure atomique versus moléculaire de la cible dans le processus de double ionisation a fait l’objet d’une étude préliminaire. Les résultats (e, 3-1e) des cibles iso électroniques Ne et CH₄ montrent certaines différences pour les mêmes conditions cinématiques. L’analyse plus approfondie de ces données est en cours. / In this work, different double ionization (DI) mechanisms of various atomic and molecular targets by electron impact at different intermediate incident energies have been studied by so-called (e, 3-1e) and (e, 3e) experiments. Four and five fold differential cross sections in angle and in energy have been measured and analyzed in a coplanar geometry. The experimental measurements are compared with both first order and second order theoretical model calculations. The results shows that the theories including second order mechanism (such as Two Step 2, TS2) are generally in better agreement with the experimental data than these only including first order mechanisms (such as Shake Off and Two Step 1). This demonstrates that under present kinematics, second order mechanism plays an important role or even dominates over first order mechanisms. Besides, all DI results are compared with the predictions of TS2 kinematical analysis developed by Lahmam-Bennani et al (2010). Most of the structures shown in the measured angular distribution can be correctly explained by the TS2 kinematical analysis predictions. Besides, we extend this model by including the recoil contribution in each step. Some structures which cannot be explained by the previous model are well explained by the extended TS2 kinematical model. The isoelectronic target structure influence in DI is investigated preliminarily. The (e, 3-1e) results on Ne and CH₄ indicate the differences under same kinematics. The data analysis is underway.