Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.

Dans le contexte de la fusion par confinement inertiel (FCI), le lissage optique est une technique utilisée pour obtenir une irradiation laser aussi homogène que possible, en modifiant les propriétés de cohérence temporelle et spatiale des faisceaux laser. L'utilisation du lissage optique est une nécessité sur les lasers de puissance comme le Laser MégaJoule (LMJ) pour limiter le développement des instabilités paramétriques issues de l'intéraction laser-plasma, et parmi elles, la rétrodiffusion Brillouin stimulée (RBS). Ces instabilités entraînent des défauts d'irradiation sur cible et peuvent aussi être une source d'endommagement dans la chaîne optique. Cependant ces techniques peuvent entraîner d'autres problèmes au niveau de la chaîne laser, tels que la conversion de modulation de phase en modulation d'amplitude (FM-AM), néfastes au bon déroulement des expériences et pouvant également endommager les chaînes laser.On comprend donc qu'il est nécessaire de trouver un compromis autour du lissage optique. L’évolution du compromis du lissage est cependant compliquée car la quantification des gains et des pertes est très difficile à établir. Ainsi, tant que la quantification n’est pas faite, le compromis n’évolue pas : le lasériste souhaite toujours moins de lissage et « l’expérimentateur » toujours plus de lissage mais aucun des deux ne peut apporter suffisamment d’éléments quantitatifs pour faire pencher la balance. Cette thèse propose donc de poser les premières briques permettant d'arriver à ce compromis pour le LMJ, à l'aide d'études théoriques et numériques.Nous comparons soigneusement le lissage longitudinal (LSSD) et transversal (TSSD) par dispersion spectrale dans une configuration de lissage idéale pour chaque cas. Avec des codes 3D, nous avons simulé la RBS dans un plasma d'or, typique des expériences de FCI et favorable au développement de la RBS. Nous montrons que, contrairement aux idées reçues, l'évolution temporelle de la RBS présente certaines différences entre les deux systèmes de lissage. Premièrement, les valeurs asymptotiques des niveaux de saturation ne sont pas tout à fait les mêmes. Avec une simple description des rayons et le calcul du gain RBS pour chaque rayon, nous avons pu expliquer cette différence. En outre, la dynamique de la RBS est également quelque peu différente. Nous avons montré que la dynamique RBS est déterminée par l'évolution temporelle des propriétés des surintensités et en particulier par la longueur d'interaction effective entre la lumière rétrodiffusée Brillouin et les points chauds. Cette longueur d'interaction effective dépend à la fois de la vitesse longitudinale et de la longueur des points chauds. En effet, la synchronisation des longueurs d'interaction effectives des deux schémas de lissage synchronise également la croissance des courbes de rétrodiffusion avant saturation.Nous montrons, également qu'il est possible de faire évoluer les paramètres de lissage du LMJ en illustrant une nouvelle façon de réduire la conversion FM-AM inévitablement présente dans les lasers de forte puissance. En répartissant le spectre total habituellement utilisé par un quadruplet (regroupement de 4 faisceaux), en deux parties de spectres identiques plus petits sur les faisceaux de gauche et de droite, la conversion FM en AM est considérablement réduite de 30% à 5% tout en maintenant la performance de lissage pour la RBS. Nous avons également montré que le temps de cohérence qui en résulte n'a aucun effet sur le niveau maximal de RBS atteint. De la même façon, il faudra étudier l'impact de ces évolutions sur d'autres instabilités telles que le diffusion Raman stimulée ou le transfert d'énergie par croisement de faisceaux. / In the context of inertial confinement fusion (ICF), optical smoothing is a technique used to obtain the most homogeneous laser irradiation possible, by modifying the temporal and spatial coherence properties of the laser beams. The use of optical smoothing is a necessity on high-power lasers such as the Laser Mégajoule (LMJ) to limit the development of parametric instabilities resulting from laser-plasma interaction, and among them, stimulated Brillouin backscattering (SBS). These instabilities lead to target irradiation defects and can also be a source of damage in the optical lines. However, these techniques can lead to other problems in the laser lines, such as the conversion of phase modulation to amplitude modulation (FM-to-AM), which is harmful to the proper conduct of the experiments and can also damage the laser optics.It is therefore a necessity to find a compromise around optical smoothing. The evolution of the smoothing compromise is however complicated because the quantification of gains and losses is very difficult to establish. Thus, as long as quantification is not done, the compromise does not evolve: the laserist always wants less smoothing and the experimentalist always more smoothing, but neither of them can bring enough quantitative elements to tip the balance. This thesis therefore proposes to lay the first groundwork for reaching this compromise for the LMJ, using theoretical and numerical studies.We carefully compare longitudinal (LSSD) and transverse (TSSD) smoothing by spectral dispersion in an ideal smoothing configuration for each case. With 3D codes, we simulated SBS in a gold plasma, typical of ICF experiments and favourable to the development of SBS. We show that, contrary to popular belief, the temporal evolution of SBS shows some differences between the two smoothing schemes. First, the asymptotic values of saturation levels are not quite the same. With a simple description using light rays and the calculation of the SBS gain for each ray, we were able to explain this difference. In addition, the dynamics of SBS are also somewhat different. We have shown that the SBS dynamics is determined by the temporal evolution of the properties of the hot-spots and in particular by the effective interaction length between the Brillouin backscattered light and the hot-spots. This effective interaction length depends on both the longitudinal velocity and the length of the hot-spots. Indeed, the synchronization of the effective interaction lengths of the two smoothing schemes also synchronizes the growth of the backscatter curves before saturation.We also show that it is possible to change the smoothing parameters of the LMJ by illustrating a new way to reduce the FM-to-AM conversion inevitably present in high-power lasers. By splitting the total spectrum usually used by a quadruplet (grouping of 4 beams) into two parts of smaller identical spectra on the left and right beams, the FM-to-AM conversion is significantly reduced from 30% to 5% while maintaining the smoothing performance for SBS. We have also shown that the resulting coherence time of the laser has no effect on the maximum level of SBS achieved. Similarly, the impact of these developments on other instabilities such as stimulated Raman scattering or crossed beam energy transfer will also need to be investigated.

Un nouveau mod`ele r´eduit pour le transport de faisceaux d’´electrons relativistes dans des solide ou des plasma denses est propos´e. Il est bas´e sur la r´esolution des deux premiers moments angulaires de l’´equation cin´etique relativiste, compl´et´es par une relation de fermeture d´eduite du principe de maximisation de l’entropie angulaire de Minerbo. Le mod`ele prend en compte aussi bien les effets collectifs du transport avec les champs ´electromagn´etiques auto g´en´er´es que les effets collisionnels li´es au ralentissement des ´electrons par collision sur les plasmons, les ´electrons li´es et les ´electrons libres du milieu ainsi que leur diffusion angulaire par collisions sur les ´electrons et les ions. Le mod`ele permet une r´esolution num´erique rapide des ´equations du transport de faisceau d’´electrons rapides tout en d´ecrivant l’´evolution cin´etique de leur fonction de distribution. Malgr´e le fait de travailler avec les grandeurs angulaires moyennes, le mod`ele a ´et´e valid´e par comparaison avec des solutions analytiques d´eriv´ees dans un cas acad´emique de transport de faisceau mono ´energ´etique et collimat´e dans un plasma dense et chaud d’Hydrog`ene ainsi qu’avec une simulation PIC hybride dans un cas r´ealiste de transport d’´electrons acc´el´er´es par laser dans une cible solide. Le mod`ele est appliqu´e `a l’´etude de l’´emission de photons Kα lors d’exp´eriences laser-plasma ainsi qu’a` la g´en´eration d’ondes de choc. / A new hybrid reduced model for relativistic electron beam transport in solids and dense plasmas is presented. It is based on the two first angular moments of the relativistic kinetic equation completed with the Minerbo maximum angular entropy closure. It takes into account collective effects with the self-generated electromagnetic fields as well as collisional effects with the slowing down of the elec- trons in collisions with plasmons, bound and free electrons and their angular scattering on both ions and electrons. This model allows for fast computations of relativistic electron beam transport while describing the kinetic distribution function evolution. Despite the loss of information concerning the angular distribution of the electron beam, the model reproduces analytical estimates in the academic case of a collimated and monoenergetic electron beam propagating through a warm and dense Hydro- gen plasma and hybrid PIC simulation results in a realistic laser-generated electron beam transport in a solid target. The model is applied to the study of the emission of Kα photons in laser-solid experiments and to the generation of shock waves.

L'énergie photovoltaïque est promise à une forte croissance dans les prochaines années. Propre et renouvelable, elle possède en effet de sérieux atouts pour répondre aux grands enjeux posés par le réchauffement climatique et l'appauvrissement des ressources en énergie fossile. Elle reste néanmoins une énergie chère en comparaison des autres formes de production électrique. D'importants efforts de R&D doivent être mis en œuvre pour abaisser son coût et la rendre plus compétitive. Il existe d'ores et déjà dans les laboratoires des technologies permettant d'augmenter significativement le rendement des cellules solaires en silicium (qui représentent aujourd’hui l'essentiel du marché). Mais elles font appel le plus souvent à des procédés, comme la photolithographie, qui restent chères pour l'industrie photovoltaïque. Les technologies laser sont une voie envisagée pour répondre à ce problème. Sélectifs, sans contact et autorisant de hautes cadences, les procédés laser permettent de réaliser des structures avancées de cellules à moindre coût. Il existe ainsi une forte dynamique de recherche autour de ces procédés. Les traitements laser permettent d’usiner ou de modifier la matière, de façon rapide et fiable. Il est ainsi possible d’ablater sélectivement certains matériaux, de réaliser des tranchées ou des trous, ou encore de modifier des profils de dopage. Des architectures complexes deviennent ainsi accessibles sans recourir aux couteuses technologies de la microélectronique. C'est dans ce contexte que se déroule ce travail de thèse, financé par l'ADEME et la société SEMCO Eng., et s'inscrivant également dans le projet de l'Agence National pour la Recherche PROTERRA. Deux objectifs principaux ont motivé sa mise en place : développer un savoir-faire au laboratoire INL sur les technologies laser avec l'ambition de rejoindre les instituts leaders sur ces thématiques et transférer les procédés développés à l'équipementier SEMCO Eng. pour lui donner accès à une technologie aujourd'hui inédite dans l'industrie photovoltaïque française. Ces recherches ont porté sur les cellules photovoltaïques en silicium, dites de première génération, et se sont articulées autour de trois axes principaux : la modélisation de l'interaction laser matière, l'ablation sélective de diélectriques (notamment de la couche antireflet afin de permettre de nouvelles techniques de métallisation) et la réalisation de dopages localisés. Des cellules de grandes dimensions fabriquées en collaboration avec SEMCO Eng. et tirant parti de ces procédés ont permis d’obtenir des rendements en accord avec l’état de l’art (proche de 18 %). / Silicon solar cells still require cost reduction and improved efficiency to become more competitive. New architectures can provide a significant increase in efficiency, but today most of the approaches need additional fabrication steps. In this context, laser processing offers a unique way to replace technological steps like photolithography that is not compatible with the requirements of the photovoltaic industry. This PhD thesis will present two promising laser processes for silicon solar cells: selective laser doping and selective laser ablation. Laser-assisted diffusion of dopants is a promising way to produce at low cost advanced silicon solar cells with high efficiency. Indeed, selective emitters, which rely on high dopant concentration localized under the front electrical contacts are an effective way to reduce power losses at the front surface of silicon solar cells. Several laser-based techniques are competing to optimise the emitter geometry. One of the main approaches is to take advantage of the doping glass (usually P2O5 for p-type silicon solar cells) that is formed during the standard diffusion process. Selective laser ablation is an effective way to open the antireflection layer (SiNx) in order to perform alternative front side metallization. Indeed, in the industrial production of standard silicon solar cells, the front side metallization is made by screen printing of metal paste. This process scheme is very cost efficient but it leads to serious limitations of the solar cell efficiency. Electrochemical metallization avoids these issues but requires a selective opening of SiNx, which is usually done by photolithography. Direct laser ablation allows to consider this approach at an industrial level. These processes are presented illustrated by research conducted during this PhD at INL in laser technologies for photovoltaics. An innovative and potentially self-aligned process is also discussed, where the laser is used to open locally the antireflection and passivation coating, and at the same time, achieve local phosphorus diffusion. Moreover solar cells results above 18% have been obtained thanks to a selective emitter structure achieved with selective laser doping.

Cette étude expérimentale concerne la caractérisation des faisceaux d'électrons et de protons d'énergie supérieure à quelques MeV produits lors de l'interaction d'un laser ultra-intense (~10^19 W.cm-2) avec une cible solide de faible épaisseur (10 µm). <br />Ce travail se place dans la perspective de l'utilisation de ces faisceaux pour des expériences de physique nucléaire. Pour cet usage, il est nécessaire de connaître quantitativement les caractéristiques des faisceaux de particules : distribution en énergie, distribution angulaire.<br />Les faisceaux obtenus par accélération laser ont des caractéristiques très différentes des faisceaux d'accélérateurs conventionnels entre autres de par leur brièveté et leur intensité mais aussi par leur distribution en énergie continue. Ces propriétés rendent complexes leur caractérisation et nous ont amenés à développer des méthodes combinant spectromètres à diodes, films radiochromiques, activation nucléaire de matériaux choisis et simulations Monte-Carlo.<br />Ces méthodes ont été utilisées sur deux installations lasers différentes (Salle Jaune au LOA de Palaiseau et JETI à l'IOQ de Jena) mais de caractéristiques proches pour l'étude des faisceaux d'électrons en fonction du matériau-cible. Une expérience a également été menée pour caractériser tir à tir le faisceau de protons produits par le laser 100 TW du LULI (Palaiseau). Cette dernière expérience a, de plus, permis de démontrer la possibilité d'induire des réactions nucléaires dans un plasma et de mesurer quantitativement le taux de réaction en vue d'une expérience de perturbation du couplage noyau-cortège électronique par un champ électromagnétique fort dû au laser.

Ce mémoire de HDR résume les dix dernières années de recherche effectuée au Laboratoire d'Optique Appliquée sur l'accélération d'électrons par interaction laser-plasma. Les résultats principaux sont l'obtention d'une source d'électrons relativiste (100-300 MeV), mono-énergétique, ultracourte (quelques fs), compacte (quelques millimètres), stable et réglable. Le manuscrit décrit les étapes qui ont permis d'élucider la physique en jeu puis de la maîtriser, ce qui a finalement abouti à la génération de cette nouvelle source. Les aspects de propagation non linéaire de l'impulsion laser dans un plasma sous-dense sont tout d'abord traités: la création d'onde de sillage linéaire et non linéaire, l'auto-focalisation relativiste et pondéromotrice d'impulsions courtes et intenses, l'auto-compression dans les ondes plasmas. Puis l'accélération et l'injection des électrons dans les ondes de sillage est rappelée d'un point de vue théorique. La démonstration expérimentale de l'injection des électrons dans le régime de la bulle et/ou par collision de deux impulsions laser est ensuite développée. Ces expériences ont été parmi les premières à permettre l'obtention de faisceaux mono-énergétiques de bonne qualité dans un premier temps, et stable et réglable dans un deuxième temps. Les deux derniers chapitres sont consacrés aux diagnostics du faisceau d'électrons par rayonnement de transition puis aux applications en radiographie gamma et radiothérapie. Finalement les perspectives de cette recherche sont présentées en conclusion. En particulier, on s'est intéressé aux paramètres atteignables sur les lasers petawatt en cours de construction.

Lorsqu'un faisceau laser intense est focalisé sur une cible solide, cette dernière est rapidement ionisée en surface, et forme un plasma dense qui réfléchit le champ incident. Pour des éclairements lasers supérieurs à quelques $10^{15}Wcm^{-2}$, cette réflexion peut s'accompagner de la génération d'harmoniques d'ordres élevés de la fréquence laser, associées dans le domaine temporel à un train d'impulsions attosecondes ($1as=10-^{18}s$). Un tel miroir plasma pouvant supporter des éclairements arbitrairement élevés, ce processus devrait permettre à terme, de produire des impulsions très intenses dans le domaine des rayons X.<br />Au cours de cette thèse, nous avons prouvé que lorsque l'éclairement laser est de l'ordre de $10^{19}Wcm^{-2}$, deux mécanismes peuvent contribuer à la génération d'harmoniques d'ordres élevés sur miroir plasma : l'émission cohérente de sillage et l'émission relativiste. Ces deux mécanismes ont été étudiés à la fois théoriquement et expérimentalement.<br />Nous avons ainsi montré que, grâce à des propriétés très différentes, les harmoniques générées par ces deux processus peuvent être distinguées expérimentalement, sans ambiguïté. Nous nous sommes ensuite intéressés aux propriétés de phase spectrales et spatiales des harmoniques. Enfin, nous avons illustré comment exploiter la cohérence des mécanismes de génération pour obtenir des informations sur la dynamique électronique du plasma.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde. <br />En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.<br />Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.<br />Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.

Les systèmes laser ultracourts concentrent une énergie de quelques microjoules dans une impulsion d'une centaine de femtosecondes, de telle sorte que les intensités atteignent 10^12 à 10^15 W/cm^2. Lors de l'irradiation d'un métal, la matière est éjectée du milieu d'origine avec une très grande précision, ce qui confère au système des qualités indéniables pour des applications industrielles. Dans ce travail, nous avons adopté une démarche théorique en proposant une modélisation et une simulation des effets engendrés par ce type d'impulsion.<br /><br /> La mise en mouvement ultrarapide des électrons libres insuffle une dynamique puissante de destruction du métal. Des modèles optiques, thermiques et hydrodynamiques adaptés, réalisant la transition entre l'état dégénéré de la matière condensée vers un régime plasma chaud non-dégénéré, sont ici développés. Nous les avons insérés dans un code Lagrangien de simulation hydrodynamique. Nous montrons que des états thermodynamiques extrêmes, hors d'équilibre, peuvent être engendrés et nous avons comparé les taux d'ablation obtenus aux résultats d'expérience. <br /><br /> Une conductivité électrique hors d'équilibre est également développée afin de rendre compte des effets produits par la dynamique électronique sur les propriétés d'absorption optique. Plusieurs types d'expériences numériques, impliquant notamment des dispositifs pompe-sonde, sont ensuite exposés afin d'améliorer notre compréhension des processus de transport (électron-électron et électron-phonon) dans ce régime. Nous avons enfin appliqué cette modélisation aux effets produits par une impulsion mise en forme temporellement afin d'optimiser les expériences d'ablation.