La tenue au flux des traitements de surfaces optiques constitue aujourd'hui un enjeu majeur pour le développement des lasers de puissance à courtes durées d'impulsion. L’étude des interactions laser-matière en régime sub-picoseconde a montré que l’initiation de l'endommagement laser est le résultat de processus d’excitation fortement non-linéaires (photoionisation, ionisation par impact et avalanche électronique). Dans cette thèse, un dispositif de tests multiparamétriques a été développé pour l’étude de la tenue au flux des composants optiques. Différentes études expérimentales ont été menées sur des matériaux diélectriques, en couche mince ou en matériau massif, afin d’apporter des données nouvelles sur les matériaux couches minces assez peu étudiés dans la littérature. L’étude de l’influence de la longueur d’onde a révélé différentes phases de prédominance des processus d’ionisation. L’influence du nombre de tirs à différentes longueurs d’ondes aussi a été étudiée, en considérant différentes techniques de dépôt de couches minces. L’interprétation de ces résultats expérimentaux est soutenue par un modèle de simulation numérique que nous présentons en détail dans le manuscrit. Une place, non moins importante, a été accordée dans notre travail à la métrologie de l’endommagement. Nous avons proposé et appliqué l’utilisation d’un dispositif original de mesure quantitative de phase pour l’analyse des processus d’endommagement. Et pour terminer nous avons développé un système de microscopie pompe-sonde afin de pousser les investigations sur les processus en jeu lors de l’interaction laser-matière en régime sub-picoseconde. / Laser fluence resistance of optical surfaces is a major challenge for the development of high power and short duration pulse lasers. Studies on laser matter interactions show that the damage initiation is the result of highly nonlinear excitation process such as photoionization, impact ionization and electronic avalanche. In this PhD thesis we focused on the study of the damage and the response of materials after this initiation and their dependence with laser parameters, this in order to better understand the complex mechanisms of damage, identify laws of relevant scales for applications, and enable new optical design with higher laser resistance and lifetimes. A multi parametric experimental testing setup was developed for studying laser resistance of optical components. To collect new data on thin film materials damage dependences, which have been less studied in the literature, different experimental studies have been conducted on dielectrics, in coating or bulk form. The study of the dependency of damage with laser wavelength reveals different ranges characterized by the electronic processes occurring during the interaction. We have considered also the effect of multiple pulse irradiations, with different wavelengths and on coatings realized by different technologies. All these experimental results have been discussed with the help of a numerical simulation model we have developed and presented in this thesis. We have also proposed an original method based on optical phase difference measurement for damage characterization and study. We finished with some experiments on the time resolved microscopy measurements and investigations of damage processes.

Lors de la focalisation d’un laser femtoseconde ultra-intense [I>10¹⁶W/cm²] sur une cible solide, dès le début de l’impulsion le champ laser est suffisant pour totalement ioniser la surface de la cible. Le reste de l’impulsion est ensuite réfléchi dans la direction spéculaire par le plasma dense ainsi créé : c’est un miroir plasma. Le champ laser ultra-intense peut accélérer les électrons au sein du plasma à des vitesses relativistes. Certains sont éjectés vers le vide et ces miroirs plasmas sont ainsi des sources de faisceaux d’électrons énergétiques. De plus, ils rayonnent dans l’extrême ultra-violet (XUV) à chaque période laser, ce qui se traduit par de la génération d’harmoniques d’ordre élevé de la pulsation laser. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre l’interaction laser-plasma sur miroirs plasmas à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les faisceaux d’électrons relativistes et les faisceaux d’harmoniques d’ordre élevé. Une première partie traite de la mesure des faisceaux harmoniques. Du fait des conditions physiques extrêmes d’interaction, la détection ne peut se faire qu’à une distance macroscopique de la cible. Ainsi la caractérisation des propriétés angulaires de ces faisceaux (réalisée en fonction des conditions d’interaction au cours de travaux précédents) ne fournit que des informations partielles sur l’interaction en elle-même. La ptychographie, une technique de mesure par diffraction cohérente où une sonde est diffractée par un objet, est ici transposée à la génération d’harmoniques sur miroirs plasmas grâce à la micro-structuration optique du plasma à la surface de la cible. Les champs sources harmoniques sont ainsi reconstruits en amplitude et en phase spatiales directement dans le plan cible. Grâce à ces mesures dans différentes conditions d’interaction, des modèles théoriques analytiques d’interaction en régime non relativiste [I<10¹⁸W/cm²] et relativiste [I>10¹⁸W/cm²] développés précédemment sont validés expérimentalement. Une seconde partie de cette thèse est consacrée à l’étude expérimentale des propriétés angulaires et en énergie des faisceaux d’électrons relativistes issus des miroirs plasmas. Une étude théorique et numérique, permet de prouver que ces mesures sont la première observation claire de l’accélération d’électrons relativistes par laser dans le vide (VLA). Enfin, l’étude simultanée des efficacités de génération des faisceaux d’électrons et d’harmoniques montre une corrélation nette entre les deux processus en régime relativiste. / When focusing an ultra-intense femtosecond laser pulse [I>10¹⁶W/cm²] onto a solid target, this target is ionized at the very beginning of the laser pulse. The resulting dense plasma then reflects the laser in the specular direction: it is a plasma mirror. The ultra-intense laser field can accelerate electrons within the plasma at relativistic speeds. Some are ejected towards the vacuum and these plasma mirrors are therefore sources of relativistic electron beams. Moreover, at each optical cycle they radiate in the form of extreme ultraviolet light, resulting in the generation of high-order harmonics of the laser frequency (HHG). The objective of this PhD is to understand laser-plasma interaction though the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated from plasma mirrors. The first part deals with harmonic beam measurement. Due to the extreme physical conditions during the interaction, detection can only be performed at macroscopic distance from target. Thus, the characterization of the harmonic beams’ angular properties (carried out as a function of interaction conditions in previous works) only provides partial information on the interaction itself. A technique of coherent diffraction imaging, named ptychography, which consists of diffracting a probe onto an object, is transposed to HHG on plasma mirrors by optically micro-structuring the plasma on a target surface. Harmonic fields are then reconstructed spatially in amplitude and phase directly in the target plane. Thanks to this measurement in different interaction conditions, previously developed theoretical analytical models in non-relativistic regime [I<10¹⁸W/cm²] and relativistic regime [I>10¹⁸W/cm²] are experimentally validated. The second part of the PhD is dedicated to the experimental characterization of angular and spectral properties of relativistic electron beams. A theoretical and numerical study shows that this constitutes the first clear observation of vacuum laser acceleration (VLA). Finally, a simultaneous study of harmonic and electron signals highlights a strong correlation between both processes in the relativistic regime.

Sa conductivité électronique ou encore sa transparence optique sont autant de propriétés physico-chimiques singulières du graphène qui expliquent le nombre accru de méthodes d’exfoliation de précurseurs graphitiques développées pour l’obtention de ce matériau. Pour palier à l’utilisation d’un oxyde de graphite/graphène caractérisé par une chimie de surface mal maitrisée, des graphites fluorés, de cristallinité mais aussi de concentration en fluor variables, ont été préparés par fluoration de graphite sous fluor moléculaire pur après optimisation des paramètres. Les précurseurs, que ce soit par fluoration dynamique ou statique, ainsi obtenus ont été caractérisés finement : diffraction des rayons X, spectroscopies IR et Raman et leur texture sondée par Microscopie Electronique à Balayage et à Transmission. Suite à cela, trois méthodes d’exfoliation ont été mises en place, basées sur des mécanismes différents : i) une exfoliation par choc thermique, déjà connue mais dont les mécanismes de décomposition ont été affinés dans cette étude, ii) une exfoliation en voie liquide, avec l’utilisation pour la première fois d’un graphite fluoré pour la synthèse de graphène fluoré multi feuillets par voie électrochimique pulsée, et enfin iii) une méthode originale, peu conventionnelle, basée sur l’interaction laser femtoseconde/graphite hautement fluoré pour induire des mécanismes de réduction contrôlée, et surtout d’exfoliation de la matrice. Ces méthodes ont permis de mettre en évidence l’intérêt de la présence de fluor dans la course actuelle pour la synthèse de graphène, et ont montré l’obtention de matériaux graphéniques,possédant une fonction résiduelle fluorée intéressante pour certaines applications. / Its electronic conductivity or its optical transparency are unequaled physicochemicalproperties of graphene which explain the increased number of exfoliation methods based ongraphitic precursors to obtain this material. To overcome the use of a graphite/graphene oxidecharacterized by a poorly controlled surface chemistry, graphite fluorides, with variablecrystallinity and also fluorine concentration, were prepared by fluorination of graphite under puremolecular fluorine atmosphere after optimization of the process parameters. The obtainedprecursors, whether by dynamic or static fluorination, were characterized : X-Ray diffraction, FTIRand Raman spectroscopies for the structure, and their texture probed by Scanning andTransmission Electron Microscopy. After that, three methods of exfoliation were developed, basedon different mechanisms: i) a thermal shock, already known but decomposition mechanisms wererefined in this study, ii) an exfoliation within liquid medium by pulsed electrochemical treatment,using for the first time a fluorinated graphite for the synthesis of few-layered fluorinated grapheneand finally iii) an unconventional method, based on the interaction between femtosecond laser andhighly fluorinated graphite to induce mechanisms like controlled reduction, and especially for thisstudy exfoliation of the matrix. These methods have permit to highlight the interest of fluorine inthe current race for the synthesis of graphene, and have shown the production of graphenematerials, having an interesting fluorinated residual functionalization for some applications.

Dans le domaine du spatial, des sources laser à forte puissance sont déjà employées dans le cadre d’activités scientifiques. On peut citer par exemple l’analyse à distance de la composition chimique des roches sur Mars par LIBS (Laser Induced Breakdown Spectroscopy) et le sondage atmosphérique par Lidar (Light Detection And Ranging) pour l’amélioration des prédictions météorologiques. Cependant l’endommagement laser (LID) et la contamination induite par laser (LIC) sur les composants optiques des systèmes demeurent des risques difficiles à anticiper. En ce qui concerne la LIC, l’interaction du flux laser avec les optiques de l’instrument en orbite peut provoquer des dégradations irréversibles, liées à la création de dépôts organiques absorbants qui peuvent induire des endommagements laser dans le temps. L’effet LIC reste donc aujourd’hui un obstacle au développement de sources laser de puissance pour les applications sans maintenance possible et possédant des durées de vie raisonnables. Une étude paramétrique de l’effet LIC est proposée dans cette thèse afin de progresser dans la compréhension des mécanismes mis en jeu / Since their first implementation in satellite systems, lasers have proven to be very versatile devices in space applications. They are key components of a variety of space-based instruments performing altimetry, light detection and ranging, laser sensing, and laser communication. However, laser induced damage (LID) and laser-induced contamination (LIC) of optical surfaces are a major failure risk for space-bound laser instruments. Regarding the LIC effect, the interaction of the laser with slight traces of organic compounds on the optical surface leads to the formation of a highly absorbing nanometric deposit on the laser footprint. Under certain conditions, this deposit may cause laser induced damage. Today, mainly the LIC effect remains an obstacle for the development of reliable and long-living spaceborne lasers. A parametric study concerning this effect was carried out in this work in order to enhance our understanding of the various mechanisms involved

La microscopie électronique et la diffraction d’électrons ont permis de comprendre l’organisation des atomes au sein de la matière. En utilisant une source courte temporellement, il devient possible de mesurer les déplacements atomiques ou les modifications de la distribution électronique dans des matériaux. A ce jour, les sources ultra-brèves pour les expériences de diffraction d’électrons ne permettent pas d’atteindre une résolution temporelle inférieure à la centaine de femtosecondes (fs). Les accélérateurs laser-plasma sont de bons candidats pour atteindre une résolution temporelle de l’ordre de la femtoseconde. De plus, ces accélérateurs peuvent fonctionner à haut taux de répétition, permettant d’accumuler un grand nombre de données.Dans cette thèse, un accélérateur laser-plasma fonctionnant au kHz a été développé et construit. Cette source accélère des électrons à une énergie de 100 keV environ à partir d’impulsions laser d’énergie 3 mJ et de durée 25 fs. La physique de l’accélération a été étudiée, démontrant entre autres l’effet du front d’onde laser sur la distribution transverse des électrons.Les premières expériences de diffraction avec ce type de sources ont été réalisées. Une expérience de preuve de principe a montré que la qualité de la source est suffisante pour obtenir de belles images de diffraction sur des feuilles d’or et de silicium. Dans un second temps, la dynamique structurelle d’un échantillon de Silicium a été étudiée avec une résolution temporelle de quelques picosecondes, démontrant le potentiel de ce type de sources.Pour augmenter la résolution temporelle à sub-10 fs, il est nécessaire d’accélérer les électrons à des énergies relativistes de quelques MeV. Une étude numérique a montré que l’on peut accélérer des paquets d’électrons ultra-courts grâce à des impulsions laser de 5 mJ et 5 fs. Il serait alors possible d’atteindre une résolution temporelle de l’ordre de la femtoseconde. Finalement, une expérience de post-compression des impulsions laser due à l’ionisation d’un gaz a été réalisée. La durée du laser a pu être réduite d’un facteur deux, et l’homogénéité de ce processus a été étudiée expérimentalement et numériquement. / Electronic microscopy and electron diffraction allowed the understanding of the organization of atoms in matter. Using a temporally short source, one can measure atomic displacements or modifications of the electronic distribution in matter. To date, the best temporal resolution for time resolved diffraction experiments is of the order of a hundred femtoseconds (fs). Laser-plasma accelerators are good candidates to reach the femtosecond temporal resolution in electron diffraction experiments. Moreover, these accelerators can operate at a high repetition rate, allowing the accumulation of a large amount of data.In this thesis, a laser-plasma accelerator operating at the kHz repetition rate was developed and built. This source generate electron bunches at 100 keV from 3 mJ and 25 fs laser pulses. The physics of the acceleration has been studied, and the effect of the laser wavefront on the electron transverse distribution has been demonstrated.The first electron diffraction experiments with such a source have been realized. An experiment, which was a proof of concept, showed that the quality of the source permits to record nice diffraction patterns on gold and silicium foils. In a second experiment, the structural dynamics of a silicium sample has been studied with a temporal resolution of the order of a few picoseconds.The electron bunches must be accelerated to relativistic energies, at a few MeV, to reach a sub-10 fs temporal resolution. A numerical study showed that ultra-short electron bunches can be accelerated using 5 fs and 5 mJ laser pulses. A temporal resolution of the order of the femtosecond could be reached using such bunches for electron diffraction experiments. Finally, an experiment of the ionization-induced compression of the laser pulses has been realized. The pulse duration was shorten by a factor of 2, and the homogeneity of the process has been studied experimentally and numerically.

Le plus fréquemment, l’interaction laser-matière est étudiée avec des lasers ayant des longueurs d’onde dans l’infrarouge proche (PIR), car ce sont les lasers qui peuvent générer les impulsions les plus intenses. Pour ces lasers, des cibles de densité allant de 0,05 à 2,5 fois la densité critique sont difficiles à créer mais elles offrent des perspectives intéressantes. Dans cette thèse, des jets d’hydrogène ayant de densité dans ce domaine sont utilisées dans le contexte de deux applications :Premièrement, des ions sont accélérées par choc non-collisionnel (collisionless shock acceleration, CSA). Lors de l’interaction d’une impulsion laser PIR avec une cible légè- rement sur-critique, un faisceau de protons est généré. Il est collimé, dirigé vers l’avant et quasiment monoénergetique. Des simulations indiquent que cela est lié à la formation d’un choc non-collisionnel et à l’accélération des protons par ce choc, en sus de leur accélération par le processus standard dit ”target normal sheath acceleration (TNSA)” qui est effectif en face arrière de la cible. Pour beaucoup d’applications, ces faisceaux de particules quasi-monoénergetiques sont plus appropriés que ceux à spectre large qui sont générés de façon routinière par TNSA.Deuxièmement, de l’énergie est transférée d’une impulsion laser (pump) vers une autre en contrepropagation (seed), par rétrodiffusion Brillouin stimulée, dans le régime de couplage fort (strong coupling-SBS), à des densités entre 0,05 et 0,2 fois la densité critique. Pour des impulsions à large bande (60 nanomètres), le rôle de la pré-ionisation sur la propagation et la rétrodiffusion Brillouin spontanée et stimulée est étudié, en incluant l’influence du chirp. Pour des lasers à bande plus étroite, il est démontré que l’impulsion seed peut être amplifiée par des dizaines de milliJoules, et des signatures d’amplification efficace et d’affaiblissement de l’impulsion laser pompe sont trouvées. Ce concept vise à l’amplification des impulsions laser à des puissances au-delà du seuil de dommage des amplificateurs laser basés sur des matériaux solides. / Laser-matter interaction is studied mostly with near-infrared (NIR) lasers as they can generate the most intense pulses. For these lasers, targets between 0.05 to 2.5 times the critical density are challenging to create but offer interesting prospects. In this thesis, novel high-density Hydrogen gas jet targets with densities in this range are used in view of two applications:First, ions are accelerated by collisionless shock acceleration (CSA). Upon interaction of a NIR laser with a slightly overcritical gas jet target, a collimated, quasi-monoenergetic proton beam is generated in forward direction. Simulations indicate the formation of a collisionless shock and acceleration of protons both by the shock and target normal sheath acceleration (TNSA) on the target rear surface under these conditions. These directed, monoenergetic particle bunches are more suitable for many applications than the broadband particle beams already generated routinely.Second, at densities between 0.05 and 0.2 times the critical density, energy is transferred from one laser pulse (pump) to a counterpropagating pulse (seed), via Stimulated Brillouin Backscattering in the strongly-coupled regime (sc-SBS). For the case of broad- band (60 nanometers) pulses, the role of the preionization for pulse propagation and both spontaneous and stimulated Brillouin backscattering are studied, including the influence of the chirp. It is shown that for narrower bandwidths, the seed pulse is ampli- fied by tens of millijoules, and signatures of efficient amplification and pump depletion are found. This concept aims at amplifying laser pulses to powers above the damage thresholds of solid state amplifiers.

Les accélérateurs par onde de sillage plasma produites par faisceaux de particules (PWFA) ou par faisceaux laser (LWFA) appartiennent à un nouveau type d’accélérateurs de particules particulièrement prometteur. Ils permettent d’exploiter des champs accélérateurs jusqu’à cent Gigaélectronvolt par mètre alors que les dispositifs conventionnels se limitent à cent Megaélectronvolt par mètre. Dans le schéma d’accélération par onde de sillage plasma, ou par onde de sillage laser, un faisceau de particules ou une impulsion laser se propage dans un plasma et créé une structure accélératrice dans son sillage : c’est une onde de densité électronique à laquelle sont associés des champs électromagnétiques dans le plasma. L’un des principaux résultats de cette thèse a été la démonstration de l’accélération par onde de sillage plasma d’un paquet distinct de positrons. Dans le schéma utilisé, un plasma de Lithium était créé dans un four, et une onde plasma était excitée par un premier paquet de positrons (le drive ou faisceau excitateur) et l’énergie était extraite par un second faisceau (le trailing ou faisceau témoin). Un champ accélérateur de 1,36 GeV/m a ainsi été obtenu durant l’expérience, pour une charge accélérée typique de 40 pC. Nous montrons également ici la possibilité d’utiliser différents régimes d’accélération qui semblent très prometteurs. Par ailleurs, l’accélération de particule par sillage laser permet quant à elle, en partant d’une impulsion laser femtoseconde de produire un faisceau d’électron quasi-monoénergétique d’énergie typique de l’ordre de 200 MeV. Nous présentons les résultats d’une campagne expérimentale d’association de ce schéma d’accélération par sillage laser avec un schéma d’accélération par sillage plasma. Au cours de cette expérience un faisceau d’électrons créé par laser est refocalisé lors d’une interaction dans un second plasma. Une étude des phénomènes associés à cette plateforme hybride LWFA-PWFA est également présentée. Enfin, le schéma hybride LWFA-PWFA est prometteur pour optimiser l’émission de rayonnement X par les électrons du faisceau de particule crée dans l’étage LWFA de la plateforme. Nous présentons dans un dernier temps la première réalisation expérimentale d’un tel schéma et ses résultats prometteurs. / Plasma wakefield accelerators (PWFA) or laser wakefield accelerators (LWFA) are new technologies of particle accelerators that are particularly promising, as they can provide accelerating fields of hundreds of Gigaelectronvolts per meter while conventional facilities are limited to hundreds of Megaelectronvolts per meter. In the Plasma Wakefield Acceleration scheme (PWFA) and the Laser Wakefield Acceleration scheme (LWFA), a bunch of particles or a laser pulse propagates in a gas, creating an accelerating structure in its wake: an electron density wake associated to electromagnetic fields in the plasma. The main achievement of this thesis is the very first demonstration and experimental study in 2016 of the Plasma Wakefield Acceleration of a distinct positron bunch. In the scheme considered in the experiment, a lithium plasma was created in an oven, and a plasma density wave was excited inside it by a first bunch of positrons (the drive bunch) while the energy deposited in the plasma was extracted by a second bunch (the trailing bunch). An accelerating field of 1.36 GeV/m was reached during the experiment, for a typical accelerated charge of 40 pC. In the present manuscript is also reported the feasibility of several regimes of acceleration, which opens promising prospects for plasma wakefield accelerator staging and future colliders. Furthermore, this thesis also reports the progresses made regarding a new scheme: the use of a LWFA-produced electron beam to drive plasma waves in a gas jet. In this second experimental study, an electron beam created by laser-plasma interaction is refocused by particle bunch-plasma interaction in a second gas jet. A study of the physical phenomena associated to this hybrid LWFA-PWFA platform is reported. Last, the hybrid LWFA-PWFA scheme is also promising in order to enhance the X-ray emission by the LWFA electron beam produced in the first stage of the platform. In the last chapter of this thesis is reported the first experimental realization of this last scheme, and its promising results are discussed.

Une impulsion laser ultra-courte et ultra-intense se propageant dans un gaz de faible densité est capable d'accélérer une partie des électrons de ce gaz à des énergies relativistes, de l'ordre de quelques centaines de MeV, sur des distances de seulement quelques millimètres. Pendant leur accélération et dû à leur mouvement transverse, ces électrons émettent de plus un rayonnement X fortement collimaté et dirigé vers l'avant appelé rayonnement bétatron. Les caractéristiques de cette source la rendent intéressante pour son utilisation en imagerie à ultra-haute résolution.Dans ce manuscrit, nous explorons trois axes de travail autour de cette source à l'aide de simulations réalisées avec les codes Particle-In-Cell CALDER et CALDER-Circ. Nous commençons ainsi par étudier la création d'une source bétatron avec des impulsions laser de durée picoseconde et d'énergie kilojoule, donc plus longues et plus puissantes que celles habituellement utilisées par la communauté. Nous montrons que malgré les paramètres inhabituels de ces impulsions lasers il est toujours possibles de générer des sources X, et ce dans deux régimes différents.Ensuite, afin de comprendre une partie des différences généralement observées entre expériences et simulations, nous montrons dans une autre étude que l'utilisation dans les simulations de profils lasers réalistes au lieu de profils parfaitement Gaussiens dégrade fortement les performances de l'accélérateur laser-plasma et de la source bétatron. De plus, ceci conduit à un meilleur accord qualitatif et quantitatif avec l'expérience.Enfin nous explorons plusieurs techniques pour augmenter l'émission X basées sur une manipulation des profils de plasmas utilisés pour l'accélération. Nous trouvons que l'utilisation d'un gradient transverse ou d'une marche de densité conduisent tous deux à une augmentation de l'amplitude du mouvement transverse des électrons, et donc de l'énergie émise par la source bétatron. Alternativement, nous montrons que cet objectif peut-être atteint par la transition d'un régime de sillage laser vers un régime d'accélération par sillage plasma induit par une augmentation de la densité. L'accélération des électrons est optimisée dans le premier régime, tandis que l'émission X est fortement favorisée dans le second. / An ultra-short and ultra-intense laser pulse propagating in a low-density gas can accelerate in its wake a part of the electrons ionized from the gas to relativistic energies of a few hundreds of MeV over distances of a few millimeters only. During their acceleration, as a consequence of their transverse motion, these electrons emit strongly collimated X-rays in the forward direction, which are called betatron radiations. The characteristics of this source turn it into an interesting tool for high-resolution imagery.In this thesis, we explore three different axis to work on this source using simulations on the Particles-In-Cells codes CALDER and CALDER-Circ. We first study the creation of a betatron X-ray source with kilojoule and picosecond laser pulses, for which duration and energy are then much higher than usual in this domain. In spite of the unusual laser parameters, we show that X-ray sources can still be generated, furthermore in two different regimes.In a second study, the generally observed discrepancies between experiments and simulations are investigated. We show that the use of realistic laser profiles instead of Gaussian ones in the simulations strongly degrades the performances of the laser-plasma accelerator and of the betatron source. Additionally, this leads to a better qualitative and quantitative agreement with the experiment.Finally, with the aim of improving the X-ray emission, we explore several techniques based on the manipulation of the plasma density profile used for acceleration. We find that both the use of a transverse gradient and of a density step increases the amplitude of the electrons transverse motions, and then increases the radiated energy. Alternatively, we show that this goal can also be achieved through the transition from a laser wakefield regime to a plasma wakefield regime induced by an increase of the density. The laser wakefield optimizes the electron acceleration whereas the plasma wakefield favours the X-ray emission.

Le progrès continu de la technologie laser a récemment permis l’avancement spectaculaire d’accélérateurs de particules par onde de sillage. Cette technique permet la génération de champs électriques très forts, pouvant dépasser de trois ordres de grandeurs ceux présents dans les accélérateurs conventionnels. L’accélération résultante a lieu sur une distance très courte, par conséquent les effets de la charge d’espace et de la dispersion de vitesse sont considérablement réduits. Les paquets de particules ainsi générés peuvent alors atteindre des durées de l’ordre de la femtoseconde, qui en fait un outil prometteur pour la réalisation d’expériences de diffraction ultra-rapide avec une résolution inégalée de l’ordre de quelques femtosecondes. La génération de tels paquets d’électrons avec des lasers de 1 J et d’une durée de 30 fs est à présent bien établie. Ces paramètres permettent de produire des faisceaux d’électrons de quelques centaines de MeV, et sont donc inadaptés aux expériences de diffraction. De plus, le taux de répétition de ces lasers de haute puissance est limité à quelques Hz, ce qui est insuffisant pour des expériences exigeant une bonne statistique de mesure. Notre groupe a utilisé un laser de pointe développé au laboratoire par le groupe PCO générant des impulsions de quelques millijoules, d’une durée de 3.4 fs - à peine 1.3 cycle optique - à une cadence de 1 kHz, pour accélérer des électrons par onde de sillage. Ce travail de thèse présente d’une part la première démonstration d’un accélérateur des particules relativistes opéré dans le régime de la bulle à haute cadence. L’utilisation de buses microscopiques a permis l’obtention de charges de dizaines de pC par tir. De plus, cette thèse vise à l’élargissement de notre compréhension des lois d’échelle d’accélération laser-plasma. Nous espérons que notre travail visant à la fiabilisation et l’optimisation de cette source permettra à terme de proposer un instrument accessible et fiable à la communauté scientifique, que ce soit pour la diffraction d’électrons, l’irradiation ultra-brève d’échantillons ou la génération de rayons X. / Continuing progress in laser technology has enabled dramatic advances in laser wakefield acceleration (LWFA), a technique that permits driving particles by electric fields three orders of magnitude higher than in conventional radio-frequency accelerators. Due to significantly reduced space charge and velocity dispersion effects, the resultant relativistic electron bunches have also been identified as a candidate tool to achieve unprecedented sub-10 fs temporal resolution in ultrafast electron diffraction (UED) experiments. High repetition rate operation is desirable to improve data collection statistics and thus washout shot-to-shot charge fluctuations inherent to plasma accelerators. It is well known that high-quality electron beams can be achieved in the blowout, or "bubble" regime, which is at present regularly accessed with ≈ 30 fs Joule-class lasers that can perform up to few shots per second. Our group on the contraryutilized a cutting edge laser system producing few-mJ pulses compressed nearly to a single optical cycle (3.4 fs) to demonstrate for the first time an MeV-grade particle accelerator with properties characteristic to the blowout regime operating at 1 kHz repetition rate. We further investigate the plasma density profile and exact laser pulse waveform effects on the source output, and show that using special gas microjets a charge of tens of pC/shot can be achieved. We expect this technique to lead to a generation of highly accessible and robust instruments for the scientific community to conduct UED experiments or to be used for other applications. This work also serves to expand our knowledge on the scalability of laser-plasma acceleration.

Laser-plasma-based ion accelerators are becoming a versatile platform to drive different fields of applied research and life sciences, for example translational research in radiation oncology. To ensure stable accelerator performance, complete control over the ion source, i.e., the high-intensity laser-solid interaction, is required. However, idealized interaction conditions are almost impossible to reach, as the utilized high-power lasers always feature a non-negligible amount of light preceding the laser peak. This leading edge of the laser pulse usually exceeds the ionization potential of bound electrons much earlier than the arrival of the high-power laser peak and the solid-density target undergoes significant modifications even before the actual high-intensity laser-plasma interaction starts. Control over this so-called target pre-expansion is a key requirement to achieve quantitative agreement between numerical simulations and experiments of high-intensity laser-solid interactions. This thesis investigates several aspects that are relevant to improve the capability of simulations to model realistic experimental scenarios. The corresponding experiments are conducted with cryogenic hydrogen-jet targets and the DRACO-PW laser at peak intensities between 10^12 W/cm^2 and 10^21 W/cm^2 . The experimental implementation of time-resolved optical-probing diagnostics and technical innovations with respect to the technique of off-harmonic optical probing overcome the disturbances by parasitic plasma self-emission and allow for unprecedented observations of the target evolution during the laser-target interactions. The laser-induced breakdown of solids, i.e., the phase transition from the solid to the plasma state, can be considered as an heuristic starting point of high-intensity laser-solid interactions. As it is highly relevant to simulations of target pre-expansion, Chapter 3 of this thesis presents time-resolved measurements of laser-induced breakdown in laser-target interactions at peak intensities between 0.6 * 10^21 W/cm^2 and 5.7 * 10^21 W/cm^2 . By increasing the peak intensity, a lowering of the applicable threshold intensity of laser-induced breakdown well below the appearance intensity of barrier-suppression ionization occurs. The observation demonstrates the relevance of the pulse-duration dependence of laser-induced breakdown and laser-induced damage threshold to the starting point of high-intensity laser-solid interactions. To apply the results to other laser-target assemblies, we provide a detailed instruction of how to pinpoint the starting point by comparing measurements of the laser contrast with a characterization study of the target-specific thresholds of laser-induced breakdown at low laser intensity. Chapter 4 of this thesis presents an example of how optical-probing diagnostics are able to estimate target pre-expansion as a starting condition for particle-in-cell simulations. The measurement allows to restrict the surface gradient of the pre-expanded plasma density to an exponential scalelength between 0.06 um and 0.13 um. Furthermore, the plasma-expansion dynamics induced by the ultra-relativistic laser peak are computed and post-processed by ray-tracing simulations. A comparison to the experimental results yields that the formation of the measured shadowgrams is governed by refraction in the plasma-density gradients and that the observed volumetric transparency of the target at 1.4 ps after the laser peak is not caused by relativistically induced transparency but by plasma expansion into vacuum instead. Chapter 5 of this thesis shows that a precise adjustment of the target density to the arrival of the ultra-relativistic laser peak by all-optical target-density tailoring in combination with the low solid density of the cryogenic hydrogen-jet target allows to explore the laser-target interaction in the nearcritical density regime. The chapter presents an experimental demonstration of all-optical target-density tailoring by isochoric heating via ultra-short laser pulses with a dimensionless vector potential a_0 ∼ 1. A hybrid of hydrodynamics and ray-tracing simulations allows to determine the evolution of the full target-density distribution after isochoric heating. Finally, the utilization of the method as a testbed platform to experimentally benchmark collisional particle-in-cell simulations is proposed and an experimental exploration of future possibilities of all-optical target-density tailoring is given. / Laser-Plasma-basierte Ionenbeschleuniger stellen einer vielseitigen Plattform für verschiedene Bereiche der angewandten Forschung und der Biowissenschaften dar, z. B. für die translationale Forschung in der Strahlentherapie. Um eine stabile Beschleunigerleistung zu gewährleisten, muss die Ionenquelle, d. h. die Wechselwirkung zwischen dem Hochintensitätslaser und einem Festkörper, vollständig kontrolliert sein. Idealisierte Wechselwirkungsbedingungen können jedoch fast nie erreicht werden, da die verwendeten Hochleistungslaser immer eine nicht zu vernachlässigende Lichtmenge vor der Spitze des Laserpulses aufweisen. Diese vorangehende Flanke des Laserpulses überschreitet Intensitäten, welche zur Ionisation gebundener Elektronen führen, in der Regel schon wesentlich eher als das die Spitze des Hochleistungslaserpulses eintrifft. Der Festkörper unterliegt deshalb noch vor der eigentlichen hochintensiven Wechselwirkung erheblichen Modifikationenen durch die vorangehende Flanke. Die Kontrolle dieser so genannten Vorexpansion ist eine wichtige Voraussetzung für die quantitative Übereinstimmung zwischen numerischen Simulationen und Experimenten von Wechselwirkungen zwischen hochintensiven Lasern und Festkörpern. Diese Arbeit untersucht mehrere Aspekte, welche für die Verbesserung von Simulationen realistischer experimenteller Szenarien relevant sind. Die entsprechenden Experimente werden mit Festkörpern aus kryogenen Wasserstoff und dem DRACO PW Laser mit Intensitäten zwischen 10^12 W/cm^2 und 10^21 W/cm^2 durchgeführt. Die experimentelle Implementierung zeitaufgelöster optischer Mikroskopie und technische Innovationen für die Technik der optischen Untersuchung abseits der Harmonischen des Lasers (off-harmonic optical probing) überwinden Störungen durch parasitäre Selbstemission des Plasmas und ermöglichen bisher unerreichte Beobachtungen der Evolution des Plasmas. Die laserinduzierte Zerstörschwelle des Festkörpers, d.h. der Phasenübergang vom festen Aggregatzustand in den Plasmazustand, kann als heuristischer Anfangszeitpunkt der Wechselwirkung eines hochintensiven Lasers mit einem Festkörper betrachtet werden. Da dies für Simulationen der Vorexpansion von großer Bedeutung ist, werden in Kapitel 3 dieser Arbeit zeitaufgelöste Messungen der laserinduzierten Zerstörung von Festkörpern in Wechselwirkungen mit Laserpulsen, deren Spitzenintensität zwischen 0.6 * 10^21 W/cm^2 und 5.7 * 10^21 W/cm^2 liegt, präsentiert. Durch die Erhöhung der Spitzenintensität kommt es zu einer Absenkung der anwendbaren laserinduzierten Zerstörschwellintensität deutlich unter die Erscheinungsintensität (appearance intensity) der Ionisation mittels Absenkung des Coulomb Potentials (barrier-suppression ionization). Die Beobachtung demonstriert die Relevanz der Pulsdauerabhängigkeit von Messungen laserinduzierter Zerstörschwellen auch für den Anfangszeitpunkt von Wechselwirkungen zwischen Festkörpern und hochintensiven Laserpulsen. Um die Ergebnisse auf die Wechselwirkung anderer Kombinationen von Lasern und Festkörpern anwenden zu können, stellen wir eine detaillierte Anleitung zur Bestimmung des Anfangszeitpunkts der Vorexpansion dar, welche auf dem Vergleich der Messungen des Laserkontrasts mit einer Charakterisierungsstudie der spezifischen laserinduzierten Zerstörschwellen bei niedriger Laserintensität basiert. Kapitel 4 dieser Arbeit präsentiert ein Beispiel, wie mit Hilfe der zeitaufgelösten optischen Mikroskopie die Vorexpansion als Ausgangsbedingung für Teilchen-in-Zellen (particle-in-cell) Simulationen abgeschätzt werden kann. Die Messungen erlauben es, den Oberflächengradienten der vorexpandierten Plasmadichte auf eine exponentielle Skalenlänge zwischen 0.06 μm und 0.13 μm einzugrenzen. Darüber hinaus wird die Plasmaexpansionsdynamik, welche durch die hochintensive Spitze des Laserpulses induzierte wird, berechnet und durch Lichtstrahlverfolgungssimulationen (ray-tracing simulations) nachbearbeitet. Ein Vergleich mit den experimentellen Ergebnissen zeigt, dass die Erzeugung der gemessenen Schattenbilder durch Brechung in den Dichtegradienten des Plasmas bestimmt ist und, dass die beobachtete volumetrische Transparenz des Plasmas 1.4 ps nach der Spitze des Laserpulses nicht durch relativistisch induzierte Transparenz, sondern durch Plasmaexpansion in das umliegende Vakuum verursacht wird. Abschließend zeigt Kapitel 5 dieser Arbeit, dass eine präzise Anpassung der Plasmadichte zum Zeitpunkt des Eintreffens der hochintensiven Spitzenintensität durch eine gezielte optisch-induzierte Plasmaexpansion in Kombination mit der niedrigen initialen Festkörperdichte des kryogenen Wasserstoffs die Untersuchung von Wechselwirkungen im nahkritischen Dichtebereich ermöglicht. Das Kapitel stellt eine experimentelle Demonstration der gezielten optisch induzierten Plasmaexpansion durch isochores Heizen mittels ultrakurzer Laserpulse mit einem dimensionslosen Vektorpotential a_0 ∼ 1 vor. Ein Hybrid aus Hydrodynamik- und Lichtstrahlverfolgungssimulationen ermöglicht es, die zeitliche Entwicklung der gesamten Dichteverteilung des Plasmas nach dem isochoren Heizen zu bestimmen. Abschließend präsentiert das Kapitel ein Konzept, um die Methode als Testplattform für die experimentelle Überprüfung von kollisionalen Teilchen-in-Zellen Simulationen zu nutzen und es werden die Ergebnisse einer experimentellen Untersuchung zu zukünftigen Möglichkeiten der Methode dargelegt.