La structuration laser femtoseconde en trois dimensions rencontre un intérêt grandissant du fait de sa facilité de mise en œuvre et des nombreuses applications qu’elle peut couvrir dans le domaine des composants photoniques. Des structures telles que des guides d’onde, des réseaux de diffraction, des mémoires optiques ou des cristaux photoniques peuvent être fabriquées grâce à cette technique. Son emploi sur des verres oxydes est prometteur car ces derniers présentent des avantages certains ; ils sont très résistants au flux et au vieillissement, leur composition chimique peut être changée facilement afin de s’adapter à un cahier des charges précis. On les retrouve déjà dans les amplificateurs Raman, les fibres optiques, les lasers à fibres, etc… Le travail de cette thèse s’articule autour de deux grands axes. Le premier axe consiste à caractériser les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de matériaux vitreux massifs afin d’optimiser leur composition en vue d’une application particulière. Dans ce contexte, les propriétés optiques non-linéaires, leurs origines physiques (électronique et nucléaire) ainsi que leurs temps de réponse caractéristiques (de quelques femtosecondes à quelques centaines de picosecondes) sont décrits dans le cadre de l’approximation de Born-Oppenheimer. Ainsi, la silice fondue et plusieurs verres sodo-borophosphates contenant différentes concentrations en oxyde de niobium ont été étudiés. Les résultats montrent que les propriétés optiques non-linéaires dans la silice fondue sont majoritairement d’origine électronique, alors que dans les verres sodo-borophosphates, la contribution d’origine nucléaire peut devenir prépondérante lorsque la concentration en oxyde de niobium dépasse 30%. Le second axe s’articule autour de la structuration des matériaux. Trois échantillons commerciaux de silice fondue présentant des conditions de fabrication différentes (donc des taux d’impuretés distincts) et irradiés avec un laser femtoseconde proche infrarouge ont été étudiés. Les défauts induits par laser ont été identifiés au moyen de plusieurs techniques de spectroscopie. Elles ont montré la formation de centres colorés ainsi qu’une densification au niveau de la zone irradiée. Leurs propriétés optiques linéaire (indice de réfraction) et non-linéaire (susceptibilité du troisième ordre) ont été mesurées. De plus, la structuration de la silice fondue à l’échelle sub-micrométrique sous forme de « nano-réseaux » est observée et la biréfringence de forme induite par ces structures est discutée. En plus des échantillons de silice fondue, plusieurs verres oxydes présentant des compositions chimiques très distinctes ont été étudiés. Un verre sodo-borophosphate contenant de l’oxyde de niobium exhibe des micro-craquelures et des nano-crystallites après irradiation. Un verre silicate contenant ou non de l’argent dévoile des structures en anneau fluorescentes ou en « nano-réseaux ». Un verre zinc phosphate contenant de l’argent présente lui aussi des structures en anneau fluorescentes, d’une taille de l’ordre de 80 nm, bien inférieure à la limite de diffraction. Des techniques pompe-sonde sous microscope ont été mises en œuvre sur ce dernier verre pour étudier l’interaction laser-verre. Le mécanisme d’absorption de l’énergie lumineuse pour ce verre est l’absorption à quatre photons. La densité d’électrons libres générée est de l’ordre de 1017 cm-3, ce qui permet de conclure qu’un gaz d’électrons plutôt qu’un plasma se forme pendant l’irradiation laser. / Three-dimensional femtosecond laser structuring has a growing interest because of its ease of implementation and the numerous possible applications in the domain of photonic components. Structures such as waveguides, diffraction gratings, optical memories or photonic crystals can be fabricated thanks to this technique. Its use with oxide glasses is promising because of several advantages; they are resistant to flux and ageing, their chemical composition can easily be changed to fit the well-defined requirements of an application. They can already be found in Raman amplifiers, optical fibers, fiber lasers, and other devices. This thesis is based on two axes. The first axis consists in characterizing the linear and nonlinear optical properties of bulk vitreous materials in order to optimize their composition with a particular application in view. Within this context, the nonlinear optical properties, their physical origins (electronic and nuclear) as well as their characteristic response times (from a few femtoseconds to a few hundreds of picoseconds) are described within the Born-Oppenheimer approximation. Fused silica and several sodium-borophosphate glasses containing different concentrations in niobium oxide have been studied. Results show that the nonlinear optical properties of fused silica are mainly from electronic origin, whereas in the sodium-borophosphate glasses, the contribution from nuclear origin becomes predominant when the concentration of niobium oxide exceeds 30%. The second axis is based on the structuring of materials. Three commercially available fused silica samples presenting different fabrication conditions (therefore distinct impurity levels) and irradiated with a near infrared femtosecond laser have been studied. The laser induced defects have been identified by means of several spectroscopic techniques. They show the formation of color centers as well as a densification inside the irradiated area. Their linear refractive index and nonlinear third-order susceptibility properties have been measured. Moreover, the structuring of fused silica at the subwavelength scale into “nanogratings” is observed and the form of birefringence induced by these structures is discussed. In addition to the fused silica samples, several oxide glasses presenting very distinct chemical compositions have been studied. A sodium-borophosphate glass containing niobium oxide exhibits micro-cracks and nano-crystallites following irradiation. A silicate glass with or without a silver component reveals fluorescent rings or “nanograting” structures. A zinc phosphate glass containing silver also presents fluorescent ring structures, with a size of the order of 80 nm, well below the diffraction limit. Pump-probe microscope techniques have been performed on this glass to investigate the laser-glass interaction. The absorption mechanism is determined to be four-photon absorption. The generated free electron density is ~ 1017 cm-3, which suggests the conclusion that an electron gas rather than a plasma is formed during the laser irradiation.

Avec l’avènement des NEMS, MEMS, films minces et autres revêtements, la caractérisation des propriétés mécaniques à uneéchelle locale est primordiale. A cet effet, l’essai d’indentation instrumentée permet l’acquisition continue de la réponse (courbeforce – profondeur de pénétration) d’un matériau à la pénétration d’un indenteur de géométrie donnée. Le post-traitement d’unetelle courbe permet la détermination de propriétés telles que le module d’indentation ou la dureté. Cette analyse est basée surla théorie du contact élastique, qui suppose une géométrie axisymétrique parfaite de la pointe d’indentation, un comportementpurement élastique du matériau, et la non-prise en compte des déplacements radiaux dans la zone de contact. En pratique, ceshypothèses sont souvent mises en défaut : les indenteurs sont généralement des pyramides à 3 pans (Berkovich, Cube Corner)ou 4 pans (Vickers, Knoop) présentant un émoussement de la pointe, et le comportement mécanique des matériaux est souventcomplexe. La correction de la relation de Sneddon, utilisée dans la méthode d’Oliver et Pharr pour l’analyse des essais denanoindentation, est donc nécessaire. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés à la détermination de ce facteurde correction, qui n’est pas une valeur universelle ni unique comme le préconisent certains auteurs. Il dépend notamment de lapression exercée par la pointe d’indentation et du matériau sollicité. Cette étude s’est faite sur la base de la détermination de laloi de comportement d’un des matériaux standards utilisés pour la calibration de l’essai de nanoindentation, la silice fondue.Ce matériau présente un comportement mécanique spécifique : sa déformation anélastique s’effectue par un mécanisme dedensification. Dans un premier temps, les paramètres de cette loi de comportement sont identifiés par une approche inversecombinant la simulation numérique 3D de l’essai d’indentation à l’optimisation de la fonction objectif au moyen d’unalgorithme génétique. Le facteur de correction est ensuite déterminé pour deux géométries de pointes et à différentes valeursdu rapport adimensionnel "profondeur de pénétration/rayon de pointe". La méthodologie proposée a été appliquée à ladétermination du module d’indentation d’un acier inox. / With the advent of NEMS, MEMS, thin films and other coatings, the characterization of local mechanical properties is achallenge. For this purpose, the instrumented indentation test allows for the continuous acquisition of the response (loadpenetration depth) of the material using an indenter of given geometry. The post-processing of such a curve allows thedetermination of the indentation modulus or the hardness of that material. This analysis relies on the elastic contact theory,which assumes an axisymmetric and perfect indenter, a purely elastic behaviour, and no radial displacements in the contactarea. In practice, those assumptions are defeated: indenters shapes are rather three-sided (Berkovich, Cube Corner) or foursided (Vickers, Knoop) pyramids, with blunted tips. Furthermore, mechanical behaviour is rather complex. The introductionof a correction factor in the Sneddon’s relationship, on which is based the Oliver and Pharr method for the analysis ofnanoindentation data is then necessary. Whithin the scope of this work, we aimed at determining this correction factor, whichhas not a unique nor a universal value, as recommended by some authors. It depends on the pressure distribution beneath theindenter and on the tested material. This study is based on the identification of the constitutive law of one of the referencespecimen used for calibration of the nanoindentation test, namely fused silica. The latter exhibits a specific mechanicalbehaviour, its anelastic deformation being achieved by a densification mechanism. In a first step we have determined the modelparameters by an inverse approach combining the 3D numerical simulation of the indentation test with the optimization of theobjective function using a genetic algorithm. The correction factor is then determined for two tip geometries and at severalpenetration depth over tip radius adimensional ratios. The proposed methodology was applied to the determination of theindentation modulus of an inox steel.

Cette thèse se concentre sur l'étude numérique de l'interaction laser ultrabref avec les diélectriques transparents. En particulier, le phénomène d'auto-organisation des nanoréseaux dans la silice est discuté et un modèle multiphysique est proposé pour expliquer le mécanisme de leur formation. Les nanoréseaux en volume sont des nanostructures périodiques de périodicité sub-longueur d'onde, qui consistent en un matériau moins dense et sont générés par une irradiation laser multi-impulsionnelle femtoseconde dans certains verres, cristaux et semiconducteurs. Leur origine physique ainsi que les conditions d'irradiation laser pour leur formation et leur effacement sont investiguées dans ce travail théorique. Pour simuler la propagation nonlinéaire dans les verres, les équations de Maxwell sont couplées avec l'équation d'évolution de la densité électronique. Il est démontré que les nanoplasmas périodiques 3D sont formés pendant l'interaction laser ultrabref avec les inhomogénéités de la silice fondue. Les nanopores induits par laser sont supposés jouer le rôle de centres inhomogènes de diffusion. La périodicité sub-longueur d'onde et l'orientation des nanoplasmas dépendante de la polarisation, révélées dans cette thèse, font d'eux un excellent candidat pour expliquer la formation des nanoréseaux en volume. En plus, il est demontré que les nano-ripples sur la surface de silice fondue et les nanoréseaux en volume ont des mécanismes de formation similaires. Pour justifier la présence de nanopores dans la silice fondue irradiée par laser, les processus de décomposition du verre sont étudiés. Premièrement, les profils de température sont calculés sur la base d'un modèle électron-ion. Ensuite, à partir des températures calculées, des critères de cavitation et de nucléation dans le verre ainsi que des équations hydrodynamiques de Rayleigh-Plesset, les conditions pour la formation des nanopores et la survie des nanoréseaux en volume sont élucidées. Pour établir les dépendances des paramètres du laser de formation et d'effacement des nanoréseaux en volume, l'approche multiphysique est développée comprenant la propagation du laser ultrabref dans le verre, les processus d'excitation/relaxation électroniques et le modèle à deux températures. Les résultats numériques fournissent les paramètres du laser en fonction de l'énergie de l'impulsion, sa durée et le taux de répétition pour induire des nanoréseaux en volume, en bon accord avec les expériences nombreuses et indépendantes de la littérature. Le travail réalisé a non seulement permis de déterminer les mécanismes de formation des nanostructures périodiques mais améliore également notre connaissance du contrôle optimal des paramètres du laser sur la réponse ultrarapide d matériau, en ouvrant des nouvelles opportunités de traitement des diélectriques par laser ultrabref / This thesis is focused on the numerical modeling of ultrashort laser interaction with transparent dielectrics. More particularly, the phenomenon of self-organized volume nanogratings in fused silica bulk is discussed and a multiphysical model is proposed to explain the mechanism of their formation. Volume nanogratings are sub-wavelength periodic nanostructures, consisting of less dense material, which are commonly induced by multipulse femtosecond laser irradiation in some glasses, crystals and indirect semiconductors. Their physical origin as well as the laser irradiation conditions for theirformation and erasure are investigated in this theoretical work. To model the nonlinear propagation inside glass, Maxwell's equations are coupled with rate equation. It is shown that three-dimensional periodic nanoplasmas are formed during ultrashort laser interaction with fused silica inhomogeneities. Laser-induced nanopores are proposed to play the role of inhomogeneous scattering centers. Subwavelength periodicity and polarization dependent orientation of the nanoplasmas, revealed in this thesis, make them a strong candidate for explaining volume nanogratings formation. Additionally, it is demonstrated that the nanoripples on fused silica surface and volume nanogratings have similar formation mechanisms. To justify the presence of nanopores in laser-irradiated fused silica bulk, glass decomposition processes are investigated. Firstly, the temperature profiles are found by incorporating the electron-ion temperature model. Then, based on the calculated temperatures, criteria for cavitation and nucleation in glass and also hydrodynamic Rayleigh-Plesset equation, the conditions for nanopores formation and for volume nanogratings survival are elucidated. To define the laser parameter dependencies on the volume nanogratings formation/erasure, a selfconsistent multiphysical approach is developed including ultrafast laser propagation in glass, multiple rate equation to take into account excitation/relaxation processes and two-temperature model. The numerical results provide a laser parameter window as a function of laser pulse energy, laser pulse duration and repetition rate for volume nanogratings consistent with numerous independent experiments. The performed work not only provides new insights into the formation mechanisms of periodic nanostructures but also improves our knowledge of the optimal laser parameter control over ultrafast material response, opening new opportunities in ultrashort laser processing of dielectrics

Ce travail porte sur la réalisation de prototypes de mesure des propriétés optiques non linéaires de verres dans le proche infrarouge et dans le visible. Les montages réalisés sont des expériences pompe sonde colinéaires résolues en temps dans lesquelles la susceptibilité non linéaire est déduite des variations de l'intensité du faisceau sonde induites par un couplage entre les faisceaux pompe et sonde dans le matériau. La sensibilité de ces expériences ont permis entre autre d'observer des variations inattendues, supérieures à 30%, des indices non linéaires de différentes silice fondue, d'analyser les origines de la non linéarité de verres d'oxydes prometteurs pour les applications tout optique et de comprendre et mesurer les processus non linéaire dans les diodes dites « à deux photons ». Enfin, une architecture originale pour la mesure d'indice non linéaire en configuration non dégénérée par une approche de mesure de phase de l'impulsion sonde à l'aide d'un interféromètre de Sagnac est proposée et analysée.

La fatigue du seuil d’endommagement laser dans la silice fondue a été largement étudiée au cours des dernières années, car ce phénomène est directement lié à la durée de vie des matériaux optiques utilisés dans des applications laser, le plus souvent à forte puissance. En effet, dans l’UV, on observe une décroissance du seuil d’endommagement laser quand le nombre de tirs laser augmente. Ce phénomène a été attribué pour ce couple longueur d’onde-matériau à des modifications laser-induites dans le matériau. Sous irradiation laser multiple à 266 nm, en utilisant des impulsions nanosecondes de densité d’énergie constante, nous avons observé que le signal de photoluminescence est modifié jusqu’à l’endommagement. A partir de cela, nous proposons une nouvelle représentation des données expérimentales qui permet de prédire l’apparition d’un endommagement dans le matériau. Cette prédiction réalisée à partir du signal de fluorescence et non de la statistique d’endommagement utilisée jusque-là, permet une économie significative de surface de composant et du temps d’expérience. Afin d’étendre l’intérêt de l’étude à un plus grand nombre d’applications, une extension des résultats à la longueur d’onde de 355 nm est proposée. Nous proposons un modèle où l’endommagement dans la silice fondue sous irradiation multiple à 266 nm est causé par une accumulation de modifications laser-induites induisant de l’autofocalisation non-linéaire. Afin d’essayer de généraliser la méthode de diagnostic de la fatigue par fluorescence, nous avons aussi réalisé des tests préliminaires sur des cristaux optiques non-linéaires bien connus comme le LBO ou le KDP. / Fatigue effects in fused silica have been largely studied in the past years, as this phenomenon is directly linked to the lifetime of high power photonic materials. Indeed, in the UV regime, we observe a decrease of the LIDT (Laser-Induced Damage Threshold) when the number of laser shots increases and this has been attributed for this couple wavelength/material to laser-induced material modifications. Under 266 nm laser irradiation, with nanosecond pulses of constant fluence, we observed that the photoluminescence is modified until damage occurs. Based on this observation, we propose a new representation of the experimental S-on-1 breakdown data which allows predicting the occurrence of material breakdown. This prediction, based on fluorescence signal and not damage statistics (presently widely used) allows consuming fewer sample surface and saving time. To extend the interest of the study to many more applications, we propose an extension of the results at 355 nm. We suppose that damage is caused in our fused silica samples by accumulation of laser-induced modifications under multiple-pulse UV irradiation inducing catastrophic non-linear self-focusing. In order to try to extend the fatigue diagnostic method by fluorescence, we have also realized preliminary tests in well-known non-linear crystals like LBO and KDP.

Dans le domaine du spatial, des sources laser à forte puissance sont déjà employées dans le cadre d’activités scientifiques. On peut citer par exemple l’analyse à distance de la composition chimique des roches sur Mars par LIBS (Laser Induced Breakdown Spectroscopy) et le sondage atmosphérique par Lidar (Light Detection And Ranging) pour l’amélioration des prédictions météorologiques. Cependant l’endommagement laser (LID) et la contamination induite par laser (LIC) sur les composants optiques des systèmes demeurent des risques difficiles à anticiper. En ce qui concerne la LIC, l’interaction du flux laser avec les optiques de l’instrument en orbite peut provoquer des dégradations irréversibles, liées à la création de dépôts organiques absorbants qui peuvent induire des endommagements laser dans le temps. L’effet LIC reste donc aujourd’hui un obstacle au développement de sources laser de puissance pour les applications sans maintenance possible et possédant des durées de vie raisonnables. Une étude paramétrique de l’effet LIC est proposée dans cette thèse afin de progresser dans la compréhension des mécanismes mis en jeu / Since their first implementation in satellite systems, lasers have proven to be very versatile devices in space applications. They are key components of a variety of space-based instruments performing altimetry, light detection and ranging, laser sensing, and laser communication. However, laser induced damage (LID) and laser-induced contamination (LIC) of optical surfaces are a major failure risk for space-bound laser instruments. Regarding the LIC effect, the interaction of the laser with slight traces of organic compounds on the optical surface leads to the formation of a highly absorbing nanometric deposit on the laser footprint. Under certain conditions, this deposit may cause laser induced damage. Today, mainly the LIC effect remains an obstacle for the development of reliable and long-living spaceborne lasers. A parametric study concerning this effect was carried out in this work in order to enhance our understanding of the various mechanisms involved

L'existence des ondes gravitationnelles (OG) est l'une des prédictions les plus intéressantes de la théorie de la Relativité Générale d'Einstein. La découverte expérimentale des OG serait donc un test important de la théorie elle-même et permettra d'ouvrir une nouvelle fenêtre d'observation en particulier dans les régions de l'Univers inaccessible à l'observation électromagnétique. Les détecteurs interférométriques, comme Virgo, sont les dispositifs les plus prometteurs pour la détection d’OG. Actuellement, leur sensibilité n'est pas encore suffisante pour avoir un taux d'observation de quelques événements/an. Un intense programme expérimental pour l’améliorer est en cours. Particulièrement, les prochaines générations de détecteurs d'OG, aux basses fréquences, seront limitées par l'effet de la pression de radiation (PR) sur les miroirs suspendus. Ce phénomène, pas encore observé expérimentalement, est l'objet d'un champ de recherche très actif. Mon travail ici présenté vise à la construction d'un détecteur pour l'étude des effets quantiques de la PR dans les détecteurs d’OG: QuRaG. Il sera constitué d'un interféromètre de Michelson suspendu dont chaque bras sera une cavité Fabry-Pérot de très haute finesse, dans laquelle seulement le miroir de fond sera suspendu et sensible au bruit quantique de la PR. Durant ma thèse j'ai participé activement au R&D de tous les sous-systèmes de QuRaG. Par conséquent, le travail que j'ai fait porte sur divers aspects du projet dont les problématiques appartiennent à différents domaines de la physique. Mon travail présenté ici démontre que QuRaG sera réalisable et qu’il observera le bruit de la PR dans la bande de fréquences attendue. / The existence of gravitational waves (GW) is one of the most interesting predictions of the theory of general relativity of Einstein. The experimental discovery of GW would be an important test of the theory itself. In addition, the detection of GW will open a new window of observation especially in those regions of the Universe inaccessible to electromagnetic observations. Interferometers, as Virgo are the most promising devices for the detection of GW. Currently, the sensitivity of these detectors is not yet sufficient to have a detection rate of few events/year. Therefore, an intense experimental program to improve the sensitivity is underway. Specifically, the sensitivity of the next generations of GW detectors, at low frequencies, will be limited by the effect of the radiation pressure (RP) on the suspended mirrors. This phenomenon not yet observed experimentally in the ground based GW detectors band, is currently the subject of a very active research field. My work presented here aims at building a detector for studying quantum effects of RP in GW detectors: the QuRaG experiment. It will consist of a suspended Michelson interferometer where each arm will be a high finesse Fabry-Pérot cavity, in which only the end mirror will be further suspended and then sensitive to the RP noise. During my PhD I have actively participated to the R&D of all QuRaG subsystems. Therefore, the work that I have done deals with various aspects of the project whose related problems belong to different domains of physics. My work described in this manuscript demonstrates that QuRaG is realizable and that it will be able to observe the RP noise in the expected frequency range.