Ce travail de thèse a porté sur la conception et la caractérisation d'un dispositif efficace pour l'amélioration du contraste d'impulsions laser femtosecondes ultra-intenses. La notion de contraste désigne le rapport d'intensité entre l'impulsion proprement dite et son piédestal, de durée nanoseconde. Ce piédestal est constitué par l'émission spontanée amplifiée (ASE pour Amplified Spontaneous Emission), inhérent au mécanisme d'amplification laser et particulièrement néfaste pour les interactions laser-matière sur cible solide.<br />Le travail présenté consiste en l'étude théorique et expérimentale d'un filtre temporel basé sur un effet non linéaire du troisième ordre, agissant sur la polarisation de l'impulsion. Nous avons étudié plusieurs déclinaisons de ce principe. Le dispositif finalement retenu repose sur la génération d'une onde polarisée orthogonalement (XPW) dans des matériaux cristallins dont la susceptibilité non linéaire d'ordre trois est anisotrope. Ce filtre non linéaire a été testé sur différents systèmes femtosecondes et permet l'amélioration du contraste sur plusieurs ordres de grandeur, comme le confirment les mesures de profils temporels sur une grande dynamique réalisées après filtrage. Nous avons également conçu un dispositif pour optimiser l'efficacité de conversion du processus non linéaire, c'est-à-dire la transmission du filtre. Cette méthode consiste à générer des interférences constructives entre les signaux XPW émis dans des cristaux distincts. Dans ces conditions, l'efficacité de transmission théorique (supérieure à 20%) est atteinte expérimentalement et dans le même temps la stabilité du système est assurée. Nous avons enfin démontré que le filtre préserve, voire améliore, les qualités spectrales et spatiales de l'impulsion. <br />Ces résultats sont donc particulièrement prometteurs et permettent d'envisager l'implémentation définitive du filtre dans les systèmes femtosecondes.

Avec l'apparition de nouveaux systèmes laser ultra-courts, des intensités laser extrêmement élevées sont devenues accessibles, permettant ainsi un traitement au laser de pratiquement tous les matériaux. En conséquence, les techniques de traitement extrêmement précises sont en cours de développement étendant considérablement le nombre des applications industrielles et médicales correspondantes. Des progrès dans ce domaine nécessitent une meilleure compréhension des processus fondamentaux impliqués dans les interactions laser. De plus le succès à l’international du développement et de l’utilisation de systèmes laser de forte puissance, dépend de la capacité de la définition minutieuse du seuil d’endommagement de leurs composants optiques. Ces points illustrent l'importance d'une modélisation numérique détaillée des interactions de laser avec des matériaux diélectriques. Sous irradiation laser, des électrons germes apparaissent dans la bande de conduction des matériaux diélectriques en raison de processus de photo-ionisation. En collision avec un troisième corps, ces électrons sont encore chauffés dans le domaine du laser. Lorsque l'énergie des électrons de seuil est atteinte, l'ionisation par impact d'électrons commence. Dans le même temps, les impulsions laser considérées sont si courtes que le sous-système électronique n'a pas le temps d'atteindre un état d'équilibre. Les propriétés optiques résultant sont affectées et la définition du critère de dommages devrait être révisée. Cela représente l'approche proposée pour le non-équilibre et fournit une description détaillée de tous les processus impliqués. En particulier, on considère le processus et l’impact de photo- ionisation, ainsi que électron-électron, électron-phonon et les collisions électron-ion. La distribution d'énergie des électrons et le chauffage de sous-systèmes électroniques et phonons est discutée. Le rôle des paramètres du laser (longueur d'onde, durée d'impulsion, fluence) et les propriétés des matériaux (de l'écart de l'énergie, de la structure de bande) sont étudiées. Le temps de thermalisation est calculé et caractérise l'état de non-équilibre en fonction de la durée d'impulsion du laser. Un nouveau critère thermique est proposé pour la définition des dommages sur la base des énergies d'électrons et phonons. Les seuils d’endommagement calculés sont comparés aux résultats expérimentaux récents. Une analyse d'autres critères (claquage optique classique et thermique) est également effectuée / With the appearance of new ultra-short laser systems, extremely high laser intensities became accessible thus allowing laser treatment of practically all materials. As a result, extremely precise processing techniques are under development considerably extending the number of the corresponding industrial and medical applications. Further progress in this field requires a better understanding of fundamental processes involved in the laser interactions. In addition, the success of several national and international involving the development and use of high power laser systems depends on the capacity of careful definition of damage threshold of their optical components. These points illustrate the importance of a detailed numerical modeling of laser interactions with dielectric materials. Under laser irradiation, seed electrons appear in the conduction band of dielectric materials due to photo-ionization process. Colliding with a third-body, these electrons are further heated in laser field. When the threshold electron energy is reached, electron-impact ionization begins. At the same time, the considered laser pulses are so short that electron sub-system has no time to reach an equilibrium state. The resulting optical properties are affected and the definition of the damage criterion should be revised. The proposed approach accounts for the non-equilibrium and provides a detailed description of all the involved processes. In particular, we consider the photo- and impact-ionization processes, as well as electron-electron, electron-phonon and electron-ion collisions. The electron energy distribution and heating of electronic and phonon subsystems is discussed. The role of laser parameters (wavelength, pulse duration, fluence) and material properties (energy gap, band structure) is investigated. The thermalization time is calculated and characterizes the non-equilibrium state as a function of laser pulse duration. A novel thermal criterion is proposed for damage definition based on the electron and phonon energies. The calculated damage thresholds are compared with recent experimental findings. An analysis of other criteria (classical optical breakdown and thermal) is also performed

Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF - C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d'excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d'une intersection conique.

La tenue au flux des traitements de surfaces optiques constitue aujourd'hui un enjeu majeur pour le développement des lasers de puissance à courtes durées d'impulsion. L’étude des interactions laser-matière en régime sub-picoseconde a montré que l’initiation de l'endommagement laser est le résultat de processus d’excitation fortement non-linéaires (photoionisation, ionisation par impact et avalanche électronique). Dans cette thèse, un dispositif de tests multiparamétriques a été développé pour l’étude de la tenue au flux des composants optiques. Différentes études expérimentales ont été menées sur des matériaux diélectriques, en couche mince ou en matériau massif, afin d’apporter des données nouvelles sur les matériaux couches minces assez peu étudiés dans la littérature. L’étude de l’influence de la longueur d’onde a révélé différentes phases de prédominance des processus d’ionisation. L’influence du nombre de tirs à différentes longueurs d’ondes aussi a été étudiée, en considérant différentes techniques de dépôt de couches minces. L’interprétation de ces résultats expérimentaux est soutenue par un modèle de simulation numérique que nous présentons en détail dans le manuscrit. Une place, non moins importante, a été accordée dans notre travail à la métrologie de l’endommagement. Nous avons proposé et appliqué l’utilisation d’un dispositif original de mesure quantitative de phase pour l’analyse des processus d’endommagement. Et pour terminer nous avons développé un système de microscopie pompe-sonde afin de pousser les investigations sur les processus en jeu lors de l’interaction laser-matière en régime sub-picoseconde. / Laser fluence resistance of optical surfaces is a major challenge for the development of high power and short duration pulse lasers. Studies on laser matter interactions show that the damage initiation is the result of highly nonlinear excitation process such as photoionization, impact ionization and electronic avalanche. In this PhD thesis we focused on the study of the damage and the response of materials after this initiation and their dependence with laser parameters, this in order to better understand the complex mechanisms of damage, identify laws of relevant scales for applications, and enable new optical design with higher laser resistance and lifetimes. A multi parametric experimental testing setup was developed for studying laser resistance of optical components. To collect new data on thin film materials damage dependences, which have been less studied in the literature, different experimental studies have been conducted on dielectrics, in coating or bulk form. The study of the dependency of damage with laser wavelength reveals different ranges characterized by the electronic processes occurring during the interaction. We have considered also the effect of multiple pulse irradiations, with different wavelengths and on coatings realized by different technologies. All these experimental results have been discussed with the help of a numerical simulation model we have developed and presented in this thesis. We have also proposed an original method based on optical phase difference measurement for damage characterization and study. We finished with some experiments on the time resolved microscopy measurements and investigations of damage processes.